Co-Ni负载型催化剂的制备及催化糖类发酵产物缩合合成可再生燃料前体的研究

发布时间：2021-11-19 14:40

　　在长达半个多世纪的化石能源开发利用过程中,引发了温室效应、酸雨、粉尘等一系列生态环境问题,同时,面临着资源枯竭的严峻挑战,促使人们开始寻求能够替代化石能源的新型能源。其中,生物质能,一种由来源广泛并且可再生的生物质经过热解裂解以及进一步的加工处理获得的具有碳中和性、可再生的新型能源。本文着重对生物质下游加工过程中糖类发酵产物（丙酮、正丁醇和乙醇）高选择性缩合合成高品质化学品或可再生燃料前体展开研究。首先,本文使用氢气-液相法还原Co₃O₄颗粒,在不同还原压力、温度和时间的条件下制备出一系列Co/Co₃O₄磁性过渡金属催化剂,以丙酮-正丁醇为反应底物,考察其催化性能。研究表明,Co⁰对目标产物具有较好的选择性,其含量以及在催化剂表面的分散程度对催化性能具有重要影响。在200℃、1.7MPa的N₂氛围中反应20h后,催化剂Co/Co₃O₄-1.5-200-3表现出对长碳链醇酮类物质(C₇-C

【文章来源】：湘潭大学湖南省

【文章页数】：69 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

Co/Co3O4催化剂的制备示意图

14原氢压分别为1MPa、1.5MPa、2MPa和2.5MPa，还原温度分别为200℃和250℃，还原时间分别为3h和5h（反应釜升温搅拌约30min至指定温度后开始计时）。反应结束后待反应釜自然冷却至室温，开釜取出黑色固体产物与溶剂混合的悬浊液，用离心机离心分离，无水乙醇反复洗涤5-8次后，于60℃远红外辐射干燥箱中干燥4h，制得灰黑色Co/Co3O4催化剂样品。并且将对应组数制得的催化剂记为Co/Co3O4-P-T-t，其中P、T、t分别代表催化剂制备过程中的氢气压力、还原温度和还原时间。2.1.2.2Co/AC催化剂的制备图2.2Co/AC催化剂的制备示意图使用分析天平准确称取用稀硝酸预处理过的活性炭（AC，1g）和固体盐Co(NO3)2·6H2O（0.8g），将其加入到盛有10mL超纯水的烧杯中，50℃超声浸渍3h左右至烧杯中无明显水分存在，随后放入真空干燥箱100℃干燥过夜，接着于500℃的马弗炉中焙烧4h。设置管式炉初始升温速率为4℃/min，从室温升至600℃，保持4h，二次升温速率为3℃/min，从600℃升至750℃，保持3h，待其自然降温，获得Co/AC催化剂样品。将制得的催化剂样品记为Co/AC-T，其中T代表催化剂前体的还原温度。2.1.3Co基催化剂的表征2.1.3.1X-射线粉末衍射表征分析XRD表征使用D/MAX2550型X射线粉末衍射仪，以Cu-Kα（λ=1.5418）为靶辐射，测试电压、电流分别为40kV和300mA，并以10°/min的速率在2θ=10-

33量分别为5.02wt%和7.49wt%，几乎与理论负载量相同，这表明Co2+和Ni2+均匀地分散在水滑石中，造成这种现象的原因在于Co2+和Ni2+能够相对容易地渗入到水滑石层状结构当中并且形成了Co(Ni)Al2O4类尖晶石结构。图3.7Co-Ni/Mg-Al-C-750催化剂的元素分布及TEM图谱3.2.1.6催化剂NH3-TPD表征分析100200300400500600700800Intensity(a.u.)Temperature(℃)Co/Mg-Al-750Ni/Mg-Al-750Ni/Mg-Al-C-750Co-Ni/Mg-Al-C-750Co/Mg-Al-C-750图3.8Co基和Ni基催化剂的NH3-TPD图谱使用NH3-TPD表征对催化剂的酸性位点的强度进行分析。图3.8为催化剂

【参考文献】：
期刊论文
[1]F-T合成Co基催化剂研究进展[J]. 夏志,宋金文,申卫卫,臧涵.  工业催化. 2014(04)
[2]Fe、Co基费托合成催化剂助剂研究进展[J]. 杨霞珍,刘化章,唐浩东,蔡丽萍,吴再国.  化工进展. 2006(08)



本文编号：3505255