用于二乙醇胺脱氢Cu基催化剂的制备及其连续化工艺开发
发布时间：2021-11-21 08:52
草甘膦是目前全世界用量最大的农药之一,当今Monsanto公司在全球各地的生产基地均采用亚氨基二乙酸（IDA）法生产草甘膦,IDA法具有产品纯度高、收率高、工艺过程简单和环境污染少等优点。二乙醇胺脱氢法是制备IDA的常用方法,主要是在Cu基催化剂的作用下,一步脱氢生成IDA,该工艺具有流程短,成本低,环境友好等优点,不足之处是间歇式生产、操作繁琐、催化剂重复使用效果差,导致生产成本提高。为了提高催化剂性能和优化工艺方法,本论文分别从Cu基催化剂改性和反应工程角度解决上述问题,一方面通过制备氮掺杂碳包覆结构提高催化剂稳定性和活性;引入Co3O4制备双金属催化剂,利用协同催化提高催化剂活性。另一方面开发用于二乙醇胺连续化脱氢的固定床反应器。首先,提出碳包覆的思想,构建核壳结构,采用三聚氰胺作为碳包覆层的碳源和氮源,经高温热解制备出具有核壳结构氮掺杂碳（CN）包覆的Cu/Zr O2（CZ@CN）催化剂,研究了Cu与三聚氰胺在不同摩尔比的条件下对催化剂的影响;采用多种物化表征方法,探究催化剂的形貌结构及物化性质。实验结果表明,在...
【文章来源】：湘潭大学湖南省
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
IDA法合成草甘膦工艺路线图
第1章绪论3图1.3Gly法合成草甘膦工艺路线图1.2Cu/ZrO2纳米催化剂概述以Cu为原料的纳米材料在各个领域都能展现出特殊的性能，在众多领域都有应用，例如，合金制造、导电材料、催化剂、电子产品、发电机等[5]。Cu基纳米材料因为其原料易得、能够抗酸碱腐蚀、导电性能优异等诸多优点，在多相催化、电催化、光催化、有机合成以及加氢脱氢反应中都有大量的实际应用[6]。但是Cu因为质地较软，不抗压等缺点，导致其在进行催化反应的过程中，Cu纳米粒子（CuNPs）容易出现迁移，团聚最后导致烧结，因此需要在制备催化剂的过程中引入具有较高硬度且抗压的金属/非金属氧化物作为载体，产生金属与载体之间的强相互作用或者对催化剂进行碳层包覆达到锚定CuNPs的作用从而提高CuNPs催化剂的稳定性，进一步延长Cu基纳米催化剂的使用寿命[7]。图1.4为目前制备具有抗烧结性能的纳米金属催化剂的制备策略[8]。图1.4具有抗烧结性能的金属纳米催化剂的制备策略
第1章绪论3图1.3Gly法合成草甘膦工艺路线图1.2Cu/ZrO2纳米催化剂概述以Cu为原料的纳米材料在各个领域都能展现出特殊的性能，在众多领域都有应用，例如，合金制造、导电材料、催化剂、电子产品、发电机等[5]。Cu基纳米材料因为其原料易得、能够抗酸碱腐蚀、导电性能优异等诸多优点，在多相催化、电催化、光催化、有机合成以及加氢脱氢反应中都有大量的实际应用[6]。但是Cu因为质地较软，不抗压等缺点，导致其在进行催化反应的过程中，Cu纳米粒子（CuNPs）容易出现迁移，团聚最后导致烧结，因此需要在制备催化剂的过程中引入具有较高硬度且抗压的金属/非金属氧化物作为载体，产生金属与载体之间的强相互作用或者对催化剂进行碳层包覆达到锚定CuNPs的作用从而提高CuNPs催化剂的稳定性，进一步延长Cu基纳米催化剂的使用寿命[7]。图1.4为目前制备具有抗烧结性能的纳米金属催化剂的制备策略[8]。图1.4具有抗烧结性能的金属纳米催化剂的制备策略
【参考文献】：
期刊论文
[1]亚氨基二乙酸合成工艺优化[J]. 李金辉,张钢强. 当代化工. 2020(01)
[2]氮掺杂碳包覆Cu-ZrO2催化剂的制备及其催化脱氢性能研究[J]. 王永胜,赵云鹭,赵珍珍,兰小林,徐金霞,徐伟祥,段正康. 化学学报. 2019(07)
[3]基于氨基化煤基碳点的复合光催化剂的制备及对CO2还原的催化性能[J]. 阿卜杜黑热木·阿瓦提,张得栋,哈丽丹·买买提. 高等学校化学学报. 2019(02)
[4]高活性的碱性析氢电催化剂:氮掺杂类石墨烯包覆的钴-钌纳米合金[J]. 刘忠范. 物理化学学报. 2017(08)
[5]铜基/氧化锆催化剂的应用及改性研究进展[J]. 段正康,李晟,谢帆,闫建华,张涛. 化学研究与应用. 2015(04)
[6]亚氨基二乙酸法草甘膦合成工艺技术进展[J]. 江镇海. 乙醛醋酸化工. 2014(06)
[7]二乙醇胺脱氢制备亚氨基二乙酸Cu-MOO3-ZrO2催化剂的研究[J]. 伍君,段正康,李文娟,金世良. 分子催化. 2013(06)
[8]草甘膦合成工艺研究进展[J]. 陈丹,李健,李国儒,陈标华,银凤翔. 化工进展. 2013(07)
[9]炭包覆氧化铝负载镍催化剂的制备和表征及其催化加氢性能[J]. 李海涛,陈昊然,张因,高春光,赵永祥. 催化学报. 2011(01)
[10]二乙醇胺脱氢反应动力学研究[J]. 杨阿三,潘炎烽,孙勤,程榕,郑燕萍,徐国明. 高校化学工程学报. 2010(04)
博士论文
[1]双功能铜基催化剂的构筑及其催化加氢、脱氢性能的研究[D]. 胡琪.北京化工大学 2016
硕士论文
[1]二乙醇胺制备亚氨基二乙酸催化剂的制备及脱氢氧化机理研究[D]. 朱宏文.湘潭大学 2018
本文编号：3509181
【文章来源】：湘潭大学湖南省
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
IDA法合成草甘膦工艺路线图
第1章绪论3图1.3Gly法合成草甘膦工艺路线图1.2Cu/ZrO2纳米催化剂概述以Cu为原料的纳米材料在各个领域都能展现出特殊的性能，在众多领域都有应用，例如，合金制造、导电材料、催化剂、电子产品、发电机等[5]。Cu基纳米材料因为其原料易得、能够抗酸碱腐蚀、导电性能优异等诸多优点，在多相催化、电催化、光催化、有机合成以及加氢脱氢反应中都有大量的实际应用[6]。但是Cu因为质地较软，不抗压等缺点，导致其在进行催化反应的过程中，Cu纳米粒子（CuNPs）容易出现迁移，团聚最后导致烧结，因此需要在制备催化剂的过程中引入具有较高硬度且抗压的金属/非金属氧化物作为载体，产生金属与载体之间的强相互作用或者对催化剂进行碳层包覆达到锚定CuNPs的作用从而提高CuNPs催化剂的稳定性，进一步延长Cu基纳米催化剂的使用寿命[7]。图1.4为目前制备具有抗烧结性能的纳米金属催化剂的制备策略[8]。图1.4具有抗烧结性能的金属纳米催化剂的制备策略
第1章绪论3图1.3Gly法合成草甘膦工艺路线图1.2Cu/ZrO2纳米催化剂概述以Cu为原料的纳米材料在各个领域都能展现出特殊的性能，在众多领域都有应用，例如，合金制造、导电材料、催化剂、电子产品、发电机等[5]。Cu基纳米材料因为其原料易得、能够抗酸碱腐蚀、导电性能优异等诸多优点，在多相催化、电催化、光催化、有机合成以及加氢脱氢反应中都有大量的实际应用[6]。但是Cu因为质地较软，不抗压等缺点，导致其在进行催化反应的过程中，Cu纳米粒子（CuNPs）容易出现迁移，团聚最后导致烧结，因此需要在制备催化剂的过程中引入具有较高硬度且抗压的金属/非金属氧化物作为载体，产生金属与载体之间的强相互作用或者对催化剂进行碳层包覆达到锚定CuNPs的作用从而提高CuNPs催化剂的稳定性，进一步延长Cu基纳米催化剂的使用寿命[7]。图1.4为目前制备具有抗烧结性能的纳米金属催化剂的制备策略[8]。图1.4具有抗烧结性能的金属纳米催化剂的制备策略
【参考文献】：
期刊论文
[1]亚氨基二乙酸合成工艺优化[J]. 李金辉,张钢强. 当代化工. 2020(01)
[2]氮掺杂碳包覆Cu-ZrO2催化剂的制备及其催化脱氢性能研究[J]. 王永胜,赵云鹭,赵珍珍,兰小林,徐金霞,徐伟祥,段正康. 化学学报. 2019(07)
[3]基于氨基化煤基碳点的复合光催化剂的制备及对CO2还原的催化性能[J]. 阿卜杜黑热木·阿瓦提,张得栋,哈丽丹·买买提. 高等学校化学学报. 2019(02)
[4]高活性的碱性析氢电催化剂:氮掺杂类石墨烯包覆的钴-钌纳米合金[J]. 刘忠范. 物理化学学报. 2017(08)
[5]铜基/氧化锆催化剂的应用及改性研究进展[J]. 段正康,李晟,谢帆,闫建华,张涛. 化学研究与应用. 2015(04)
[6]亚氨基二乙酸法草甘膦合成工艺技术进展[J]. 江镇海. 乙醛醋酸化工. 2014(06)
[7]二乙醇胺脱氢制备亚氨基二乙酸Cu-MOO3-ZrO2催化剂的研究[J]. 伍君,段正康,李文娟,金世良. 分子催化. 2013(06)
[8]草甘膦合成工艺研究进展[J]. 陈丹,李健,李国儒,陈标华,银凤翔. 化工进展. 2013(07)
[9]炭包覆氧化铝负载镍催化剂的制备和表征及其催化加氢性能[J]. 李海涛,陈昊然,张因,高春光,赵永祥. 催化学报. 2011(01)
[10]二乙醇胺脱氢反应动力学研究[J]. 杨阿三,潘炎烽,孙勤,程榕,郑燕萍,徐国明. 高校化学工程学报. 2010(04)
博士论文
[1]双功能铜基催化剂的构筑及其催化加氢、脱氢性能的研究[D]. 胡琪.北京化工大学 2016
硕士论文
[1]二乙醇胺制备亚氨基二乙酸催化剂的制备及脱氢氧化机理研究[D]. 朱宏文.湘潭大学 2018
本文编号：3509181
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