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介孔Ni/mSiO 2 催化剂的制备及其2-甲基呋喃加氢制备2-甲基四氢呋喃性能的研究

发布时间:2021-11-22 16:42
  2-甲基四氢呋喃(2-MTHF)是一种重要的医药中间体和新型的绿色溶剂。与传统溶剂四氢呋喃(THF)相比,2-MTHF沸点适中、易于与水分离,且具有合适的路易斯碱强度,因而被广泛的应用于有机化学和商业化的树脂工业中。2-MTHF燃烧性能优良,还可以用作汽油添加剂。在发动机正常运转的前提下,2-MTHF在汽油中的添加体积占比可达到60%。因而,2-MTHF合成研究受到广泛关注。2-甲基呋喃加氢反应制备2-甲基四氢呋喃,工业上目前应用较多的为液相加氢反应,采用贵金属Pd催化剂,反应压力较高(>8 Mpa)。催化剂成本高,且使用后易形成浆态催化剂,难以回收。因此,开发2-甲基呋喃气相加氢反应制备2-甲基四氢呋喃的非贵金属催化剂及温和反应工艺是十分必要的。因此,开发一种高效气相加氢制备2-甲基四氢呋喃而非贵金属催化剂是本论文的任务,同时还要优化反应条件,使催化剂的性能达到最优。这些基础理论研究对工业应用都具有重要意义。本文首先制备了一种新型介孔结构的二氧化硅(m Si O2)作为催化剂的载体,然后采用蒸氨法,制备Ni/m Si O2催化剂,研究... 

【文章来源】:沈阳化工大学辽宁省

【文章页数】:69 页

【学位级别】:硕士

【部分图文】:

介孔Ni/mSiO 2 催化剂的制备及其2-甲基呋喃加氢制备2-甲基四氢呋喃性能的研究


加氢磷酸化反应

呋喃,内酯,甲基,催化剂


醇溶液中,加入水合Zr催化剂,合成了2-甲基四氢呋喃,其收率大于60%。但该方法会产生大量重金属污染。Geilen[33]等人认为钌可作为GVL转化为2-甲基四氢呋喃的催化剂,使用100bar的H2在200℃反应18h,2-MTHF的收率可以达到92%。但此方法所用到的催化剂含有钌这种贵金属,成本太高,因此无法应用于大规模的生产,如果采用负载型钌纳米粒子催化剂却无法获得令人满意的收率,比如Al-Shaal[34]制备了一种Ru/C催化剂,在无溶剂条件下用GVL作为原料参与反应,GVL完全转化,但是2-甲基四氢呋喃的最大产率仅仅为43%。图1-2内酯合成2-甲基四氢呋喃

孔径分布,呋喃,二醇,甲基


沈阳化工大学硕士学位论文第一章文献综述6Fig.1-2Lactonesynthesisof2-methyltetrahydrofuran(三)以丁二醇为原料合成Donald等人[35]制备了一种五乙氧基磷,将它溶解在CH2Cl2中,将该催化剂用在2-甲基-1,4-丁二醇脱水制2-MTHF的反应中,通过测试发现产物的收率达到了69%以上。Kuramoto[36]制得了三叔丁基胺催化剂,在催化过程中加入盐酸溶解,用2-甲基-1,4-丁二醇为原料,在130℃的条件下加热搅拌反应6h,2-甲基四氢呋喃收率可达99%。图1-3丁二醇合成2-甲基四氢呋喃Fig.1-3Synthesisof2-methyltetrahydrofuranfrombutanediol1.32-甲基呋喃加氢制2-甲基四氢呋喃催化剂的研究1.3.1介孔载体的研究根据IUPAC的规定,孔径范围在2-50nm的孔被定义为介孔。它的特点是具有很大的比表面积、孔径分布变得狭窄、孔径大小能够调节。由于介孔[37][38][39]的大小与小生物分子和蛋白质的各种化合物的大小都非常匹配,因此,介孔材料可以作为多种客体分子的极佳支持物或载体,而且这些有序孔道实际上起到了“微型反应器”的作用。载体是负载型催化剂的组成之一,虽然载体不具有催化的活性,但它相当于构筑催化剂的负载框架,用来支撑负载金属,使负载金属得到分散,同时还可以增加催化剂的强度。常用具有多孔的固体载体有Al2O3、二氧化硅、沸石、活性炭、海泡石、氧化镁等,其中二氧化硅作为一种常用的载体被应用到各种负载型催化剂中。这是因为通过测定SiO2载体发现[40],二氧化硅的比表面积非常的大、易于分散,而且能够抗强酸的腐蚀,而且它是无毒无味的白色粉末状物质,不会对环境造成污染,因而被大量应用。SiO2可以从不同的硅源中提取,但是从不同的硅源提取制备的负载型催化剂的活性不尽相同。常用的一种是由青岛一家公司生

【参考文献】:
期刊论文
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本文编号:3512079

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