孔结构对镶嵌金属多孔炭涂层型整体式催化剂影响的研究

发布时间：2021-12-28 11:28

　　整体式催化剂是目前为止全世界用量最大的一类催化剂。我们对基于多孔炭涂层的整体式催化剂进行了长期的研究,开创了一种不同于传统制备方法的镶嵌金属多孔炭涂覆整体式催化剂。由此获得的活性组分镶嵌在多孔炭涂层内部,该结构完全改变了活性组分与多孔炭涂层之间的相互作用,表征结果显示处于镶嵌结构的活性组分分散均匀,颗粒尺寸均一。因此,活性组分具备非常高的稳定性,催化剂无需预还原即可使用,并在催化加氢反应中表现出优异的催化活性、选择性和稳定性。但是,镶嵌金属多孔炭涂层型整体式催化剂也并非尽善尽美。例如,由于活性组分镶嵌于多孔炭内部,如果该处炭材料未能形成多孔炭结构或未能充分形成多孔炭结构,将极大地限制包覆在其中的活性组分发挥其催化性能,从而降低了活性组分的利用率。研究发现,炭化温度是影响多孔炭结构形成与发育的主要因素,提高炭化温度有助于多孔炭结构的形成与发育,但过高的炭化温度会引起多孔炭结构坍塌,造成活性组分团聚。因此,非常有必要在较低炭化温度下,对采用其它物理-化学方法促进多孔炭结构的进一步发育和完善进行研究,并在更广泛的催化加氢反应中考察镶嵌金属多孔炭涂层型整体式催化剂的性能。在本文中,选择糠醇树脂... 

【文章来源】：浙江工业大学浙江省

【文章页数】：84 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

左边：陶瓷载体；右边：金属载体Figure1-1.Left:monolithicceramic;Right:metallicmonoliths

载体的孔径对应用途[49]

染料[66-69]。目前在工业上常用苯酚氨解法和硝基苯还原法制备苯胺。硝基苯还原法中主要分为五种：(1)硝基苯催化加氢法；(2)硝基苯铁粉还原法；(3)水合肼还原法；(4)电化学还原法；(5)硫化碱还原法。在这几种方法中，通过硝基苯催化加氢法生产苯胺是目前世界上苯胺产能最大的生产方法。1.5.1.1硝基苯催化加氢法硝基苯催化加氢法具有环境友好、目标产物收率高、操作简单、三废排放少、产品品质高、能耗低等优点，但存在选择性偏低这个缺点。硝基苯催化加氢法在全世界的苯胺年总产量超过400万吨[70]，生成苯胺的化学方程式如图1-6所示。图1-6生成苯胺的化学方程式Figure1-6.Chemicalequationfortheformationofaniline硝基苯催化加氢生成苯胺是一个十分复杂的反应过程，其中包含了多个连串反应以及平行反应，存在大量的中间产物。其反应机理由Haber提出[71]，如图1-7所示。1980年，Burge等[72]以RaneyNickel催化剂在恒定压力和温度下进行硝基苯加氢反应，发现了硝基苯的消失，中间体的形成和消失以及苯胺的形成都是零级反应。苯胺的形成表现出三个不同的区域，很好的验证了该机理。

【参考文献】：
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本文编号：3553980