3D氮掺杂石墨烯复合气凝胶的制备及对水中抗生素去除研究
发布时间：2022-01-19 19:16
四环素类抗生素（TCs）作为一类广谱抗生素药物被广泛用于治疗人类和动物疾病,但由于人类和动物对其代谢较差,大量的TCs被人类和动物排泄进入生态系统,严重威胁到水源生态安全。因此,开发一种高效的催化降解体系对于去除水中TCs,维护绿色生态环境至关重要。本文采用绿色环保的方法制备了两种不同石墨烯复合气凝胶（3D CoFe2O4/N-rGA和3D CoMn2O4/N-rGA）用于活化过氧单硫酸盐（PMS）降解水中四环素模拟废水（TC）和土霉素模拟废水（OTC）:1.3D CoFe2O4/N-rGA的制备及其活化PMS降解TC性能和机理研究在体系一中,通过水热法制备了一种负载规则CoFe2O4纳米颗粒的氮掺杂还原氧化石墨烯复合气凝胶（3D CoFe2O4/N-rGA）,用于活化PMS产生羟基自由基（·OH）和硫酸根自由基(SO4
【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
环境中抗生素的潜在来源和传播途径[9]
兰州大学硕士研究生毕业论文3D氮掺杂石墨烯复合气凝胶的制备及水中抗生素去除研究5活性炭借助于高孔隙度，巨大的表面积和高吸附能力等特征，已被广泛用于去除废水中的有机污染物，例如抗生素污染物等[21]。生物质炭凭借原料易得，成本低廉及表面积大，在抗生素去除研究中也表现出广阔的应用前景[22]。碳纳米管具有很高的范德华指数，在许多环境修复应用中显示出广阔前景，已经成功应用于水中抗生素的去除研究[23]。石墨烯依靠自身的-OH，-COOH官能团的与抗生素中存在的-NH2，-OH，-COOH相互作用，实现了对水中抗生素高效去除[16]。图1-2碳基材料吸附抗生素的机理示意图[20]1.2.3.2化学法-高级氧化工艺随着科学技术的发展，人为化学物质（例如药品、个人护理产品、农药和工业化学品等）及其降解代谢物正日益成为人类健康和水生生物的重大威胁。在各种水体环境中已经发现大量持久性有机污染物存在，它们不能通过现有常规的废水处理系统有效地去除[16]。为了解决这一问题，许多先进的处理技术用于抗生素污染物的去除，包括碳吸附[17-20]和高级氧化工艺（AOPs）[23-28]、厌氧/好氧生物滤池系统（BAFs）[30-33]。与碳吸附和BAFs相比，AOPs实现了污染物进行充分降解，避免了二次污染。此外，AOPs能够适用于极端的操作条件实现对于特定污染物的完全矿化[26,28]。
兰州大学硕士研究生毕业论文3D氮掺杂石墨烯复合气凝胶的制备及水中抗生素去除研究6基于自由基的AOPs，通常认为是由各种活化的超氧化物（臭氧，PMS等）产生OH，SO4-及O2-通过电子转移实现抗生素污染物的氧化降解[23]。例如，芬顿（Fenton）反应和催化臭氧化吸附技术借助过氧化氢（H2O2）和臭氧（O3）活化用于产生的OH实现对有机污染物的氧化降解[24]。SR-AOPs是一种类似于Fenton的氧化降解系统，但由于其出色的氧化性能，被视为Fenton反应和催化O3氧化吸附的替代技术。SO4-可由PMS和过氧二硫酸盐（PDS）产生，与OH（1.8-2.7V，<1μs）相比，具有更大的氧化还原电势（2.5-3.1V）和更长的寿命（30-40ms），并且比Fenton反应（pH≈3）更适用于更宽的pH范围[27]。图1-3PMS主要活化方法[26]基于以上原因，PMS活化产生SO4-氧化降解有机污染物已经新的研究热点。PMS是一种不对称氧化剂，可以被激活以产生OH和SO4-，如公式[1-1]-[1-3]所示阐明了PMS被激活用于降解有污染物的过程。如今，由于PMS的高反应活性以及产生SO4-的潜力，PMS已经成为H2O2和O3的替代品[24]。文献中已经报道了多种PMS活化方法（图1-3），包括过渡金属（均相和异相）、紫外线、超声、传导电子和碳催化剂等。PMS主导的SR-AOPs对于解决对于水中各种难以降解的有机污染物一种理想的方案[26]。Catalyst+HSO5-→SO4.-+H2O[1-1]SO4.-+OH-→SO42-+.OH[1-2]SO4.-/.OH+OrganicPollutants→Intermediates→CO2+H2O[1-3]1.2.3.2生物法-厌氧/好氧生物滤池系统生物降解抗生素污染物主要包括生物转化和生物分解两部分，最终形成不同
本文编号：3597411
【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
环境中抗生素的潜在来源和传播途径[9]
兰州大学硕士研究生毕业论文3D氮掺杂石墨烯复合气凝胶的制备及水中抗生素去除研究5活性炭借助于高孔隙度，巨大的表面积和高吸附能力等特征，已被广泛用于去除废水中的有机污染物，例如抗生素污染物等[21]。生物质炭凭借原料易得，成本低廉及表面积大，在抗生素去除研究中也表现出广阔的应用前景[22]。碳纳米管具有很高的范德华指数，在许多环境修复应用中显示出广阔前景，已经成功应用于水中抗生素的去除研究[23]。石墨烯依靠自身的-OH，-COOH官能团的与抗生素中存在的-NH2，-OH，-COOH相互作用，实现了对水中抗生素高效去除[16]。图1-2碳基材料吸附抗生素的机理示意图[20]1.2.3.2化学法-高级氧化工艺随着科学技术的发展，人为化学物质（例如药品、个人护理产品、农药和工业化学品等）及其降解代谢物正日益成为人类健康和水生生物的重大威胁。在各种水体环境中已经发现大量持久性有机污染物存在，它们不能通过现有常规的废水处理系统有效地去除[16]。为了解决这一问题，许多先进的处理技术用于抗生素污染物的去除，包括碳吸附[17-20]和高级氧化工艺（AOPs）[23-28]、厌氧/好氧生物滤池系统（BAFs）[30-33]。与碳吸附和BAFs相比，AOPs实现了污染物进行充分降解，避免了二次污染。此外，AOPs能够适用于极端的操作条件实现对于特定污染物的完全矿化[26,28]。
兰州大学硕士研究生毕业论文3D氮掺杂石墨烯复合气凝胶的制备及水中抗生素去除研究6基于自由基的AOPs，通常认为是由各种活化的超氧化物（臭氧，PMS等）产生OH，SO4-及O2-通过电子转移实现抗生素污染物的氧化降解[23]。例如，芬顿（Fenton）反应和催化臭氧化吸附技术借助过氧化氢（H2O2）和臭氧（O3）活化用于产生的OH实现对有机污染物的氧化降解[24]。SR-AOPs是一种类似于Fenton的氧化降解系统，但由于其出色的氧化性能，被视为Fenton反应和催化O3氧化吸附的替代技术。SO4-可由PMS和过氧二硫酸盐（PDS）产生，与OH（1.8-2.7V，<1μs）相比，具有更大的氧化还原电势（2.5-3.1V）和更长的寿命（30-40ms），并且比Fenton反应（pH≈3）更适用于更宽的pH范围[27]。图1-3PMS主要活化方法[26]基于以上原因，PMS活化产生SO4-氧化降解有机污染物已经新的研究热点。PMS是一种不对称氧化剂，可以被激活以产生OH和SO4-，如公式[1-1]-[1-3]所示阐明了PMS被激活用于降解有污染物的过程。如今，由于PMS的高反应活性以及产生SO4-的潜力，PMS已经成为H2O2和O3的替代品[24]。文献中已经报道了多种PMS活化方法（图1-3），包括过渡金属（均相和异相）、紫外线、超声、传导电子和碳催化剂等。PMS主导的SR-AOPs对于解决对于水中各种难以降解的有机污染物一种理想的方案[26]。Catalyst+HSO5-→SO4.-+H2O[1-1]SO4.-+OH-→SO42-+.OH[1-2]SO4.-/.OH+OrganicPollutants→Intermediates→CO2+H2O[1-3]1.2.3.2生物法-厌氧/好氧生物滤池系统生物降解抗生素污染物主要包括生物转化和生物分解两部分，最终形成不同
本文编号：3597411
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