Pd/SiO 2 -GO和Pd/SiO 2 -APTES复合气凝胶的制备以及其吸附脱硫性能的研究
发布时间：2022-02-09 04:13
碳氢燃料中的硫化物燃烧后会排放SOx,导致严重的环境污染,目前在全球范围内环境法规严格限制了燃料中的硫含量。传统的加氢脱硫技术仅对石油燃料中的硫醇、硫醚、硫化物和二硫化物有着较好脱除效果,而对噻吩类硫化物脱除能力较差,并且在该过程中燃油辛烷值会降低。吸附脱硫技术因其具有设备投资低、操作简便、且不需要氢气被认为是一种有前景的脱硫方法。吸附脱硫技术的核心是吸附剂。研究开发一种具有介孔结构,表面活性中心类型多样且高度分散的脱硫吸附剂是目前脱硫吸附剂的主要研究趋势。气凝胶,一种具有纳米颗粒相互聚集形成的三维多孔网络结构材料,其具有的低密度,高孔隙率以及高比表面积被广泛研究应用于吸附领域。本课题组尝试通过将过渡金属离子(Ag+、Cu2+、Ni2+等)引入SiO2气凝胶中,制备一系列基于π-络合气凝胶型脱硫吸附剂（Ag2O-SiO2-50、Cu2O-SiO2-50以及NiO-SiO2-23）,但这些吸附...
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：97 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
铜离子占据八面六元环晶面（A）;噻吩的π电子与Cu+的4s轨道形成σ键（B）;Cu+的3d轨道反馈电子到噻吩的π*轨道形成d-π*键（C）
浙江工业大学硕士学位论文22采用美国Thermo公司型号为Nicolet6700的傅里叶变换红外光谱仪对样品进行表征并记录，范围为400至4000cm-1。2.3.6吡啶吸附红外(py-FTIR)采用美国Thermo公司型号为NicoletiS50的傅里叶变换红外光谱仪对样品进行表征。以吡啶作为探针，在N2氛围下，110℃抽真空处理10分钟，拍摄红外谱图作为背景；然后饱和吸附吡啶10分钟，之后吹扫20分钟用于脱附物理吸附，完成后拍摄红外谱图；再以10℃/min升至200℃，吹扫20分钟，最后拍摄红外谱图，扣除背景红外光谱。2.3.7X射线光电子能谱分析(XPS)采用美国ThermoESCALAB250Xi光电子能谱仪系统收集样品的X射线光电子能谱（XPS）数据，光电子吸收角为45°。2.4吸附实验2.4.1动态吸附实验（1）动态吸附实验的具体操作步骤及其实验装置取1g新鲜吸附剂，将其填充至垂直定制玻璃管中（长度：150mm;内径：6mm）,并用石英砂（25-50目）装入末端进行固定密封。在开始实验前，先用正庚烷将装有吸附剂的玻璃管润湿，同时也排空吸附柱中的空气。在常温常压下，浓度为2mg-S/g的模拟汽油以0.05mL/min的流速（相当于体积空速2h-1）通过吸附剂床层，每隔0.5mL收集固定床下端出口的流出液。通过气相色谱定量分析流出液中的硫浓度，直至其硫浓度不发生变化为止。当流出液中噻吩的硫含量达到0.01mg-S/g，视为穿透点。动态吸附实验装置如图2-3所示：图2-3固定床吸附脱硫实验装置Figure2-3.Theexperimentaldeviceofthefixedbedadsorptiondesulfurization
浙江工业大学硕士学位论文24机中离心，过滤，取上层清液。采用高效液相色谱对其进行硫含量检测，计算吸附容量。热力学实验：多次分别取1g模拟汽油（1μg-S/g）和0.1g新鲜吸附剂装入密封的试剂瓶中，标记为B0~B5，置于不同温度（25℃，30℃，40℃，50℃，60℃）的振荡器水中，振荡2h,充分接触进行吸附实验。吸附完成后，静置，冷却至室温，置于离心机中离心，过滤，取上层清液，采用高效液相色谱对其进行硫含量检测，计算吸附容量。静态吸附实验的实验装置如图2-4所示。图2-4静态吸附装置Figure2-4.Thestaticadsorptiondevice（2）静态吸附研究内容：①考察不同脱硫吸附剂对噻吩类的脱硫性能。②考察温度对脱硫吸附剂脱硫性能的影响。③考察不同接触时间下，吸附剂在吸附过程中的吸附行为。（3）静态吸附脱硫参数相关计算公式在静态吸附性能研究中涉及的主要参数为平衡吸附容量qe、吸附容量qt，分别通过公式2-6，2-7进行计算。所有实验均重复进行三次，实验数据去平均值。qe=(C0-Ce)wW(2-6)qt=(C0-Ct)wW(2-7)式中，qe——平衡吸附容量，mg-S/gads；qt——吸附时间为t时的吸附容量，mg-S/gads；C0——模拟汽油的初始硫浓度，mg-S/g；Ct——吸附时间为t时的模拟汽油的硫浓度，mg-S/g；W——脱硫吸附剂的质量，g；w——噻吩模拟汽油的质量，g；
【参考文献】：
期刊论文
[1]催化裂化汽油脱硫技术的研究进展[J]. 吴永涛,王刚,杨光福,蓝兴英,高金森. 石油与天然气化工. 2008(06)
[2]二氧化硅气凝胶的制备和应用研究[J]. 同小刚,王芬,冯海涛,安世武. 材料导报. 2006(S1)
[3]气凝胶研究进展[J]. 秦国彤,门薇薇,魏微,李大鹏. 材料科学与工程学报. 2005(02)
[4]气凝胶──一种结构可控的新型功能材料[J]. 沈军,王珏,吴翔. 材料科学与工程. 1994(03)
博士论文
[1]负载型金属氧化物反应吸附模型化合物及FCC汽油中硫化物的研究[D]. 尹海燕.中国海洋大学 2009
本文编号：3616351
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：97 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
铜离子占据八面六元环晶面（A）;噻吩的π电子与Cu+的4s轨道形成σ键（B）;Cu+的3d轨道反馈电子到噻吩的π*轨道形成d-π*键（C）
浙江工业大学硕士学位论文22采用美国Thermo公司型号为Nicolet6700的傅里叶变换红外光谱仪对样品进行表征并记录，范围为400至4000cm-1。2.3.6吡啶吸附红外(py-FTIR)采用美国Thermo公司型号为NicoletiS50的傅里叶变换红外光谱仪对样品进行表征。以吡啶作为探针，在N2氛围下，110℃抽真空处理10分钟，拍摄红外谱图作为背景；然后饱和吸附吡啶10分钟，之后吹扫20分钟用于脱附物理吸附，完成后拍摄红外谱图；再以10℃/min升至200℃，吹扫20分钟，最后拍摄红外谱图，扣除背景红外光谱。2.3.7X射线光电子能谱分析(XPS)采用美国ThermoESCALAB250Xi光电子能谱仪系统收集样品的X射线光电子能谱（XPS）数据，光电子吸收角为45°。2.4吸附实验2.4.1动态吸附实验（1）动态吸附实验的具体操作步骤及其实验装置取1g新鲜吸附剂，将其填充至垂直定制玻璃管中（长度：150mm;内径：6mm）,并用石英砂（25-50目）装入末端进行固定密封。在开始实验前，先用正庚烷将装有吸附剂的玻璃管润湿，同时也排空吸附柱中的空气。在常温常压下，浓度为2mg-S/g的模拟汽油以0.05mL/min的流速（相当于体积空速2h-1）通过吸附剂床层，每隔0.5mL收集固定床下端出口的流出液。通过气相色谱定量分析流出液中的硫浓度，直至其硫浓度不发生变化为止。当流出液中噻吩的硫含量达到0.01mg-S/g，视为穿透点。动态吸附实验装置如图2-3所示：图2-3固定床吸附脱硫实验装置Figure2-3.Theexperimentaldeviceofthefixedbedadsorptiondesulfurization
浙江工业大学硕士学位论文24机中离心，过滤，取上层清液。采用高效液相色谱对其进行硫含量检测，计算吸附容量。热力学实验：多次分别取1g模拟汽油（1μg-S/g）和0.1g新鲜吸附剂装入密封的试剂瓶中，标记为B0~B5，置于不同温度（25℃，30℃，40℃，50℃，60℃）的振荡器水中，振荡2h,充分接触进行吸附实验。吸附完成后，静置，冷却至室温，置于离心机中离心，过滤，取上层清液，采用高效液相色谱对其进行硫含量检测，计算吸附容量。静态吸附实验的实验装置如图2-4所示。图2-4静态吸附装置Figure2-4.Thestaticadsorptiondevice（2）静态吸附研究内容：①考察不同脱硫吸附剂对噻吩类的脱硫性能。②考察温度对脱硫吸附剂脱硫性能的影响。③考察不同接触时间下，吸附剂在吸附过程中的吸附行为。（3）静态吸附脱硫参数相关计算公式在静态吸附性能研究中涉及的主要参数为平衡吸附容量qe、吸附容量qt，分别通过公式2-6，2-7进行计算。所有实验均重复进行三次，实验数据去平均值。qe=(C0-Ce)wW(2-6)qt=(C0-Ct)wW(2-7)式中，qe——平衡吸附容量，mg-S/gads；qt——吸附时间为t时的吸附容量，mg-S/gads；C0——模拟汽油的初始硫浓度，mg-S/g；Ct——吸附时间为t时的模拟汽油的硫浓度，mg-S/g；W——脱硫吸附剂的质量，g；w——噻吩模拟汽油的质量，g；
【参考文献】：
期刊论文
[1]催化裂化汽油脱硫技术的研究进展[J]. 吴永涛,王刚,杨光福,蓝兴英,高金森. 石油与天然气化工. 2008(06)
[2]二氧化硅气凝胶的制备和应用研究[J]. 同小刚,王芬,冯海涛,安世武. 材料导报. 2006(S1)
[3]气凝胶研究进展[J]. 秦国彤,门薇薇,魏微,李大鹏. 材料科学与工程学报. 2005(02)
[4]气凝胶──一种结构可控的新型功能材料[J]. 沈军,王珏,吴翔. 材料科学与工程. 1994(03)
博士论文
[1]负载型金属氧化物反应吸附模型化合物及FCC汽油中硫化物的研究[D]. 尹海燕.中国海洋大学 2009
本文编号：3616351
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