负载型Ni-W柴油深度加氢脱硫催化剂的研究
发布时间：2022-02-09 09:37
随着我国经济的蓬勃发展,越来越多的人民更加注重环境保护。而高硫含量柴油的使用是造成酸雨的根本源头之一,为控制大气中污染物的含量,环保部门对车用柴油硫含量的要求越发严格。生产满足环保法规的清洁燃料油,开发研制出高活性的脱硫催化剂显得尤为重要。本文主要研究了催化剂载体、金属负载量及稀土金属对Ni-W负载型催化剂的影响,旨在开发出一种针对柴油深度加氢脱硫的催化剂。论文以γ-Al2O3、ZrO2-Al2O3、SiO2-Al2O3和TiO2-Al2O3为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列NiW/Support催化剂。以噻吩和正辛烷为反应模拟油,在高压固定床管式反应器中考察不同载体对催化剂加氢脱硫活性的影响,并通过XRD、BET、SEM等手段对催化剂进行了全面的表征与分析。研究结果表明,四种载体制备的催化剂中,以TiO2-Al2...
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Ti对活性金属加氢脱硫催化剂的促进作用Fig.1-1TheeffectofTionactivemetalhydrodesulfurizationcatalyst
图 2-1 催化剂评价反应装置流程图Fig.2-1 The flow chart of catalyst evaluation device2.5.2 催化剂的性能评价本实验以 CS2/环己烷溶液(3:100)为硫化剂，对加氢脱硫催化剂进行预硫化过程。安装固定好反应器后，对各个部位进行检漏排查，确认气密性良好之后，通入氢气系统升压至 3MPa，以 3℃/min 程序升温至 300℃，此时打开微量注射泵通入 CS2/环己烷溶液，氢油比 600，随后系统 300℃恒温 2h，硫化过程结束；接下来开始反应阶段，将反应器内温度在 N2吹扫下降温至 280℃，通入硫含量为500ppm 的噻吩正辛烷模拟油反应液，280℃下反应 4h 开始取样，催化剂活性以噻吩转化率进行表达：100%- 噻吩反应前浓度噻吩反应前浓度噻吩反应后浓度噻吩转化率
图 2-2 不同载体的 XRD 谱图Fig.2-2 XRD pattern of the different samples同载体的 XRD 谱图见图 2-2，如图所示，ZrO2-Al2O3、S在 2θ=37.6°、46.2°和 67.2°处均出现了 γ-Al2O3特征衍射峰三种改性复合载体的 γ-Al2O3衍射峰均存在不同程度的削引入对 γ-Al2O3载体有一定程度的修饰作用。ZrO2-Al2O3态的 ZrO2衍射峰[40]，且并未发现明显的 ZrO2单斜晶相l2O3载体的改性，能够有效延迟自身的晶化发生。SiO2-察到明显的 SiO2特征衍射峰，可见 SiO2在 Al2O3表面是的方式存在。具有较高催化活性的锐钛矿型 TiO2在高温态的金红石型 TiO2，然而从图 2-2 中可以看出，TiO2-Al2出现催化活性较低的金红石型 TiO2衍射峰，这表明 TiO载体起到一定的修饰作用，还提高了自身的热稳定性。
【参考文献】：
期刊论文
[1]TiO2-Al2O3复合载体的制备及Co-Mo/TiO2-Al2O3催化剂加氢脱硫性能的研究[J]. 王广建,李佳佳,吴春泽,王芳. 燃料化学学报. 2016(12)
[2]La对CoMo/γ-Al2O3催化剂选择性加氢脱硫性能的影响[J]. 于沛,柯明,李建鹏,胡海强. 石油炼制与化工. 2016(08)
[3]La改性ZSM-5分子筛及其在催化裂解反应中的应用[J]. 张络明,许春芳,马通,巩雁军. 化工学报. 2016(08)
[4]不同金属含量Ni-W催化剂的煤焦油加氢脱硫脱氮性能研究[J]. 孟欣欣,邱泽刚,郭兴梅,李振荣,胡乃方,宋毛宁,赵亮富. 燃料化学学报. 2016(05)
[5]2017年我国将全面供应国Ⅴ标准汽柴油[J]. 郑宁来. 炼油技术与工程. 2016(04)
[6]汽柴油脱硫技术研究进展及发展趋势[J]. 雷珂,周魁,史李刚. 化学工程师. 2015(09)
[7]镨和铈对低温还原法制备的Ni2P催化剂加氢脱硫活性的影响[J]. 宋华,张福勇,徐晓伟,宋华林,李锋. 燃料化学学报. 2015(09)
[8]乙二醇处理对Ni-W/Al2O3催化剂加氢性能的影响[J]. 肖寒,于海斌,张玉婷,臧甲忠. 石油炼制与化工. 2015(06)
[9]以活性炭为载体制备Pd和Pt加氢脱硫催化剂[J]. 董超,李翔,王安杰,陈永英. 石油学报(石油加工). 2015(02)
[10]Ni-Mo基催化剂上卟啉加氢脱氮（英文）[J]. Eika W.QIAN,Satoshi ABE,Yusaku KAGAWA,Hiroyuki IKEDA. 催化学报. 2013(01)
硕士论文
[1]活性炭基催化剂在柴油吸附脱硫中的应用研究[D]. 刘影.青岛科技大学 2014
[2]高负载量NiMoS柴油加氢催化剂的制备方法与性能评价[D]. 黄婷婷.中国石油大学(华东) 2014
[3]非金属与稀土元素镧共掺杂二氧化钛光催化剂的制备及光催化性能研究[D]. 兰茜.华东理工大学 2013
本文编号：3616780
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Ti对活性金属加氢脱硫催化剂的促进作用Fig.1-1TheeffectofTionactivemetalhydrodesulfurizationcatalyst
图 2-1 催化剂评价反应装置流程图Fig.2-1 The flow chart of catalyst evaluation device2.5.2 催化剂的性能评价本实验以 CS2/环己烷溶液(3:100)为硫化剂，对加氢脱硫催化剂进行预硫化过程。安装固定好反应器后，对各个部位进行检漏排查，确认气密性良好之后，通入氢气系统升压至 3MPa，以 3℃/min 程序升温至 300℃，此时打开微量注射泵通入 CS2/环己烷溶液，氢油比 600，随后系统 300℃恒温 2h，硫化过程结束；接下来开始反应阶段，将反应器内温度在 N2吹扫下降温至 280℃，通入硫含量为500ppm 的噻吩正辛烷模拟油反应液，280℃下反应 4h 开始取样，催化剂活性以噻吩转化率进行表达：100%- 噻吩反应前浓度噻吩反应前浓度噻吩反应后浓度噻吩转化率
图 2-2 不同载体的 XRD 谱图Fig.2-2 XRD pattern of the different samples同载体的 XRD 谱图见图 2-2，如图所示，ZrO2-Al2O3、S在 2θ=37.6°、46.2°和 67.2°处均出现了 γ-Al2O3特征衍射峰三种改性复合载体的 γ-Al2O3衍射峰均存在不同程度的削引入对 γ-Al2O3载体有一定程度的修饰作用。ZrO2-Al2O3态的 ZrO2衍射峰[40]，且并未发现明显的 ZrO2单斜晶相l2O3载体的改性，能够有效延迟自身的晶化发生。SiO2-察到明显的 SiO2特征衍射峰，可见 SiO2在 Al2O3表面是的方式存在。具有较高催化活性的锐钛矿型 TiO2在高温态的金红石型 TiO2，然而从图 2-2 中可以看出，TiO2-Al2出现催化活性较低的金红石型 TiO2衍射峰，这表明 TiO载体起到一定的修饰作用，还提高了自身的热稳定性。
【参考文献】：
期刊论文
[1]TiO2-Al2O3复合载体的制备及Co-Mo/TiO2-Al2O3催化剂加氢脱硫性能的研究[J]. 王广建,李佳佳,吴春泽,王芳. 燃料化学学报. 2016(12)
[2]La对CoMo/γ-Al2O3催化剂选择性加氢脱硫性能的影响[J]. 于沛,柯明,李建鹏,胡海强. 石油炼制与化工. 2016(08)
[3]La改性ZSM-5分子筛及其在催化裂解反应中的应用[J]. 张络明,许春芳,马通,巩雁军. 化工学报. 2016(08)
[4]不同金属含量Ni-W催化剂的煤焦油加氢脱硫脱氮性能研究[J]. 孟欣欣,邱泽刚,郭兴梅,李振荣,胡乃方,宋毛宁,赵亮富. 燃料化学学报. 2016(05)
[5]2017年我国将全面供应国Ⅴ标准汽柴油[J]. 郑宁来. 炼油技术与工程. 2016(04)
[6]汽柴油脱硫技术研究进展及发展趋势[J]. 雷珂,周魁,史李刚. 化学工程师. 2015(09)
[7]镨和铈对低温还原法制备的Ni2P催化剂加氢脱硫活性的影响[J]. 宋华,张福勇,徐晓伟,宋华林,李锋. 燃料化学学报. 2015(09)
[8]乙二醇处理对Ni-W/Al2O3催化剂加氢性能的影响[J]. 肖寒,于海斌,张玉婷,臧甲忠. 石油炼制与化工. 2015(06)
[9]以活性炭为载体制备Pd和Pt加氢脱硫催化剂[J]. 董超,李翔,王安杰,陈永英. 石油学报(石油加工). 2015(02)
[10]Ni-Mo基催化剂上卟啉加氢脱氮（英文）[J]. Eika W.QIAN,Satoshi ABE,Yusaku KAGAWA,Hiroyuki IKEDA. 催化学报. 2013(01)
硕士论文
[1]活性炭基催化剂在柴油吸附脱硫中的应用研究[D]. 刘影.青岛科技大学 2014
[2]高负载量NiMoS柴油加氢催化剂的制备方法与性能评价[D]. 黄婷婷.中国石油大学(华东) 2014
[3]非金属与稀土元素镧共掺杂二氧化钛光催化剂的制备及光催化性能研究[D]. 兰茜.华东理工大学 2013
本文编号：3616780
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