全硅分子筛的制备及其催化氧化NO研究
发布时间：2022-02-09 14:29
氮氧化物（NOx）是导致大气污染（酸雨、灰霾、光化学烟雾）主要成因之一。工业上,NOx尾气采用塔设备湿法吸收进行净化处理,但NOx中NO气体既难以被水、酸、碱直接吸收,也难以通过活性炭或炭纤维等介质物理吸附去除。尽管NO和O2在常温常压下就能转化为NO2,但低浓度下反应缓慢,氧化过程成了湿法吸收的控制步骤,要达到湿法吸收要求的氧化度需要体积庞大的氧化装置。利用尾气中自身含有的O2为氧化剂,在催化剂作用下将NO快速转化为可吸收的NO2是较理想的途径。炭材料和硅分子筛已证明可用于催化NO和O2转化为NO2,尽管硅分子筛的比表面积和孔体积低于炭材料,但是硅分子筛具有较好的疏水功能,适宜于高湿环境下的NO催化氧化。本论文拟验证Silicalite-1全硅分子筛粉体催化氧化干气中NO,研究全硅分子筛粉体对饱和湿气中NO催化氧化的工艺条件;采用压片成型法制备全硅分子筛成型催化剂,考察成型催化剂在饱和湿气...
【文章来源】：中北大学山西省
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氮氧化物控制技术分类Fig.1-1Classificationofnitrogenoxidecontroltechniques
中北大学学位论文11综上，分子筛及其负载型分子筛具备一定的NO催化氧化性能，以ZSM-5型分子筛效果最优，表现出低温催化活性，且能在水汽存在下进行，是处理常温常压下排放、存在水汽的NOx废气的良好选择。而ZSM-5型分子筛的硅铝比（Si/Al）越高，疏水性能越好。但这些研究仅停留在实验室阶段，距离实际工业化应用还有一段距离。1.5全硅分子筛简介MFI型分子筛包含两种，一为ZSM-5型分子筛，二为全硅分子筛。全硅分子筛骨架中不含Al3+，因而骨架空隙中不含有极性点阳离子，Si-O四面体呈稳定结构。全硅分子筛化学性质稳定，具有良好的耐高温特性。如图1-2为全硅分子筛的结构示意图[71,72]，其孔道结构规整，有两种：一种为十元环直孔道，顺沿[010]晶面方向延展，孔径在0.54nm×0.56nm，孔口略呈规则椭圆状；其二为十元环“之”字孔道，顺沿[100]晶面方向延展，孔径在0.51nm×0.55nm，骨架形状立体。图1-2全硅分子筛结构示意图Fig1-2Structureofpure-silicazeolite全硅分子筛的孔径在0.55nm左右，与多种物质的动力学分子直径相似，具备良好的选择、筛分、吸附、催化等性能，可用于从溶液中分离有机物、提取浓缩乙醇发酵物、
中北大学学位论文192.3.2活性评价装置图2-2活性评价实验装置图Fig2-2DiagramofexperimentalapparatusforactivityevaluationNO催化氧化活性评价装置如上图。按2.3.1节中NOx制备流程与N2、空气共同组成实验用模拟废气，N2起负载和保护作用，氧化剂为空气。混合模拟废气流量通过质量流量计来控制。空气流量通过转子流量计控制，有干、湿两条通道：一为利用硅胶干燥剂除去空气中水汽；二为空气经水罐增湿后，引入饱和湿气。装有催化剂的氧化反应器选用U型管，玻璃材质，规格φ20×200mm，U型管浸入恒温水浴锅以维持实验所需温度（15℃~55℃）。实验过程中NO进口体积分数0.05%左右，氧气21%，转子流量计总流量1L/min~2.5L/min，使用KANE-KM9106型便携式烟气分析仪检测NO、NO2、NOx废气出口浓度。具体操作步骤如下：1、催化剂装填。2、仪器预热10min，达到稳定的工作状态以备后续测量气体浓度。3、反应气体的通入。将恒温水浴锅温度调至氧化反应所需数值，保持U型管处于恒定温度，反应气体流量可由转子流量计和质量流量计读出。4、NOx浓度的测定。隔一段时间检测出口气体的含量。5、记NO氧化效率为实验平衡阶段出口NO2浓度与总NOx的比值，具体公式如下：
【参考文献】：
期刊论文
[1]加氢催化剂压片成型及强度影响因素研究[J]. 陈国祥. 工业催化. 2019(11)
[2]催化氧化NO技术研究进展[J]. 李小海. 山东化工. 2018(22)
[3]压片成型菱铁矿催化剂脱硝性能研究[J]. 赵云飞,归柯庭,黄秋润. 发电设备. 2018(06)
[4]固体催化剂载体及催化剂成型设备技术进展[J]. 史建公,任靖,苏海霞,桂建舟. 中外能源. 2018(11)
[5]光催化清除NOx的研究进展[J]. 汤春妮,樊君. 化学与生物工程. 2016(12)
[6]催化剂成型工艺及技术研究[J]. 苏玉蕾,何丰,李华波. 舰船防化. 2013 (04)
[7]MnFeOX催化剂低温催化氧化一氧化氮[J]. 王访,唐晓龙,易红宏,叶智青,李凯,袁琴,普丽. 城市环境与城市生态. 2013 (05)
[8]Cu-ZSM-5的NH3选择性催化还原NO性能及其稳态动力学[J]. 张秋林,徐海迪,邱春天,林涛,龚茂初,陈耀强. 物理化学学报. 2012(05)
[9]环境友好的选择性催化还原氮氧化物催化剂[J]. 贺泓,刘福东,余运波,单文坡. 中国科学:化学. 2012(04)
[10]铁前驱体对Fe/β催化NH3-SCR反应性能的影响[J]. 张泽凯,俞河,廖冰冰,黄海凤,陈银飞. 催化学报. 2012(03)
硕士论文
[1]多级孔沸石成型工艺条件研究[D]. 汤茂亮.东南大学 2017
[2]Silicalite-1沸石膜的制备及其在乙醇/水渗透蒸发中的应用[D]. 王爱芳.大连理工大学 2008
[3]La-Ba-Co基钙钛矿型复合氧化物催化分解氮氧化物的研究[D]. 许树军.黑龙江大学 2006
[4]新型分子筛催化剂对氮氧化物的分解与还原[D]. 栾敏杰.黑龙江大学 2006
本文编号：3617177
【文章来源】：中北大学山西省
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氮氧化物控制技术分类Fig.1-1Classificationofnitrogenoxidecontroltechniques
中北大学学位论文11综上，分子筛及其负载型分子筛具备一定的NO催化氧化性能，以ZSM-5型分子筛效果最优，表现出低温催化活性，且能在水汽存在下进行，是处理常温常压下排放、存在水汽的NOx废气的良好选择。而ZSM-5型分子筛的硅铝比（Si/Al）越高，疏水性能越好。但这些研究仅停留在实验室阶段，距离实际工业化应用还有一段距离。1.5全硅分子筛简介MFI型分子筛包含两种，一为ZSM-5型分子筛，二为全硅分子筛。全硅分子筛骨架中不含Al3+，因而骨架空隙中不含有极性点阳离子，Si-O四面体呈稳定结构。全硅分子筛化学性质稳定，具有良好的耐高温特性。如图1-2为全硅分子筛的结构示意图[71,72]，其孔道结构规整，有两种：一种为十元环直孔道，顺沿[010]晶面方向延展，孔径在0.54nm×0.56nm，孔口略呈规则椭圆状；其二为十元环“之”字孔道，顺沿[100]晶面方向延展，孔径在0.51nm×0.55nm，骨架形状立体。图1-2全硅分子筛结构示意图Fig1-2Structureofpure-silicazeolite全硅分子筛的孔径在0.55nm左右，与多种物质的动力学分子直径相似，具备良好的选择、筛分、吸附、催化等性能，可用于从溶液中分离有机物、提取浓缩乙醇发酵物、
中北大学学位论文192.3.2活性评价装置图2-2活性评价实验装置图Fig2-2DiagramofexperimentalapparatusforactivityevaluationNO催化氧化活性评价装置如上图。按2.3.1节中NOx制备流程与N2、空气共同组成实验用模拟废气，N2起负载和保护作用，氧化剂为空气。混合模拟废气流量通过质量流量计来控制。空气流量通过转子流量计控制，有干、湿两条通道：一为利用硅胶干燥剂除去空气中水汽；二为空气经水罐增湿后，引入饱和湿气。装有催化剂的氧化反应器选用U型管，玻璃材质，规格φ20×200mm，U型管浸入恒温水浴锅以维持实验所需温度（15℃~55℃）。实验过程中NO进口体积分数0.05%左右，氧气21%，转子流量计总流量1L/min~2.5L/min，使用KANE-KM9106型便携式烟气分析仪检测NO、NO2、NOx废气出口浓度。具体操作步骤如下：1、催化剂装填。2、仪器预热10min，达到稳定的工作状态以备后续测量气体浓度。3、反应气体的通入。将恒温水浴锅温度调至氧化反应所需数值，保持U型管处于恒定温度，反应气体流量可由转子流量计和质量流量计读出。4、NOx浓度的测定。隔一段时间检测出口气体的含量。5、记NO氧化效率为实验平衡阶段出口NO2浓度与总NOx的比值，具体公式如下：
【参考文献】：
期刊论文
[1]加氢催化剂压片成型及强度影响因素研究[J]. 陈国祥. 工业催化. 2019(11)
[2]催化氧化NO技术研究进展[J]. 李小海. 山东化工. 2018(22)
[3]压片成型菱铁矿催化剂脱硝性能研究[J]. 赵云飞,归柯庭,黄秋润. 发电设备. 2018(06)
[4]固体催化剂载体及催化剂成型设备技术进展[J]. 史建公,任靖,苏海霞,桂建舟. 中外能源. 2018(11)
[5]光催化清除NOx的研究进展[J]. 汤春妮,樊君. 化学与生物工程. 2016(12)
[6]催化剂成型工艺及技术研究[J]. 苏玉蕾,何丰,李华波. 舰船防化. 2013 (04)
[7]MnFeOX催化剂低温催化氧化一氧化氮[J]. 王访,唐晓龙,易红宏,叶智青,李凯,袁琴,普丽. 城市环境与城市生态. 2013 (05)
[8]Cu-ZSM-5的NH3选择性催化还原NO性能及其稳态动力学[J]. 张秋林,徐海迪,邱春天,林涛,龚茂初,陈耀强. 物理化学学报. 2012(05)
[9]环境友好的选择性催化还原氮氧化物催化剂[J]. 贺泓,刘福东,余运波,单文坡. 中国科学:化学. 2012(04)
[10]铁前驱体对Fe/β催化NH3-SCR反应性能的影响[J]. 张泽凯,俞河,廖冰冰,黄海凤,陈银飞. 催化学报. 2012(03)
硕士论文
[1]多级孔沸石成型工艺条件研究[D]. 汤茂亮.东南大学 2017
[2]Silicalite-1沸石膜的制备及其在乙醇/水渗透蒸发中的应用[D]. 王爱芳.大连理工大学 2008
[3]La-Ba-Co基钙钛矿型复合氧化物催化分解氮氧化物的研究[D]. 许树军.黑龙江大学 2006
[4]新型分子筛催化剂对氮氧化物的分解与还原[D]. 栾敏杰.黑龙江大学 2006
本文编号：3617177
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