二氧化碳加氢反应催化剂的研究
发布时间:2022-02-14 12:57
目前,二氧化碳加氢反应作为解决全球CO2浓度过高问题的一个有效途径,成为了近年来学术界及工业界很多学者的研究方向。在众多加氢反应当中,甲烷化反应由于反应条件的要求较低、转化效率高等优点成为了研究热门。然而普通负载金属催化剂存在反应稳定性差、催化剂易失活的问题,制约了工业化发展。对此,本课题在核壳结构材料的启发下,通过水热合成制备了一种高活性、高稳定性的嵌入式Ni基催化剂。并在此基础上,进一步合成了 Ni-Mo双金属嵌入式催化剂,利用此催化剂将CO2甲烷化与甲烷无氧芳构化反应进行耦合,实现了 CO2加氢直接制芳烃产品。首先以常规Ni/SiO2为硅源,采用水热法合成了高活性、高稳定性和催化寿命的嵌入式分子筛催化剂Ni@HZSM-5并确定了合成条件、物料种类和比例。与用普通湿浸渍法制备的两种负载型镍基催化剂 Ni/SiO2和 Ni/HZSM-5 相比,Ni@HZSM-5 催化剂在40h的CO2甲烷化反应中表现出较高的活性和稳定性。通过一系列的表征发现:经过长时间的反应,Ni@HZSM-5由于其特殊的嵌入式结构,保持着与新鲜状态下催化剂类似的Ni含量和结构。同时发现Ni@HZSM-5催化剂中的...
【文章来源】:北京化工大学北京市211工程院校教育部直属院校
【文章页数】:88 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
图2-1反应活性评价装置??Fig.?2-1?Catalyst?activity?evaluation?equipment??
iMr?dUI?rn?WO-t.Jmm?M^??ZOOKX?nm-UMH?jlflll?j??I?i0^?£MT*2000*V?SigmlA-InlMU?OKs?20Aup20)9?BBB?I?s*???EHT*X.OO*Y?Stgm/A*?mi二?Ott??2?Au§Ki??|j|BI?|??^??0■=?5.Smm?Uaf^?447X?Vrm:i2:42i>r?_l||??— ̄f?m>*?9.9mm?M??r>?17SKX?nm:fZSt34?pHH?I??图3-2不同合成方法的10Ni@HZSM-5催化剂SEM图??(a),?(b)水热合成法;(c),?(d)固相法??Fig.?3-2?SEM?images?of?10Ni@HZSM-5?catalysts?with?different?synthesis?methods??(a),?(b)?Hydrothermal?synthesis?method;?(c),?(d)?Solid-phase?synthesis?method??最后对两种合成方法制作的l〇Ni@HZSM-5催化剂进行催化剂性能测试。为??便于说明,还制作了?10%质量分数Ni的负载型分子筛催化剂10Ni/HZSM-5与两??种嵌入式催化剂在相同实验条件下进行性能分析,经时变化图如3-3所示。通过??分析经时变化曲线结果发现,水热合成法制取10Ni@HZSM-5?(H)在图中表现??出最好的反应稳定性和比较优秀的二氧化碳转化率,在整个20?h的反应过程中??没有发生明显的失活;固相法合成的l〇Ni@HZSM-5?(S)与10Ni/HZSM-5的经??时变化趋势大致相同,反应初期催化
A^—?? ̄-??/^s??呈?I?I?Ni@HZSM-5(TPABr)???苦????■,?_■■,_,-^V????????C??w????????B?NiO?-PDF#44-1159???1?—I?^??ZSM-5?-?PDF#44-0003??_?1丨?mil?丨丨llll?I丨1丨?Jl—I?Ifl?I?,1?丨_(?|Lu__!?,?,?,?1?,?1??10?20?30?40?50?60?70?80??2Theta?(degree)??图3-6不同模板剂的l〇Ni@HZSM-5催化剂XRD图??Fig.?3-6?XRD?of?10Ni@HZSM-5?catalysts?with?different?structure-directing?agents??图3-7为使用TPABr作为模板剂合成的Ni@HZSM-5。与图3-2和3-5中??TPAOH合成的相比,TPABr法样品同样具有十分典型的六棱柱结构,表面光滑,??分子筛颗粒粒径均匀,无定型Si〇2很少,只是分子筛颗粒形状与TPA〇H法的稍??显不同。这与XRD图谱结果相同,TPABr法分子筛的合成效率与TPAOH法的??基本一致,都能够通过含Ni的前驱体合成几乎不含二氧化硅的HZSM-5。??|???1?IVD=?5.4mm?Mag^?1.20KX?Time:?12.09:24?PH|??图3-7使用TPABr的10Ni@HZSM_5催化剂SEM图??Fig.?3-7?SEM?of?10Ni@HZSM-5?catalyst?with?TPABr??29??
【参考文献】:
期刊论文
[1]沸石合成进展[J]. 赵修松,王清遐,李宏愿. 化工进展. 1994(03)
本文编号:3624600
【文章来源】:北京化工大学北京市211工程院校教育部直属院校
【文章页数】:88 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
图2-1反应活性评价装置??Fig.?2-1?Catalyst?activity?evaluation?equipment??
iMr?dUI?rn?WO-t.Jmm?M^??ZOOKX?nm-UMH?jlflll?j??I?i0^?£MT*2000*V?SigmlA-InlMU?OKs?20Aup20)9?BBB?I?s*???EHT*X.OO*Y?Stgm/A*?mi二?Ott??2?Au§Ki??|j|BI?|??^??0■=?5.Smm?Uaf^?447X?Vrm:i2:42i>r?_l||??— ̄f?m>*?9.9mm?M??r>?17SKX?nm:fZSt34?pHH?I??图3-2不同合成方法的10Ni@HZSM-5催化剂SEM图??(a),?(b)水热合成法;(c),?(d)固相法??Fig.?3-2?SEM?images?of?10Ni@HZSM-5?catalysts?with?different?synthesis?methods??(a),?(b)?Hydrothermal?synthesis?method;?(c),?(d)?Solid-phase?synthesis?method??最后对两种合成方法制作的l〇Ni@HZSM-5催化剂进行催化剂性能测试。为??便于说明,还制作了?10%质量分数Ni的负载型分子筛催化剂10Ni/HZSM-5与两??种嵌入式催化剂在相同实验条件下进行性能分析,经时变化图如3-3所示。通过??分析经时变化曲线结果发现,水热合成法制取10Ni@HZSM-5?(H)在图中表现??出最好的反应稳定性和比较优秀的二氧化碳转化率,在整个20?h的反应过程中??没有发生明显的失活;固相法合成的l〇Ni@HZSM-5?(S)与10Ni/HZSM-5的经??时变化趋势大致相同,反应初期催化
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【参考文献】:
期刊论文
[1]沸石合成进展[J]. 赵修松,王清遐,李宏愿. 化工进展. 1994(03)
本文编号:3624600
本文链接:https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3624600.html
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