Salen型金属配合物均相催化丁烯齐聚过程的研究

发布时间：2022-02-16 22:03

　　本论文以丁烯（正丁烯及异丁烯）齐聚过程为研究对象,对相关过程催化剂的设计、合成及齐聚工艺开发进行了研究。首先,以四种不同取代基的水杨醛（水杨醛、邻香草醛、5-氯水杨醛、3,5-二叔丁基水杨醛）与两种不同骨架结构的1,2-二胺（乙二胺、邻苯二胺）为原料,经醛胺缩合反应得到Salen配体,将Salen配体与乙酸镍通过配位反应合成了八种Salen-Ni配合物,并用元素分析、红外光谱（FT-IR）、紫外光谱（Uv-vis）和热重分析（TG-DTG）对合成的配体及配合物结构进行表征。研究结果表明:配体及配合物合成所采用的工艺转化率高,得到的配合物热稳定性好。其次,采用所合成的Salen-Ni配合物作为主催化剂,倍半乙基氯化铝为助催化剂,在甲苯作为溶剂的条件下对正丁烯齐聚过程进行研究,系统考察了主催化剂性质、催化剂浓度、聚合反应温度、聚合反应时间、Al/Ni摩尔比等对催化活性及转化率的影响。结果表明:用5-氯水杨醛与乙二胺所合成的Salen-Ni配合物1c在聚合反应温度40℃、反应时间90min、n（Al）/n（Ni）为300的条件下,催化活性高达8.44×10⁵g·mol<... 

【文章来源】：西安石油大学陕西省

【文章页数】：62 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 前言
    1.2 丁烯齐聚催化剂的研究进展
        1.2.1 固体磷酸催化剂
        1.2.2 分子筛催化剂
        1.2.3 负载型催化剂
        1.2.4 树脂催化剂
        1.2.5 离子液体催化剂
        1.2.6 均相催化剂
    1.3 烯烃齐聚工艺研究进展
    1.4 异丁烯齐聚反应动力学研究
    1.5 选题背景及意义
    1.6 本论文的主要研究内容
第二章 Salen-Ni催化剂的合成与表征
    2.1 实验部分
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验仪器
        2.1.3 催化剂的表征方法
    2.2 配体及配合物的制备
        2.2.1 Salen配体的制备
        2.2.2 Salen镍配合物的合成
    2.3 配体及配合物的表征
        2.3.1 元素分析
        2.3.2 红外光谱
        2.3.3 紫外光谱
        2.3.4 热重分析
    2.4 本章小结
第三章 正丁烯齐聚过程研究
    3.1 概述
    3.2 实验部分
        3.2.1 溶剂预处理
        3.2.2 反应流程
    3.3 催化活性、转化率计算式
    3.4 齐聚液相产物表征
    3.5 结果讨论
        3.5.1 主催化剂对催化性能的影响
        3.5.2 催化剂浓度对催化性能的影响
        3.5.3 聚合温度对催化性能的影响
        3.5.4 聚合时间对催化性能的影响
        3.5.5 Al/Ni摩尔比对催化性能的影响
    3.6 本章小结
第四章 异丁烯齐聚过程研究
    4.1 实验部分
        4.1.1 聚合方法
        4.1.2 聚异丁烯表征方法
        4.1.3 实验方案
    4.2 异丁烯聚合结果分析
    4.3 聚合产物结构表征
        4.3.1 气相色谱分析
        4.3.2 核磁13C和1H分析
    4.4 异丁烯齐聚反应机理
    4.5 本章小结
第五章 结论与展望
致谢
参考文献
攻读学位期间参加科研情况及获得的学术成果


【参考文献】：
期刊论文
[1]半纤维素改性HZSM-5分子筛上丁烯齐聚反应研究[J]. 李超,王辉,朱珊珊,刘广波,吴晋沪.  燃料化学学报. 2017(09)
[2]双（正丁基环戊二烯基）二氯化锆催化1-丁烯齐聚的研究[J]. 宁英男,李美娇,姜涛.  化学工程师. 2014(03)
[3]双（正丁基环戊二烯基）二氯化锆/甲基铝氧烷催化1–丁烯齐聚[J]. 姜涛,陈美超,邵怀启.  天津科技大学学报. 2013(03)
[4]氯铝酸离子液体催化异丁烯齐聚反应的研究[J]. 杨淑清,刘植昌,徐春明.  石油炼制与化工. 2012(05)
[5]丁烯齐聚酸性催化剂的研究进展[J]. 陈光峰,刘姝,臧树良.  工业催化. 2009(03)
[6]异丁烯在强酸性阳离子交换树脂上的齐聚动力学[J]. 徐泽辉,叶军明,瞿卫国,房鼎业.  华东理工大学学报(自然科学版). 2007(02)
[7]叔丁醇中强酸性阳离子交换树脂催化异丁烯齐聚动力学[J]. 徐泽辉,叶军明,瞿卫国,房鼎业.  石油化工. 2007(03)
[8]内扩散控制下异丁烯齐聚反应宏观动力学研究[J]. 刘雪暖,李阳初,杨国华.  石油大学学报(自然科学版). 2005(06)
[9]异丁烯齐聚反应动力学研究[J]. 杨国华,刘雪暖,李阳初,滕波涛.  石油大学学报(自然科学版). 2005(05)
[10]Oligomerization of Butene Mixture to Produce High Quality Gasoline[J]. ZHOU Peng, AN Zengjian, CAI Tianxi(State Key Laboratory of Fine Chemicals, School of Chemical Engineering, Dalian University of Technology, Dalian 116012, Liaoning, China).  催化学报. 2002(06)



本文编号：3628739