块状原煤及煤焦热解气化过程中的反应特性和结构演变研究

发布时间：2022-02-16 22:56

　　原煤热解和煤焦气化是煤气化过程中的两个主要步骤,煤和煤焦的结构会随着热解气化反应的进行发生改变,进而影响反应结果。深入研究块状原煤和煤焦的热解气化反应特性和结构演变规律,对揭示固定床气化炉内的反应机制和实现固定床气化炉的优化设计具有重要意义。本文以块状原煤及煤焦为研究对象,系统研究了块状原煤及煤焦热解气化过程中的反应特性和结构演变,考察了热解过程中的传热影响和气化过程中的扩散效应。主要研究结论如下:（1）系统研究了块状原煤热解过程中的反应特性和结构演变。结果表明,神木烟煤热解过程中,CO2的释放速率和释放量不随温度单调增加,当热解温度由900℃增加至1000℃时两者均减小,高温（1000℃）热解时液相产率的变化趋势与低温（600℃）略有不同。800℃和1000℃热解焦的孔结构主要以圆柱形筒状孔为主。热解焦颗粒表面与颗粒中心的芳环结构和交联密度存在明显差异,且差异受热解温度影响显著;600℃、800℃和1000℃热解时,不同热解阶段热解焦颗粒表面与颗粒中心的大、小芳环结构和交联密度具有不同的变化趋势。热解焦颗粒表面与中心的官能团演变仅在1000℃热解时才呈现较大差异;1000℃热解的前2... 

【文章来源】：华东理工大学上海市211工程院校教育部直属院校

【文章页数】：126 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
Abstract
主要符号说明
第1章 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 研究内容
    1.3 创新点
第2章 文献综述
    2.1 固定床气化
    2.2 煤气化过程及主要反应
        2.2.1 煤热解
        2.2.2 煤焦气化
    2.3 影响煤热解的因素
        2.3.1 煤阶
        2.3.2 粒径
        2.3.3 热解温度
        2.3.4 升温速率
    2.4 热解过程中的传热研究
    2.5 影响煤焦气化的因素
        2.5.1 气化温度
        2.5.2 压力
        2.5.3 粒径
    2.6 气化动力学模型
    2.7 煤焦气化过程中的扩散研究
    2.8 煤热解和煤焦气化过程中的结构变化
        2.8.1 孔隙结构变化
        2.8.2 官能团结构变化
        2.8.3 碳微晶结构变化
第3章 块状原煤热解过程中的反应特性和结构演变
    3.1 实验部分
        3.1.1 实验原料
        3.1.2 实验装置及流程
        3.1.3 热解焦的孔隙结构分析
        3.1.4 热解焦的化学结构分析
    3.2 块状原煤热解过程中的反应特性
        3.2.1 产物分布特性
        3.2.2 气体释放特性
    3.3 块状原煤热解过程中的孔隙结构演变
    3.4 块状原煤热解过程中的碳微晶结构演变
        3.4.1 芳环结构的变化
        3.4.2 交联密度和有序化程度的变化
    3.5 块状原煤热解过程中的官能团演变
        3.5.1 红外谱图的变化
        3.5.2 红外光谱曲线拟合
    3.6 本章小结
第4章 块煤热解过程中传热与反应特性的数值模拟研究
    4.1 实验部分
        4.1.1 样品制备
        4.1.2 热重分析
        4.1.3 大颗粒热解测温
    4.2 数学模型
        4.2.1 模型假设
        4.2.2 动力学模型
        4.2.3 传热模型
        4.2.4 求解方法
    4.3 模型验证
    4.4 热解温度的影响
        4.4.1 热解温度对径向温度分布的影响
        4.4.2 热解温度对径向挥发分产率分布的影响
        4.4.3 热解温度对中心密度演变的影响
    4.5 颗粒粒径的影响
        4.5.1 颗粒粒径对径向温度分布的影响
        4.5.2 颗粒粒径对径向挥发分产率分布的影响
        4.5.3 颗粒粒径对中心密度演变的影响
    4.6 本章小结
第5章 块状煤焦CO_2气化过程中的反应特性和结构演变
    5.1 实验部分
        5.1.1 实验原料
        5.1.2 实验装置与流程
        5.1.3 气化半焦的结构分析
    5.2 煤焦气化过程中的反应特性
        5.2.1 煤焦气化过程中CO摩尔分数的变化
        5.2.2 煤焦的CO_2气化反应特性
        5.2.3 气化反应动力学模型
    5.3 煤焦气化过程中的孔隙结构演变
        5.3.1 吸附/脱附等温线
        5.3.2 孔径分布及比表面积
        5.3.3 煤焦的分形特征
    5.4 煤焦气化过程中的碳微晶结构演变
        5.4.1 拉曼总峰面积的变化
        5.4.2 芳环结构和有序化程度的变化
    5.5 本章小结
第6章 煤焦-CO_2气化过程中的扩散效应及动力学参数变化
    6.1 实验部分
        6.1.1 样品制备
        6.1.2 固定床中大颗粒煤焦气化
        6.1.3 热重分析仪中小颗粒煤焦气化
        6.1.4 样品焦的性质分析
    6.2 扩散对煤焦气化反应性的影响
    6.3 效率因子
        6.3.1 外扩散效率因子
        6.3.2 内扩散效率因子
    6.4 动力学分析
        6.4.1 动力学参数的确定
        6.4.2 动力学参数的变化
        6.4.3 动力学补偿效应
    6.5 本章小结
第7章 全文总结与展望
    7.1 总结
    7.2 展望
参考文献
致谢
附录博士期间发表论文


【参考文献】：
期刊论文
[1]不同煤阶煤热解过程中孔隙结构变化规律研究[J]. 尹振勇,许浩,汤达祯,陈艳鹏,赵天天.  煤炭科学技术. 2019(09)
[2]煤焦CO2气化反应动力学及内扩散对气化过程的影响分析[J]. 李位位,黄戒介,王志青,段会文,李俊国,房倚天.  燃料化学学报. 2016(12)
[3]热解温度对无烟煤焦微观结构和脱硝特性的影响[J]. 尹艳山,王泽忠,田红,张巍,鄢晓忠,陈冬林.  化工进展. 2015(06)
[4]多种原煤焦的CO2气化特性研究[J]. 林晓巍,陈鸿伟,何骏鹏,李凡,李航.  电力科学与工程. 2014(08)
[5]压力对煤焦CO2气化反应动力学参数的影响[J]. 阎琪轩,李风海,王建飞,黄戒介,赵建涛,张永奇,房倚天.  化学工程. 2014(08)
[6]固定床加压气化技术的发展现状[J]. 段超.  煤质技术. 2014(01)
[7]固定床气化技术在我国的应用现状及发展前景[J]. 褚晓亮,苗阳,苗雨旺.  化工技术与开发. 2013(11)
[8]BGL碎煤熔渣气化技术及其工业应用[J]. 汪家铭.  化学工业. 2011(07)
[9]温度对小龙潭褐煤流化床热解产物影响的试验研究[J]. 陈勋瑜,王勤辉,岑建孟,郭志航,方梦祥,骆仲泱.  动力工程学报. 2011(04)
[10]煤焦加压气化反应性研究[J]. 曹敏,王敏,谷小虎,樊崇,张爱民,谌伦建.  化学工程. 2010(12)

博士论文
[1]煤催化加氢气化过程中焦结构演变特性及反应性研究[D]. 刘旭辉.华中科技大学 2016



本文编号：3628816