规整形貌α-Fe 2 O 3 基催化剂的脱硝性能及机理研究
发布时间：2022-02-18 10:25
燃煤电厂烟气排放的氮氧化物（NOx）是主要的大气污染物之一,随着大气污染问题的日益严重和人们对环境问题的日益重视,有效脱除烟气中的NOx迫在眉睫。选择性催化还原（Selective Catalytic Reduction,SCR）是目前应用最为广泛的NOx控制技术,但商用钒基SCR催化剂的活性组分钒具有生物毒性,使用时易造成二次污染。本论文选取了价格低廉、毒性小且性质稳定的α-Fe2O3材料,通过对其进行调控和改性,构建新型规整形貌α-Fe2O3基SCR催化剂。基于理论计算,深入探讨了晶面对α-Fe2O3催化活性的影响,并选取活性最佳的特定形貌α-Fe2O3,对其进行改性,进一步提升其SCR催化性能。通过表征和动力学分析,探讨了改性前后催化剂的物理化学性质变化、SCR反应活性位点等信息,并阐明了规整形貌α-Fe2O3...
【文章来源】：华侨大学福建省
【文章页数】：144 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
煤炉中热力型、燃料型、快速型NOx的生成量与温度的关系[4]
华侨大学博士学位论文6同时，在实际情况中，烟气中存在一定量的SO2和水蒸气，可能会与还原剂NH3发生反应，对SCR反应造成干扰：2SO2+O2→2SO3式（1.8）NH3+SO3+H2O→NH4HSO4式（1.9）SO3+H2O→H2SO4式（1.10）SO2被氧化成为SO3，与还原剂NH3发生反应生成NH4HSO4物质，NH4HSO4可能会覆盖在催化剂表面，同时，SO2和H2O还会与反应气体之间发生竞争吸附，这两种情况均会造成催化剂活性位点的减少从而使其SCR催化活性降低。此外，SO3与H2O反应生成的H2SO4还可能会腐蚀催化剂，造成催化剂的永久失活[11]。图1.2SCR反应过程Figure1.2ThereactionmechanismofSCRreaction1.2.2SCR催化剂SCR技术的核心是催化剂[12,13]，催化剂的类型、结构等因素会对SCR反应的效率、温度窗口和选择性等产生重要影响。到目前为止，广泛研究的SCR催化剂主要可以分为三大类：负载型贵金属催化剂、金属氧化物催化剂以及分子筛催化剂。（一）负载型贵金属催化剂负载型贵金属SCR催化剂主要是将贵金属负载于载体上所制备得到的催化剂，这类催化剂在19世纪70年代被广泛研究。负载型贵金属SCR催化剂的贵金属活性组分主要有Pt[14-16]、Ag[17]、Rh[15]、Au[18]等，载体主要有Al2O3[15,18]、
第1章引言15Wei等[104]先采用形貌控制的方法制备得到棒状FeOOH晶体，然后在此基础上采用不同的处理方式合成了α-Fe2O3、γ-Fe2O3以及Fe3O4催化剂，并将这几种不同的催化剂应用于SCR反应中，发现其温度窗口范围由宽到窄顺序为γ-Fe2O3>γ-Fe2O3-500（由γ-Fe2O3还原为Fe3O4后，随后又在500oC下重新氧化为γ-Fe2O3）>α-Fe2O3>Fe3O4，如图1.4所示。这是由于γ-Fe2O3表面同时暴露出O2-和Fe3+离子，更加有利于SCR反应的进行。而γ-Fe2O3-500催化剂由于处理后表面的氧物种含量减少，因此导致其SCR催化活性降低。α-Fe2O3表面只暴露出Fe3+离子，只能吸附NH3而不能活化NH3分子，因此也具有较差的SCR催化活性。Fe3O4催化剂至少有1/3的惰性Fe2+离子位于晶胞内，导致其同样具有很差的SCR催化活性。图1.3α-Fe2O3和γ-Fe2O3催化剂在SCR反应中的（a）不同催化活性和（b）反
【参考文献】：
期刊论文
[1]Thermal stability of Si-doped V2O5/WO3-TiO2 for selective catalytic reduction of NOx by NH3[J]. Xun-Zhe Shao,Hong-You Wang,Meng-Long Yuan,Jie Yang,Wang-Cheng Zhan,Li Wang,Yun Guo,Guan-Zhong Lu. Rare Metals. 2019(04)
[2]中国现阶段经济发展中的煤炭需求[J]. 林伯强,吴微. 中国社会科学. 2018(02)
[3]低温磁性铁基SCR烟气脱硝的实验研究[J]. 姚桂焕,张琦,秦烨,王芳,陆芳,归柯庭. 环境科学. 2009(10)
本文编号：3630669
【文章来源】：华侨大学福建省
【文章页数】：144 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
煤炉中热力型、燃料型、快速型NOx的生成量与温度的关系[4]
华侨大学博士学位论文6同时，在实际情况中，烟气中存在一定量的SO2和水蒸气，可能会与还原剂NH3发生反应，对SCR反应造成干扰：2SO2+O2→2SO3式（1.8）NH3+SO3+H2O→NH4HSO4式（1.9）SO3+H2O→H2SO4式（1.10）SO2被氧化成为SO3，与还原剂NH3发生反应生成NH4HSO4物质，NH4HSO4可能会覆盖在催化剂表面，同时，SO2和H2O还会与反应气体之间发生竞争吸附，这两种情况均会造成催化剂活性位点的减少从而使其SCR催化活性降低。此外，SO3与H2O反应生成的H2SO4还可能会腐蚀催化剂，造成催化剂的永久失活[11]。图1.2SCR反应过程Figure1.2ThereactionmechanismofSCRreaction1.2.2SCR催化剂SCR技术的核心是催化剂[12,13]，催化剂的类型、结构等因素会对SCR反应的效率、温度窗口和选择性等产生重要影响。到目前为止，广泛研究的SCR催化剂主要可以分为三大类：负载型贵金属催化剂、金属氧化物催化剂以及分子筛催化剂。（一）负载型贵金属催化剂负载型贵金属SCR催化剂主要是将贵金属负载于载体上所制备得到的催化剂，这类催化剂在19世纪70年代被广泛研究。负载型贵金属SCR催化剂的贵金属活性组分主要有Pt[14-16]、Ag[17]、Rh[15]、Au[18]等，载体主要有Al2O3[15,18]、
第1章引言15Wei等[104]先采用形貌控制的方法制备得到棒状FeOOH晶体，然后在此基础上采用不同的处理方式合成了α-Fe2O3、γ-Fe2O3以及Fe3O4催化剂，并将这几种不同的催化剂应用于SCR反应中，发现其温度窗口范围由宽到窄顺序为γ-Fe2O3>γ-Fe2O3-500（由γ-Fe2O3还原为Fe3O4后，随后又在500oC下重新氧化为γ-Fe2O3）>α-Fe2O3>Fe3O4，如图1.4所示。这是由于γ-Fe2O3表面同时暴露出O2-和Fe3+离子，更加有利于SCR反应的进行。而γ-Fe2O3-500催化剂由于处理后表面的氧物种含量减少，因此导致其SCR催化活性降低。α-Fe2O3表面只暴露出Fe3+离子，只能吸附NH3而不能活化NH3分子，因此也具有较差的SCR催化活性。Fe3O4催化剂至少有1/3的惰性Fe2+离子位于晶胞内，导致其同样具有很差的SCR催化活性。图1.3α-Fe2O3和γ-Fe2O3催化剂在SCR反应中的（a）不同催化活性和（b）反
【参考文献】：
期刊论文
[1]Thermal stability of Si-doped V2O5/WO3-TiO2 for selective catalytic reduction of NOx by NH3[J]. Xun-Zhe Shao,Hong-You Wang,Meng-Long Yuan,Jie Yang,Wang-Cheng Zhan,Li Wang,Yun Guo,Guan-Zhong Lu. Rare Metals. 2019(04)
[2]中国现阶段经济发展中的煤炭需求[J]. 林伯强,吴微. 中国社会科学. 2018(02)
[3]低温磁性铁基SCR烟气脱硝的实验研究[J]. 姚桂焕,张琦,秦烨,王芳,陆芳,归柯庭. 环境科学. 2009(10)
本文编号：3630669
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