Ni基和Pd基催化剂甲烷二氧化碳制备合成气和乙酸的理论研究

发布时间：2022-07-02 11:46

　　社会的不断发展使得能源的消耗持续增加,而天然气作为三大化石能源之一,其储量远超过煤和石油,在石油短缺和巨大能源消耗的双重压力下合理有效的利用天然气资源可以在一定程度上缓解我国的能源危机。二氧化碳作为主要的温室气体,是引发全球变暖的主要因素。因此,二氧化碳的利用和减排至关重要。以甲烷和二氧化碳为原料制备高附加值的合成气或其他高利用价值的化工产品不仅可以实现甲烷和二氧化碳的综合利用,而且对于环境保护和节能减排等方面都具有重大意义。本文运用密度泛函理论（DFT）分别探究Ni₄/α-MoC（111）上甲烷二氧化碳重整制备合成气和Pd（111）上甲烷二氧化碳合成乙酸的反应机理,得出以下结论:1.在Ni₄/α-MoC（111）上,甲烷二氧化碳重整制备合成气的最优路径为CH₄持续裂解至CH,CO₂直接分解形成CO和O,CH被O原子氧化形成CHO中间体,最终CHO裂解形成CO和H。即CH₄+CO₂→CH₃+H+CO₂→CH

【文章页数】：81 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 选题意义及背景
    1.2 甲烷催化转化
        1.2.1 甲烷的性质与用途
        1.2.2 甲烷催化转化
    1.3 二氧化碳的催化转化
        1.3.1 二氧化碳的性质与用途
        1.3.2 二氧化碳的催化转化
    1.4 DRM的催化剂研究
    1.5 甲烷二氧化碳制备乙酸的催化剂研究
    1.6 DRM的反应机理研究
    1.7 甲烷二氧化碳制备乙酸的反应机理研究
    1.8 本文研究内容
第二章 理论基础
    2.1 密度泛函理论
        2.1.1 Thomas-Fermi模型
        2.1.2 Hohenberg-Kohn定理
        2.1.3 Kohn-Sham方程
    2.2 VASP软件包
    2.3 过渡态理论
第三章 Ni_4/α-MoC(111)上DRM的理论研究
    3.1 引言
    3.2 计算方法和模型
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 DRM的反应网
        3.3.2 CH_x(x=0-3)的形成
        3.3.3 CO_2的活化
        3.3.4 CH_xO(x=0-3)和CH_xOH(x=0-3)的形成
        3.3.5 积碳的形成与消除
    3.4 本章小结
第四章 Pd(111)上甲烷二氧化碳制备乙酸的理论研究
    4.1 引言
    4.2 计算方法和模型
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 乙酸合成的反应网
        4.3.2 CH_x(x=0-3)的形成
        4.3.3 CO_2的活化
        4.3.4 乙酸的形成
    4.4 本章小结
第五章 结论与建议
    5.1 结论
    5.2 建议
参考文献
致谢
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本文编号：3654308