核壳Ni@SiO 2 催化剂制备、改性及其甲烷干重整反应性能研究

发布时间：2022-08-29 18:47

　　人类社会的繁荣发展离不开化石能源,但其过度消耗造成了能源短缺和全球变暖等严重威胁人类生存和发展的不利问题。甲烷干重整反应（DRM）因同时转化温室气体CH₄和CO₂,生成重要化工中间体合成气（H₂/CO摩尔比为1）,被视为可实现温室气体减排和能源持续生产的重要化学反应,成为各国科学家研究热点。Ni催化剂因低成本和高活性等优势成为最合适的DRM催化剂。但是,镍颗粒烧结和催化剂积碳却使得DRM稳定性深受影响。因此,设计高活性和高稳定性的镍基催化剂,解决Ni颗粒烧结和积碳问题是实现DRM反应产业化应用的首要前提。在本论文中,为制备出具有高活性且稳定的,具有优越抗烧结低积碳能力的镍基催化剂,我们以Ni@SiO₂催化剂为代表,从尺寸效应、金属载体相互作用以及助剂改性三个方面对催化剂进行结构与性质调控,实现稳定催化DRM反应的目标。具体内容如下:1.采用微乳液法合成了具有超细Ni纳米粒子（低于5 nm）特点的核壳结构Ni@SiO₂并用DRM反应。结果表明,Ni@SiO₂... 

【文章页数】：92 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 研究背景与意义
    1.2 甲烷干重整反应简介
        1.2.1 甲烷干重整反应热力学研究
        1.2.2 甲烷干重整反应机理研究
    1.3 甲烷干重整反应镍基催化剂研究
        1.3.2 镍基催化剂失活
            1.3.2.1 积碳
            1.3.2.2 烧结
        1.3.3 构筑镍基催化剂主要策略
            1.3.3.1 构筑核壳结构
            1.3.3.2 增强金属载体间的相互作用
            1.3.3.3 添加助剂
    1.4 本论文的选题依据及主要研究内容
第二章 小尺寸核壳结构Ni@SiO_2 催化剂甲烷干重整反应研究
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 原料试剂与仪器设备
        2.2.2 催化剂的制备
        2.2.3 催化剂的表征
        2.2.4 催化剂的评价
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 反应前催化剂的物理化学性质表征
            2.3.1.1 ICP和 BET
            2.3.1.2 XRD
            2.3.1.3 TEM
            2.3.1.4 H_2-TPR
        2.3.2 催化剂在高温DRM反应中的性能
            2.3.2.1 催化剂活性
            2.3.2.2 催化剂的稳定性
        2.3.3 反应后催化剂的表征
            2.3.3.1 XRD
            2.3.3.2 TEM
            2.3.3.3 TPO
            2.3.3.4 TG
    2.4 本章小结
第三章 尺寸效应和金属载体相互作用耦合Ni@SiO_2 催化剂甲烷干重整反应研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂及仪器设备
        3.2.2 催化剂的制备
        3.2.3 催化剂的表征
        3.2.4 催化剂的评价
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 反应前催化剂的物理化学表征
            3.3.1.1 ICP和 BET
            3.3.1.2 XRD
            3.3.1.3 TEM
            3.3.1.4 XPS
            3.3.1.5 H_2-TPR
        3.3.2 催化剂在高温DRM反应中的性能
            3.3.2.1 催化剂的活性
            3.3.2.2 催化剂的稳定性
        3.3.3 反应后催化剂的表征
            3.3.3.1 XRD
            3.3.3.2 TEM
            3.3.3.3 TG和 Raman
    3.4 本章小结
第四章 CeO_2 改性的Ni@SiO_2 催化剂甲烷干重整反应研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 原料试剂及仪器设备
        4.2.2 催化剂的制备
            4.2.2.1 Ni@SiO_2 催化剂的制备
            4.2.2.2 Ni@SiO_2@CeO_2 催化剂的制备
        4.2.3 催化剂的表征
        4.2.4 催化性的评价
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 反应前催化剂的物理化学性质表征
            4.3.1.1 ICP和 BET
            4.3.1.2 H_2-TPR
            4.3.1.3 TEM
            4.3.1.4 XRD
            4.3.1.5 XPS
        4.3.2 催化剂在低温DRM反应中的性能
        4.3.3 反应后催化剂的表征
            4.3.3.1 TEM
            4.3.3.2 XRD
            4.3.3.3 TG和 DSC
            4.3.3.4 Raman
    4.4 本章小结
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
致谢
攻读学位期间主要的科研成果



本文编号：3678820