LDH负载原子精度Au纳米簇的催化氧化和加氢性能研究

发布时间：2022-08-24 00:27

　　原子级精确的Au纳米簇因具有超小的尺寸（<2 nm）和明确的结构在催化领域引起了广泛的研究兴趣。通常,负载型纳米金催化剂的活性主要取决于金活性相的尺寸、活性位结构、载体的类型以及金属-载体相互作用等。本论文通过调变金属纳米簇的尺寸、结构以及载体类型有效提高负载型Au纳米簇催化剂催化苯甲醇氧化和4-硝基苯酚还原的性能。主要研究内容与创新点如下:（1）以不同原子数精确的卡托普利（Capt）保护金纳米簇Aun（Capt）m为前体,通过修饰的静电吸附法制得系列Ni3Al-LDH（LDH:层状双金属氢氧化物）负载原子精度金纳米簇催化剂Aun/LDH（n=25,38,～127）。Au25/LDH、Au38/LDH 和 Au～127/LDH 中超细的Au纳米簇（NCs）主要分布于LDH载体的边缘位,尺寸分别为1.2±0.2 nm,1.4±0.3 nm,和1.8±0.5 nm。所有催化剂在无碱性添加剂下空气氧化苯甲醇反应中均表现出优异的催化活性和显著的尺寸和活性位结构依赖性。Au38/LDH表现出最优的催化活性,TOF值高达1884h-1。XPS、CO-DRIFTs和动力学同位素效应研究表明,超... 

【文章页数】：88 页

【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 醇类化合物的氧化
        1.1.1 醇氧化概述
        1.1.2 醇氧化反应机理
    1.2 4-硝基苯酚(4-NP)还原
        1.2.1 4-NP还原概述
        1.2.2 4-NP还原机理
    1.3 负载型金纳米簇催化剂
        1.3.1 金纳米簇的概述
        1.3.2 金纳米簇的制备
        1.3.3 原子级精确金纳米簇的结构
        1.3.4 负载型金纳米簇催化剂的制备及应用
        1.3.5 影响负载型金纳米簇催化剂活性的因素
        1.3.6 原子精度金纳米簇催化剂尺寸效应研究现状
    1.4 水滑石(LDH)及LDH/rGO杂化材料概述
        1.4.1 LDH的基本特征与制备
        1.4.2 LDH/rGO杂化材料的基本特征与制备
        1.4.3 LDH负载金纳米簇催化剂的应用
    1.5 论文的研究目的及意义
    1.6 论文研究的思路及主要内容
第二章 水滑石负载原子精度Au_n纳米簇用于空气氧化苯甲醇:尺寸和活性位结构影响
    2.1 前言
    2.2 实验部分
        2.2.1 化学药品
        2.2.2 LDH负载Aun纳米簇催化剂的制备
        2.2.3 表征
        2.2.4 苯甲醇氧化性能测试
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 以Au_n纳米簇为前体合成Au_n/DH催化剂
        2.3.2 Au_n/LDH催化剂的表征
        2.3.3 Au_n/LDH在空气氧化苯甲醇中的性能
        2.3.4 活性位结构与反应性能的关联
        2.3.5 氧化机理
    2.4 小结
第三章 多级结构LDH/rGO负载Au_(25)纳米簇及其催化4-硝基苯酚还原性能
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 化学药品
        3.2.2 Au_(25)/M_3Al-LDH/rGO催化剂的制备
        3.2.3 表征
        3.2.4 4-硝基苯酚还原性能测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 Au_(25)/M_3Al-LDH/rGO催化剂的表征
        3.3.2 催化4-硝基苯酚还原性能
    3.4 小结
第四章 结论与展望
论文创新点
参考文献
研究成果及发表的学术论文
致谢
作者和导师简介
北京化工大学专业学位硕士研究生学位论文答辩委员会决议书



本文编号：3678763