金基催化剂的制备及其电催化性能研究

发布时间：2022-09-17 18:38

　　合成氨工业关乎人类的生存和发展。目前工业合成氨主要来源于能源密集型和资源密集型的Haber-Bosch工艺,但是该过程会消耗大量的化石能源并排放大量的CO₂。为了缓解能源短缺和环境污染的问题,电催化合成氨是一种清洁、可持续的合成氨技术,并且有望替代传统的合成氨工艺,但是目前在电化学合成过程中存在很强的竞争析氢反应,从而导致较低的产氨速率及法拉第效率。因此,我们需要研究电催化剂对氮还原反应和析氢反应的竞争关系,探究氮还原反应和析氢反应的催化机制,从而筛选出优异的电催化合成氨和析氢催化剂。多孔金属材料因具有高活性、大比表面积、丰富的活性位点、高导电性以及便利的传输通道在电催化领域具有广泛的应用。基于此,本文设计了不同形貌和组分的金基催化剂以提高电催化合成氨及析氢反应的性能。本论文主要进行了以下研究:（1）以氯金酸和氯钯酸钠为前驱体,硼氢化钠为还原剂,在柠檬酸钠存在的条件下,通过室温一步湿化学还原法,合成了多孔Au Pd网状纳米线。双金属组分可以调节电子结构,从而有益于氮气的吸附和活化;多孔网状纳米线结构还可以提供较大的比表面积、丰富的活性位点以及快速的传质通道,有利于... 

【文章页数】：74 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 研究背景及意义
        1.1.1 氨的用途
        1.1.2 合成氨工业的现状
        1.1.3 合成氨工业的未来和挑战
    1.2 电催化合成氨
        1.2.1 电催化合成氨反应机理
        1.2.2 电催化合成氨催化剂的研究进展
    1.3 电解水制氢
        1.3.1 析氢反应的基本原理
        1.3.2 析氢反应的性能指标
    1.4 论文选题依据及研究内容
        1.4.1 论文选题依据
        1.4.2 论文研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验所用的药品及仪器
    2.2 催化剂及工作电极的制备
        2.2.1 AuPd PNWs催化剂的制备
        2.2.2 碳纸负载的AuPd PNWs工作电极的制备
        2.2.3 AuCuB PNSs催化剂的制备
        2.2.4 碳纸负载的AuCuB PNSs工作电极的制备
        2.2.5 Au@Rh MNSs催化剂的制备
        2.2.6 玻碳电极负载的Au@Rh MNSs工作电极的制备
    2.3 电催化合成氨催化剂性能评价
        2.3.1 评价装置
        2.3.2 NH_3检测
        2.3.3 肼的检测
    2.4 析氢反应催化剂性能评价
    2.5 催化剂表征
        2.5.1 SEM表征
        2.5.2 TEM和电感耦合等离子体质谱表征
        2.5.3 XPS表征
        2.5.4 XRD和 N_2-TPD表征
第三章 多孔AuPd网状纳米线的制备及其电催化合成氨性能研究
    3.1 引言
    3.2 结果与讨论
        3.2.1 AuPd PNWs的形貌及结构表征
        3.2.2 探究合成因素对AuPd PNWs的影响
        3.2.3 AuPd PNWs的 NRR性能
    3.3 本章小结
第四章 AuCuB多孔纳米结构的制备及其电催化合成氨性能研究
    4.1 引言
    4.2 结果与讨论
        4.2.1 AuCuB PNSs的形貌及结构表征
        4.2.2 探究合成因素对AuCuB PNSs的影响
        4.2.3 AuCuB PNSs的电催化合成氨性能
    4.3 本章小结
第五章 Au@Rh介孔纳米球的制备及其析氢性能研究
    5.1 引言
    5.2 结果与讨论
        5.2.1 Au@Rh MNSs的形貌及结构表征
        5.2.2 探究合成因素对Au@Rh MNSs的影响
        5.2.3 Au@Rh MNSs的析氢反应性能
    5.3 本章小结
第六章 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 展望
参考文献
致谢
作者简介
    1 作者简历
    2 攻读硕士学位期间发表的学术论文
    3 发明专利
学位论文数据集


【参考文献】：
期刊论文
[1]合成氨工业:过去、现在和未来——合成氨工业创立100周年回顾、启迪和挑战[J]. 刘化章.  化工进展. 2013(09)



本文编号：3679742