Pd基MOFs衍生物催化剂的制备及其HMF选择性加氢研究

发布时间：2022-09-21 18:05

　　生物质衍生化合物催化转化为不同的平台化学品和液体燃料是减少全球对化石资源依赖的重要途径。生物质衍生的5-羟甲基糠醛（HMF）可用于生产工业上各种高附加值化学品及燃料组分,因而受到各界的广泛关注。本论文提供了一个催化剂设计的新思路,利用热解MOFs衍生物作为载体,并且通过调变制备方法设计高分散,多活性位点的贵金属催化剂,在HMF的选择性加氢反应中展现出高活性、高选择性和高稳定性,同时通过XRD,SEM,HRTEM,Raman,XPS等多种表征手段系统研究了催化剂的结构-性质-催化活性的关系,并提出了可能的反应机理。（1）将纳米ZIF-8在空气下热解得到多孔Zn O负载Pd,设计开发了一种Pd Zn合金/Zn O纳米催化剂。Zn O承袭了ZIF-8的原始形态和多孔结构,并对Pd具有较高的分散性,多数Pd以Pd Zn合金的活性相形式存在,该催化剂对HMF的选择性催化加氢生成2,5-二羟甲基呋喃（BHMF）具有优异的性能。ZIF-8热解自生出大量的氧空位,提高了对于反应物中C=O键的有效吸附,并增强催化剂的电荷转移和吸附脱附选择性;在无任何助剂且较温和条件下达到转化率94.1%和BHMF选择性... 

【文章页数】：76 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 5-羟甲基糠醛(HMF)
        1.2.1 HMF的物理和化学性质
        1.2.2 HMF的主要应用
    1.3 5-羟甲基糠醛的加氢催化进展
    1.4 钯基催化剂在HMF加氢催化的应用
        1.4.1 2,5-二(羟甲基)呋喃(BHMF)和2,5-二(羟甲基)四氢呋喃(BHMTHF)的制备
        1.4.2 糠醇(FOL)的制备
        1.4.3 2,5-二甲基呋喃(DMF)的制备
    1.5 MOFs及其衍生物
        1.5.1 研究现状与应用
        1.5.2 合成与应用
    1.6 论文研究目的与内容
        1.6.1 研究目的与意义
        1.6.2 研究内容
第二章 ZIF-8 衍生ZnO负载PdZn合金催化剂的制备及性能研究
    2.1 前言
    2.2 实验仪器及药品
        2.2.1 实验仪器
        2.2.2 实验药品
    2.3 催化剂的制备
        2.3.1 纳米ZIF-8的制备
        2.3.2 载体NPZ-T的制备
        2.3.3 PZ-T催化剂的制备
    2.4 催化剂的表征
        2.4.1 氮气(N_2)物理吸附-脱附实验
        2.4.2 热重(TG)
        2.4.3 X射线衍射分析(XRD)
        2.4.4 高分辨透射电子显微镜(HRTEM)
        2.4.5 X射线光电子能谱(XPS)
        2.4.6 扫描电子显微镜(SEM)
        2.4.7 电子顺磁共振(EPR)
        2.4.8 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)
    2.5 HMF加氢性能测试
    2.6 结果与讨论
        2.6.1 材料表征
        2.6.2 催化剂性能测试
        2.6.3 .PZ-450催化剂的表面性质
        2.6.4 其他不饱和醛向不饱和醇的转化性能测试
        2.6.5 PZ-450催化剂的稳定性测试
        2.6.6 反应机理的讨论
    2.7 小结
第三章 ZIF-67 衍生Co-CoO_x@氮掺杂碳负载钯基催化剂的制备及性能研究
    3.1 前言
    3.2 实验仪器和药品
        3.2.1 实验仪器
        3.2.2 实验药品
    3.3 催化剂的制备
        3.3.1 ZIF-67的制备
        3.3.2 载体CNC的制备
        3.3.3 PCNC-T催化剂的制备
    3.4 催化剂的表征
        3.4.1 氮气(N2)物理吸附-脱附实验
        3.4.2 热重(TG)
        3.4.3 X射线衍射分析(XRD)
        3.4.4 高倍透射电子显微镜(HRTEM)
        3.4.5 X射线光电子能谱(XPS)
        3.4.6 扫描电子显微镜(SEM)
        3.4.7 NH_3-程序升温脱附(NH3-TPD)
        3.4.8 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)
        3.4.9 CO化学脉冲吸附(CO pulse chemisorption)
    3.5 HMF加氢性能测试
    3.6 结果与讨论
        3.6.1 材料表征
        3.6.2 反应条件的优化
        3.6.3 PCNC-700催化剂的稳定性测试
        3.6.4 反应机理的讨论
    3.7 小结
第四章 结论与展望
参考文献
发表论文情况
致谢



本文编号：3680413