基于钨基载氧体的化学链天然气蒸汽重整制取合成气与氢气的实验研究

发布时间：2022-10-30 14:56

　　氢气是一种可再生能源载体,而合成气也是一种重要的化工原料。化学链天然气蒸汽重整制取合成气与氢气的技术（Chemical-looping Steam Methane Reforming,CL-SMR）是一种新型的制氢技术,该方法通过两步氧化还原反应将甲烷与水蒸气的反应过程分成甲烷还原反应部分和水蒸气氧化反应部分分别制取H2/COL比值为2的合成气和氢气,这样分部反应避免了氢气和氧气高温分离工艺,反应效率更高,同时可以得到适合于工业甲醇合成的合成气,该工艺具有较好的发展前景。CL-SMR技术中载氧体性能的好坏直接决定了该反应体系的优劣,该技术的核心问题就是找到一种高效稳定的载氧体。本文首先从热力学的角度初步选取了适合于CL-SMR技术的载氧体,然后对选定的载氧体分别对其甲烷还原部分及水蒸气氧化部分制取合成气和氢气的性能进行了研究,分别确定了该载氧体在两步反应中的最优反应工况。最后利用确定的最优工况对该载氧体进行了十次循环实验,考察了该载氧体循环性能的稳定性,进而证明了该载氧体用于CL-SMR工艺的可行性。本文主要研究结果如下:（1）根据金属及其氧化物的物理性质对元素周期表中的元素进行初选,... 

【文章页数】：85 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 文献综述
    1.1 课题背景
    1.2 制氢方法简介
        1.2.1 化石燃料制氢
        1.2.2 可再生能源制氢
    1.3 化学链天然气蒸汽重整制氢技术
        1.3.1 金属氧化物两步热化学分解水制氢
        1.3.2 化学链的概念
        1.3.3 化学链天然气蒸汽重整制氢原理
    1.4 CL-SMR技术中载氧体的研究
        1.4.1 单金属氧化物
        1.4.2 复合金属氧化物
    1.5 本文的研究内容及意义
        1.5.1 本文研究的内容
        1.5.2 本文研究意义
第2章 载氧体的选取及热力学分析
    2.1 金属元素的初选
        2.1.1 根据熔点进行筛选
        2.1.2 放射性元素
        2.1.3 贵重的稀有金属
    2.2 金属氧化物的热力学分析
        2.2.1 水蒸气氧化反应的热力学分析
        2.2.2 甲烷还原反应的热力学分析
        2.2.3 最小反应温度
        2.2.4 载氧体中晶格氧的含量和传递能力
    2.3 惰性载体的选择
第3章 实验综述
    3.1 实验原料与仪器
        3.1.1 实验原料
        3.1.2 实验仪器
        3.1.3 各组分气体测定方法及测量参数
    3.2 实验样品制备
    3.3 实验系统
        3.3.1 甲烷还原反应
        3.3.2 水蒸气氧化反应
        3.3.3 CL-SMR循环实验
    3.4 考察指标
        3.4.1 CO的选择性
        3.4.2 合成气H_2/CO的比值
        3.4.3 水蒸气氧化反应产H_2量
        3.4.4 合成气产量
第4章 载氧体甲烷还原制取合成气性能
    4.1 反应温度的影响
    4.2 惰性载体添加比例的影响
    4.3 惰性载体种类的影响
第5章 载氧体水蒸汽氧化制氢气反应性能
    5.1 反应温度对反应速率的影响
    5.2 反应温度对气体产量的影响
    5.3 水蒸气流量对反应速率的影响
    5.4 水蒸气流量对气体产量的影响
    5.5 惰性载体种类的影响
    5.6 载氧体化学链蒸汽重整循环性能
第6章 结论
参考文献
致谢
攻读学位期间发表的论文


【参考文献】：
期刊论文
[1]可再生能源——氢能的发展与化石能源的替代[J]. 余亚东,毛宗强.  科学对社会的影响. 2009(02)
[2]无限的氢能——未来的能源[J]. 毛宗强.  自然杂志. 2006(01)
[3]热化学循环分解水制氢研究进展[J]. 张平,于波,陈靖,徐景明.  化学进展. 2005(04)



本文编号：3699101