化学改性ZSM-5分子筛用于甲醇制芳烃研究

发布时间：2022-12-23 01:46

　　芳烃（苯、甲苯、二甲苯,合称BTX）是重要的有机化工原料,其中对二甲苯（PX）是对苯二甲酸二甲酯工业生产的重要原料,是石油化工生产中必不可少的中间体。目前,商业PX的生产主要基于石油化工,例如通过甲苯烷基化,甲苯歧化和二甲苯异构体的分离来生产对二甲苯。为了满足我国日益增长芳烃需求,开拓非石油路线制芳烃的新工艺与新技术,提高对二甲苯在芳烃中的比例,降低芳烃生产所需能耗,已成为芳烃生产技术的主要研究方向。然而考虑到我国“缺油少气富煤”的资源结构以及过剩的甲醇产能和产量,通过使用廉价的甲醇生产芳烃受到了研究者的广泛关注和研究。本文采用等体积浸渍法向ZSM-5分子筛中引入Zn、Si、P、Mg等元素,并在固定床反应器中系统地研究了上述元素地引入对甲醇制芳烃反应性能的影响。通过SEM,TEM,XRD,N₂吸附-脱附以及氨程序升温脱附（NH₃-TPD）对改性前后的催化剂进行表征。实验发现,Zn的引入能够有效地提高HZSM-5的反应活性,降低分子筛的强酸强度和强酸量,并形成了Zn OH⁺脱氢活性中心,提高MTA反应产物中的芳烃选择性,当... 

【文章页数】：69 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 甲醇的概述
    1.2 芳烃的概述
    1.3 甲醇制芳烃工艺研究进展
        1.3.1 固定床工艺
        1.3.2 流化床工艺
    1.4 MTA反应机理研究
        1.4.1 直接机理
        1.4.2 间接机理
    1.5 甲醇制芳烃催化剂研究进展
        1.5.1 酸性改性
        1.5.2 结构改性
    1.6 本文研究意义及内容
        1.6.1 研究意义
        1.6.2 研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验试剂及仪器
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验仪器
    2.2 催化剂改性
    2.3 催化剂的表征
        2.3.1 X射线衍射(XRD)
        2.3.2 氮气物理吸附
        2.3.3 透射电镜(TEM)
        2.3.4 扫描电镜(SEM)
        2.3.5 程序升温脱附(TPD)
    2.4 催化剂性能评价
第三章 改性ZSM-5催化剂上甲醇芳构化
    3.1 Zn改性ZSM-5对甲醇制芳烃反应性能的影响
        3.1.1 Zn改性ZSM-5分子筛的制备
        3.1.2 催化剂的表征
        3.1.3 Zn含量对MTA反应性能的影响
    3.2 硅酯改性对甲醇制芳烃性能的影响
        3.2.1 硅酯改性分子筛的制备
        3.2.2 催化剂的表征
        3.2.3 硅量对甲醇芳构化性能的影响
    3.3 磷改性对甲醇制芳烃反应性能的影响
        3.3.1 磷改性分子筛的制备
        3.3.2 催化剂的表征
        3.3.3 不同磷量对甲醇制芳烃反应性能的影响
        3.3.4 磷源对甲醇制芳烃反应性能的影响
    3.4 镁改性对甲醇制芳烃反应性能的影响
        3.4.1 镁改性分子筛的制备
        3.4.2 催化剂的表征
        3.4.3 镁浸渍量对甲醇制芳烃反应性能的影响
        3.4.4 镁源对甲醇制芳烃反应性能的影响
    3.5 Zn的引入顺序对甲醇制芳烃反应性能的影响
    3.6 本章小结
第四章 工艺条件的优化
    4.1 温度的影响
    4.2 载气流速的影响
    4.3 低碳烯烃对甲醇芳构化的影响
        4.3.1 低碳烯烃与甲醇共同进料芳构化
        4.3.2 低碳烯烃芳构化
    4.4 本章小结
结论与展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的科研成果
致谢



本文编号：3724463