金属掺杂的Cu-SSZ-13分子筛催化剂合成及其NH 3 -SCR催化性能研究
发布时间：2022-12-25 08:30
随着近年来全球经济的飞速发展,空气污染问题日益严峻,生态环境日益恶化,尤其在像我国这样的新兴崛起的发展中国家。随着石化燃料资源的逐渐消耗,环境污染的加重,燃油经济性优良、CO2排放少和动力强的大型柴油车的使用逐渐受到重视。柴油车采用稀薄燃烧技术,其排放尾气中的主要污染物有氮氧化物（NOx）与固体颗粒（PM）。目前,用于柴油车尾气中NOx净化的最有效方法是NH3选择性催化剂还原（NH3-SCR）。在众多催化剂中,Cu基分子筛催化剂,如Cu-SSZ-13分子筛催化剂由于具有优异的低温反应活性、出色的N2选择性以及较宽的反应活性窗口而受到了广泛的关注与研究。国家的机动车排放法规日趋严格,开发低温活性好、宽温度窗口,并具备优异水热稳定性及抗硫中毒性能的NH3-SCR催化剂,这对改善城市空气质量具有极重要的意义。本文主要从以下三方面开展研究:1.首先研究了采用一步法原位合成的不同铜含量的Cu-SSZ-13分子筛催化剂结构及其NH3-SCR催化性能。研究结果表明,铜含量为3.25%的Cu3.25-SSZ-13分子筛催化剂表现出优异的NH3-SCR催化性能,其NOx的转化温度窗口为145～490 ℃...
【文章页数】：98 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
致谢
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.1.1 机动车尾气排放与污染现状
1.1.2 NO_x排放控制法规与标准
1.2 柴油车脱硝技术的现状
1.2.1 NO_x储存还原技术(NSR)
1.2.2 非选择性催化还原技术(NSCR)
1.2.3 选择性催化还原技术(SCR)
1.3 NH_3-SCR催化剂
1.4 NH_3-SCR反应活性位的研究
1.5 立题依据和研究内容
1.5.1 立题依据
1.5.2 研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验原料与仪器
2.2 催化剂的制备
2.2.1 一步法Cu-SSZ-13分子筛催化剂的制备
2.2.2 一步法Fe/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的制备
2.2.3 一步法Ti/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的制备
2.2.4 金属掺杂的Cu-SSZ-13分子筛催化剂的制备
2.2.5 水热老化处理
2.2.6 硫中毒处理
2.3 催化剂的活性评价
2.4 催化剂的表征
第三章 原位合成Cu-SSZ-13催化剂结构及其催化性能研究
3.1 引言
3.2 结果与讨论
3.2.1 Cu-SSZ-13分子筛催化剂的NH_3-SCR活性与稳定性
3.2.2 Cu-SSZ-13分子筛催化剂的XRD表征与结构精修分析
3.2.3 Cu-SSZ-13分子筛催化剂的XPS表征结果
3.2.4 Cu-SSZ-13分子筛催化剂的EPR表征结果
3.2.5 Cu-SSZ-13分子筛催化剂的H_2-TPR表征结果
3.2.6 Cu-SSZ-13分子筛催化剂的NH_3-TPD表征结果
3.3 小结
第四章 原位合成Fe/Cu-SSZ-13催化剂结构及其催化性能研究
4.1 引言
4.2 结果与讨论
4.2.1 Fe/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的NH_3-SCR反应活性
4.2.2 Fe/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的水热稳定性
4.2.3 Fe/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的抗硫中毒性能
4.2.4 催化剂的表征结果
4.2.4.1 X射线衍射(XRD)结果分析
4.2.4.2 H_2-TPR结果分析
4.2.4.3 XPS结果分析
4.2.4.4 UV-vis DRS结果分析
4.3 小结
第五章 原位合成Ti/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的结构及其催化性能研究
5.1 引言
5.2 结果与讨论
5.2.1 Ti/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的NH_3-SCR性能
5.2.2 Ti/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的水热稳定性
5.2.3 Ti/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的抗硫中毒性能
5.2.4 催化剂的表征结果
5.2.4.1 XRD结果分析
5.2.4.2 H_2-TPR结果分析
5.2.4.3 UV-vis DRS结果分析
5.2.4.4 XPS结果分析
5.3 小结
第六章 离子交换法合成金属/Cu-SSZ-13分子筛催化剂结构及其催化性能研究
6.1 引言
6.2 结果与讨论
6.2.1 各金属掺杂的Cu-SSZ-13分子筛催化剂的NH_3-SCR性能
6.2.2 各金属掺杂的Cu-SSZ-13分子筛催化剂的水热稳定性
6.2.3 各金属掺杂的Cu-SSZ-13分子筛催化剂的抗硫中毒性能
6.2.4 催化剂的表征结果
6.2.4.1 XRD结果分析
6.2.4.2 H_2-TPR结果分析
6.2.4.3 XPS结果分析
6.3 小结
第七章 全文总结
参考文献
作者简介
硕士期间申请专利、发表论文和投稿情况
本文编号：3726270
【文章页数】：98 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
致谢
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.1.1 机动车尾气排放与污染现状
1.1.2 NO_x排放控制法规与标准
1.2 柴油车脱硝技术的现状
1.2.1 NO_x储存还原技术(NSR)
1.2.2 非选择性催化还原技术(NSCR)
1.2.3 选择性催化还原技术(SCR)
1.3 NH_3-SCR催化剂
1.4 NH_3-SCR反应活性位的研究
1.5 立题依据和研究内容
1.5.1 立题依据
1.5.2 研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验原料与仪器
2.2 催化剂的制备
2.2.1 一步法Cu-SSZ-13分子筛催化剂的制备
2.2.2 一步法Fe/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的制备
2.2.3 一步法Ti/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的制备
2.2.4 金属掺杂的Cu-SSZ-13分子筛催化剂的制备
2.2.5 水热老化处理
2.2.6 硫中毒处理
2.3 催化剂的活性评价
2.4 催化剂的表征
第三章 原位合成Cu-SSZ-13催化剂结构及其催化性能研究
3.1 引言
3.2 结果与讨论
3.2.1 Cu-SSZ-13分子筛催化剂的NH_3-SCR活性与稳定性
3.2.2 Cu-SSZ-13分子筛催化剂的XRD表征与结构精修分析
3.2.3 Cu-SSZ-13分子筛催化剂的XPS表征结果
3.2.4 Cu-SSZ-13分子筛催化剂的EPR表征结果
3.2.5 Cu-SSZ-13分子筛催化剂的H_2-TPR表征结果
3.2.6 Cu-SSZ-13分子筛催化剂的NH_3-TPD表征结果
3.3 小结
第四章 原位合成Fe/Cu-SSZ-13催化剂结构及其催化性能研究
4.1 引言
4.2 结果与讨论
4.2.1 Fe/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的NH_3-SCR反应活性
4.2.2 Fe/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的水热稳定性
4.2.3 Fe/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的抗硫中毒性能
4.2.4 催化剂的表征结果
4.2.4.1 X射线衍射(XRD)结果分析
4.2.4.2 H_2-TPR结果分析
4.2.4.3 XPS结果分析
4.2.4.4 UV-vis DRS结果分析
4.3 小结
第五章 原位合成Ti/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的结构及其催化性能研究
5.1 引言
5.2 结果与讨论
5.2.1 Ti/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的NH_3-SCR性能
5.2.2 Ti/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的水热稳定性
5.2.3 Ti/Cu-SSZ-13分子筛催化剂的抗硫中毒性能
5.2.4 催化剂的表征结果
5.2.4.1 XRD结果分析
5.2.4.2 H_2-TPR结果分析
5.2.4.3 UV-vis DRS结果分析
5.2.4.4 XPS结果分析
5.3 小结
第六章 离子交换法合成金属/Cu-SSZ-13分子筛催化剂结构及其催化性能研究
6.1 引言
6.2 结果与讨论
6.2.1 各金属掺杂的Cu-SSZ-13分子筛催化剂的NH_3-SCR性能
6.2.2 各金属掺杂的Cu-SSZ-13分子筛催化剂的水热稳定性
6.2.3 各金属掺杂的Cu-SSZ-13分子筛催化剂的抗硫中毒性能
6.2.4 催化剂的表征结果
6.2.4.1 XRD结果分析
6.2.4.2 H_2-TPR结果分析
6.2.4.3 XPS结果分析
6.3 小结
第七章 全文总结
参考文献
作者简介
硕士期间申请专利、发表论文和投稿情况
本文编号：3726270
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