碱木质素基有序介孔碳固体酸制备及催化果糖制5-HMF研究

发布时间：2022-12-24 13:41

　　本文以碱木质素为碳源,经热化学酚化和溶剂挥发诱导自组装合成碱木质素基有序介孔碳（LDMC）,再经浓H₂SO₄磺化得到碱木质素基有序介孔碳固体酸催化剂（LDMC-SO₃H）并应用于果糖制5-羟甲基糠醛（5-HMF）的脱水反应中。首先,将碱木质素热化学酚化改性降解为低分子量酚系化合物,部分替代苯酚,与甲醛交联形成碱木质素基酚醛树脂前驱体（LPF）,采用溶剂挥发诱导自组装技术,考察模板剂种类及添加量、模板剂复配比例、碳化温度等主要因素对碱木质素基介孔碳材料有序性的影响。采用浓硫酸磺化法获得碱木质素基有序介孔碳固体酸。通过SAXS、TEM、BET、TGA、FTIR、NH₃-TPD和酸碱滴定等多种测试手段对上述制备的磺酸功能化碳基固体酸进行表征。结果表明在碳化温度为400℃时模板剂已完全脱除,LDMC-SO₃H具有二维六方有序介孔结构,且活性基团主要为磺酸基团,含量为0.65 mmol/g。最佳催化剂制备条件为:三嵌段共聚物F127与苯酚摩尔比0.013,碳化温度900℃,此条件下所得L... 

【文章页数】：93 页

【学位级别】：硕士

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摘要
abstract
第1章 绪论
    1.1 木质素概述
        1.1.1 木质素结构
        1.1.2 木质素改性
        1.1.3 木质素综合利用
    1.2 有序介孔碳概述
        1.2.1 有序介孔材料简介
        1.2.2 有序介孔碳制备
        1.2.3 有序介孔碳应用
    1.3 果糖脱水制5-HMF的研究
        1.3.1 5-HMF简介
        1.3.2 反应机理
        1.3.3 制备工艺
    1.4 碳基固体酸催化剂的研究进展
        1.4.1 无序碳基固体酸
        1.4.2 有序介孔碳基固体酸
    1.5 木质素基介孔碳的研究进展
    1.6 本论文的研究意义和内容
        1.6.1 研究意义
        1.6.2 研究内容
第2章 实验部分
    2.1 试剂及仪器
    2.2 碱木质素基有序介孔碳载体及其固体酸催化剂制备
    2.3 载体及催化剂的表征
        2.3.1 傅里叶转换红外光谱(FTIR)
        2.3.2 小角X射线散射(SAXS)
        2.3.3 粉末X射线衍射(XRD)
        2.3.4 透射电镜(TEM)
        2.3.5 热重分析(TGA)
        2.3.6 N_2 吸附与脱附(BET)
        2.3.7 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)
        2.3.8 酸碱滴定
    2.4 果糖脱水反应及分析方法
        2.4.1 果糖和5-HMF含量的测定
        2.4.2 果糖脱水反应动力学分析
        2.4.3 反应活化能的计算方法
        2.4.4 吸附动力学曲线的拟合方法
第3章 碱木质素基有序介孔碳固体酸的制备
    3.1 引言
    3.2 碱木质素基有序介孔碳载体的制备工艺研究
        3.2.1 模板剂的脱除研究
        3.2.2 模板剂对碱木质素基介孔碳载体制备的影响
        3.2.3 碳化温度对碱木质素基介孔碳载体的影响
    3.3 磺化对碱木质素基介孔碳载体的影响
        3.3.1 磺化对不同模板剂下制备的碱木质素基介孔碳载体的影响
        3.3.2 磺化对不同碳化温度下制备的碱木质素基介孔碳载体的影响
    3.4 碱木质素基有序介孔碳固体酸的酸性基团测定
    3.5 本章小结
第4章 碱木质素基有序介孔碳固体酸催化果糖脱水制5-HMF
    4.1 引言
    4.2 果糖脱水制5-HMF工艺优化
        4.2.1 反应温度及时间的影响
        4.2.2 底物初始浓度的影响
        4.2.3 催化剂负载量的影响
        4.2.4 双相反应溶剂配比的影响
        4.2.5 催化剂种类的影响
        4.2.6 催化剂的稳定性
    4.3 果糖脱水制5-HMF的机理探讨
        4.3.1 果糖脱水反应动力学研究
        4.3.2 催化剂的吸附性能研究
    4.4 本章小结
第5章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 存在的问题及展望
参考文献
致谢
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果



本文编号：3726254