有机溶剂/水双相体系氢解木质素制备单酚类化合物

发布时间：2023-01-04 10:05

　　木质素是自然界中储量仅次于纤维素的丰富的可再生生物质资源,其分子结构中富含苯环。通过催化解聚的手段降解木质素以制备单酚类化合物,进而获得高附加值平台化学品以及液体燃料,对于实现人类社会的可持续发展,缓解能源问题和环境污染有着重要的意义。木质素氢解产物的重聚导致制备的单酚类化合物的收率难以提高,本论文从溶剂角度出发探索木质素高效氢解的有效策略,以甲基异丁基甲酮（MIBK）、2-戊酮和正丁醇等10种有机溶剂与H₂O组成双相溶剂体系首先对碱木质素（AL）进行氢解。研究结果表明,MIBK/H₂O双相溶剂体系是AL氢解的优选溶剂体系,在较优条件下,能够获得18.42 wt%的单酚类化合物收率,87.57 wt%的生物油收率以及99.77 wt%的木质素转化率。MIBK对酚类有着良好的萃取能力,使解聚产物原位分离从而稳定地存在于反应体系中的有机相。相对于均相溶剂体系,MIBK/H₂O双相溶剂体系能够有效抑制重聚反应的发生,促进木质素以及模型化合物的解聚,从而提高单酚类化合物的收率。采用有机溶剂法分别提取了松木有机溶剂木质素（POSL... 

【文章页数】：94 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 木质素的结构与应用
    1.2 木质素的解聚方法
        1.2.1 酸催化解聚
        1.2.2 碱催化解聚
        1.2.3 催化氧化
        1.2.4 催化氢解
    1.3 生物质转化的双相溶剂体系
    1.4 本论文的研究意义及主要内容
        1.4.1 本论文的研究意义
        1.4.2 本论文研究的主要内容
        1.4.3 本论文的创新之处
第二章 实验原料与技术
    2.1 实验原料
    2.2 实验仪器
    2.3 实验方法
        2.3.1 有机溶剂木质素的分离和提纯
        2.3.2 双相溶剂体系氢解木质素
        2.3.3 双相溶剂体系氢解木质素模型化合物
        2.3.4 径向分布函数
    2.4 实验测试与表征方法
        2.4.1 气相色谱质谱(GC-MS)分析
        2.4.2 高效液相色谱(HPLC)分析
        2.4.3 飞行时间质谱(MALDI-TOF MS)分析
        2.4.4 凝胶渗透色谱(GPC)分析
        2.4.5 傅里叶转换红外光谱(FT-IR)分析
        2.4.6 二维碳氢相关谱(2D-HSQC NMR)分析
第三章 有机溶剂/水双相体系氢解碱木质素
    3.1 前言
    3.2 AL的氢解
        3.2.1 不同有机溶剂/水双相体系对AL氢解的影响
        3.2.2 AL解聚产物分析
    3.3 工艺条件对AL氢解的影响
        3.3.1 溶剂配比对AL氢解的影响
        3.3.2 反应温度对AL氢解的影响
        3.3.3 初始氢气压力对AL氢解的影响
        3.3.4 反应时间对AL氢解的影响
        3.3.5 醇类添加剂对AL氢解的影响
    3.4 溶剂循环实验
    3.5 MIBK/H_2O双相体系机理研究
        3.5.1 径向分布函数
        3.5.2 MIBK/H_2O双相体系作用机理
    3.6 本章小结
第四章 木质素结构对氢解溶剂选择的影响
    4.1 前言
    4.2 溶剂体系对POSL和BOSL氢解的影响
    4.3 POSL和BOSL的解聚产物分析
        4.3.1 解聚产物的GC-MS分析
        4.3.2 解聚产物的GPC分析
        4.3.3 解聚产物的MALDI-TOF MS分析
    4.4 木质素结构分析
    4.5 酯类溶剂在木质素解聚中的特性研究
    4.6 本章小结
结论与展望
参考文献
附录
攻读硕士期间取得的成果
致谢
附件


【参考文献】：
期刊论文
[1]世界能源发展趋势与中国能源未来发展方向[J]. 张所续,马伯永.  中国国土资源经济. 2019(10)
[2]声东击西:针对木质素β-O-4连接结构裂解的邻近基团转化策略（英文）[J]. 张超锋,王峰.  催化学报. 2017(07)
[3]木质素模化物键离解能的理论研究[J]. 黄金保,武书彬,程皓,雷鸣,梁嘉晋,童红.  燃料化学学报. 2015(04)
[4]超高效液相色谱/高分辨质谱法测定木质素氧化降解产物中单酚类化合物[J]. 欧阳新平,陈子龙,邱学青.  分析化学. 2014(05)



本文编号：3727580