碳包覆铁基催化剂的制备及其费托合成性能研究
发布时间：2023-01-12 21:36
以煤为来源的合成气通过费托合成制取超纯液态燃料是一条重要的能源发展替代途径。相比Co、Fe基低温费托,Fe基高温费托合成技术具有产业链长、产品种类多等优点,生产汽、柴油等清洁油品的同时还可副产高附加值的α-烯烃等产品。负载型Fe基高温费托催化剂是目前的研究热点。由于Fe氧化物与传统氧化物载体（Si O2、γ-Al2O3等）间存在强的金属-载体相互作用（SMSI）,不利于其后续还原和碳化,催化活性较低。相比,碳材料表面呈惰性,不会产生SMSI,而有较高费托催化活性。但由于Fe纳米颗粒（NPs）与碳材料相互作用较弱,在高温、高压反应条件下易团聚失活,特别是存在Na、K助剂时,而Na、K助剂又是调节Fe基费托催化性能的关键。此外,碳材料其表面疏水,不利金属组分的负载,通常需要对其进行酸化预处理,对环境不友好。本文主要针对碳载Fe基催化剂在制备过程中活性组分难分散,以及在高温费托合成中Fe NPs易团聚失活的问题。采用碳微球（CS）为载体,葡萄糖、壳聚糖为碳源,分别制备了Na改性的碳包覆Fe基催化剂和具有三维结构K改性的氮掺杂碳...
【文章页数】：117 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 费托合成简述
1.2.1 费托合成反应
1.2.2 国内外费托工业化概况
1.2.3 高低温费托合成
1.2.4 费托合成反应器
1.3 影响铁基费托催化剂的主要因素
1.3.1 载体
1.3.2 助剂
1.3.3 尺寸效应
1.3.4 限域效应
1.4 碳负载铁基费托合成催化剂
1.4.1 碳负载型铁基催化剂
1.4.2 新型碳包覆结构铁基催化剂
1.5 铁基费托催化剂的失活
1.6 本研究选题依据及研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验原料和化学试剂
2.2 实验装置
2.3 催化剂制备
2.3.1 碳微球载体制备
2.3.2 碳包覆Fe-Na@C/CS催化剂制备
2.3.3 氮掺杂碳包覆Fe-K@NC/CS催化剂制备
2.4 催化性能评价及产物分析
2.4.1 催化性能评价及反应装置
2.4.2 产物分析
2.5 催化性表征方法
2.5.1 粉末X-射线衍射(XRD)
2.5.2 N2吸附-脱附
2.5.3 程序升温还原(H_2-TPR)
2.5.4 X射线光电子能谱(XPS)
2.5.5 元素分析
2.5.6 扫描电子显微镜(SEM)和X射线能量散射分析(EDX)
2.5.7 透射电子显微镜(TEM)
2.5.8 热重分析(TGA)
2.5.9 红外光谱(FT-IR)
第三章 基于葡萄糖“纳米胶”制备碳包覆铁基催化剂及费托性能研究
3.1 引言
3.2 碳包覆铁基催化剂的制备
3.3 碳包覆铁基催化剂物化性质及结构表征
3.3.1 碳微球载体TEM分析
3.3.2 催化剂SEM及X-EDS分析
3.3.3 催化剂的物相分析
3.3.4 催化剂TPR分析
3.3.5 催化剂表面性质
3.3.6 催化剂TG分析
3.3.7 催化剂元素组成
3.3.8 催化剂织构性质
3.3.9 反应后催化剂的物相分析
3.4 催化剂费托合成反应性能
3.5 本章小结
第四章 取向冷冻制备三维结构氮碳包覆负载型铁基催化剂其费托催化性能研究
4.1 引言
4.2 三维结构氮碳包覆催化剂的制备
4.2.1 取向冷冻技术原理
4.2.2 氮碳包覆催化剂制备示意图
4.3 氮碳包覆催化剂前驱体表征分析
4.2.1 前驱体SEM分析
4.2.2 前驱体红外光谱分析
4.4 三维结构氮碳包覆催化剂表征分析
4.4.1 催化剂的物相分析
4.4.2 催化剂SEM分析
4.4.3 催化剂TEM分析
4.4.4 催化剂TPR分析
4.4.5 催化剂TG分析
4.4.6 催化剂织构性质
4.4.7 催化剂表面性质分析
4.4.8 反应后催化剂物相分析
4.5 氮碳包覆催化剂费托合成性能研究
4.6 本章小结
第五章 结论与建议
5.1 结论
5.2 创新点
5.3 建议
参考文献
致谢
在读期间论文发表情况
【参考文献】：
期刊论文
[1]费托合成铁基催化剂的设计基础:从理论走向实践[J]. 温晓东,杨勇,相宏伟,焦海军,李永旺. 中国科学:化学. 2017(11)
[2]费托合成催化剂的尺寸与晶相效应[J]. Jin-Xun Liu,Peng Wang,Wayne Xu,Emiel J.M.Hensen. Engineering. 2017(04)
[3]金属有机骨架材料Fe-MIL-100诱导的铁基费托催化剂的合成及催化性能研究[J]. 杨向平,郭晓雪,张成华,王小萍,杨勇,李永旺. 化学学报. 2017(04)
[4]负载型金属催化剂的热稳定机制[J]. 杨晓丽,苏雄,杨小峰,黄延强,王爱琴,张涛. 化工学报. 2016(01)
[5]煤炭间接液化:从基础到工业化[J]. 相宏伟,杨勇,李永旺. 中国科学:化学. 2014(12)
[6]Recent advances in understanding the key catalyst factors for Fischer-Tropsch synthesis[J]. Qinghong Zhang,Weiping Deng,Ye Wang. Journal of Energy Chemistry. 2013(01)
[7]催化基础理论研究发展浅析——兼述催化中的限域效应（代序）[J]. 包信和. 中国科学:化学. 2012(04)
[8]Fe/活性炭催化剂上合成气合成液体燃料[J]. 张春,杨晓梅,刘殿华,应卫勇,房鼎业. 华东理工大学学报(自然科学版). 2005(04)
[9]Fischer-Tropsch合成中的CO活化机理[J]. 常杰,滕波涛,白亮,张荣乐,相宏伟,李永旺,孙予罕. 煤炭转化. 2005(02)
博士论文
[1]基于取向冷冻技术设计制备的宏观三维有序纳米组装体及性能研究[D]. 高怀岭.中国科学技术大学 2016
本文编号：3730485
【文章页数】：117 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 费托合成简述
1.2.1 费托合成反应
1.2.2 国内外费托工业化概况
1.2.3 高低温费托合成
1.2.4 费托合成反应器
1.3 影响铁基费托催化剂的主要因素
1.3.1 载体
1.3.2 助剂
1.3.3 尺寸效应
1.3.4 限域效应
1.4 碳负载铁基费托合成催化剂
1.4.1 碳负载型铁基催化剂
1.4.2 新型碳包覆结构铁基催化剂
1.5 铁基费托催化剂的失活
1.6 本研究选题依据及研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验原料和化学试剂
2.2 实验装置
2.3 催化剂制备
2.3.1 碳微球载体制备
2.3.2 碳包覆Fe-Na@C/CS催化剂制备
2.3.3 氮掺杂碳包覆Fe-K@NC/CS催化剂制备
2.4 催化性能评价及产物分析
2.4.1 催化性能评价及反应装置
2.4.2 产物分析
2.5 催化性表征方法
2.5.1 粉末X-射线衍射(XRD)
2.5.2 N2吸附-脱附
2.5.3 程序升温还原(H_2-TPR)
2.5.4 X射线光电子能谱(XPS)
2.5.5 元素分析
2.5.6 扫描电子显微镜(SEM)和X射线能量散射分析(EDX)
2.5.7 透射电子显微镜(TEM)
2.5.8 热重分析(TGA)
2.5.9 红外光谱(FT-IR)
第三章 基于葡萄糖“纳米胶”制备碳包覆铁基催化剂及费托性能研究
3.1 引言
3.2 碳包覆铁基催化剂的制备
3.3 碳包覆铁基催化剂物化性质及结构表征
3.3.1 碳微球载体TEM分析
3.3.2 催化剂SEM及X-EDS分析
3.3.3 催化剂的物相分析
3.3.4 催化剂TPR分析
3.3.5 催化剂表面性质
3.3.6 催化剂TG分析
3.3.7 催化剂元素组成
3.3.8 催化剂织构性质
3.3.9 反应后催化剂的物相分析
3.4 催化剂费托合成反应性能
3.5 本章小结
第四章 取向冷冻制备三维结构氮碳包覆负载型铁基催化剂其费托催化性能研究
4.1 引言
4.2 三维结构氮碳包覆催化剂的制备
4.2.1 取向冷冻技术原理
4.2.2 氮碳包覆催化剂制备示意图
4.3 氮碳包覆催化剂前驱体表征分析
4.2.1 前驱体SEM分析
4.2.2 前驱体红外光谱分析
4.4 三维结构氮碳包覆催化剂表征分析
4.4.1 催化剂的物相分析
4.4.2 催化剂SEM分析
4.4.3 催化剂TEM分析
4.4.4 催化剂TPR分析
4.4.5 催化剂TG分析
4.4.6 催化剂织构性质
4.4.7 催化剂表面性质分析
4.4.8 反应后催化剂物相分析
4.5 氮碳包覆催化剂费托合成性能研究
4.6 本章小结
第五章 结论与建议
5.1 结论
5.2 创新点
5.3 建议
参考文献
致谢
在读期间论文发表情况
【参考文献】：
期刊论文
[1]费托合成铁基催化剂的设计基础:从理论走向实践[J]. 温晓东,杨勇,相宏伟,焦海军,李永旺. 中国科学:化学. 2017(11)
[2]费托合成催化剂的尺寸与晶相效应[J]. Jin-Xun Liu,Peng Wang,Wayne Xu,Emiel J.M.Hensen. Engineering. 2017(04)
[3]金属有机骨架材料Fe-MIL-100诱导的铁基费托催化剂的合成及催化性能研究[J]. 杨向平,郭晓雪,张成华,王小萍,杨勇,李永旺. 化学学报. 2017(04)
[4]负载型金属催化剂的热稳定机制[J]. 杨晓丽,苏雄,杨小峰,黄延强,王爱琴,张涛. 化工学报. 2016(01)
[5]煤炭间接液化:从基础到工业化[J]. 相宏伟,杨勇,李永旺. 中国科学:化学. 2014(12)
[6]Recent advances in understanding the key catalyst factors for Fischer-Tropsch synthesis[J]. Qinghong Zhang,Weiping Deng,Ye Wang. Journal of Energy Chemistry. 2013(01)
[7]催化基础理论研究发展浅析——兼述催化中的限域效应（代序）[J]. 包信和. 中国科学:化学. 2012(04)
[8]Fe/活性炭催化剂上合成气合成液体燃料[J]. 张春,杨晓梅,刘殿华,应卫勇,房鼎业. 华东理工大学学报(自然科学版). 2005(04)
[9]Fischer-Tropsch合成中的CO活化机理[J]. 常杰,滕波涛,白亮,张荣乐,相宏伟,李永旺,孙予罕. 煤炭转化. 2005(02)
博士论文
[1]基于取向冷冻技术设计制备的宏观三维有序纳米组装体及性能研究[D]. 高怀岭.中国科学技术大学 2016
本文编号：3730485
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3730485.html
