氧化物/非晶碳修饰的PtGa合金催化剂制备及其在不饱和醛加氢中的界面作用
发布时间：2023-01-30 20:09
α,β-不饱和醛是一类重要的化工原料,其C=O键选择性加氢产物不饱和醇类化合物更是香料、医药等产品生产过程中广泛使用的化学中间体,具有重要的经济价值。肉桂醛作为一种典型的α,β-不饱和醛探针分子,常用于C=C键和C=O键竞争性加氢机理和催化剂构效关系研究。在热力学上,C=C键比C=O键更容易发生加氢,因此实现高选择性的C=O键加氢极具挑战性。负载型金属催化剂是工业应用最为广泛的催化剂,其表界面结构是决定催化剂性能的关键因素。界面结构的构筑可以通过电子转移改变催化剂的电子结构,并利用对几何结构的修饰作用调节空间位阻效应,能够显著地影响催化剂的C=O选择性。基于以上特点,实现金属-载体界面结构的精准构筑是构建高性能α,β-不饱和醛加氢催化剂的一种关键手段。本论文以肉桂醛的选择性加氢为目标反应,以层状前驱体法制备的高分散合金催化剂为研究对象,针对合金催化剂对不饱和醇选择性不足的问题,提出了利用H2-O2循环气氛诱导法原位构筑氧化物@合金界面结构以提升C=O键选择性的新策略;进一步针对传统氧化物@合金界面结构由于活性位点被覆盖导致活性下降的问题,提出了利用H2/CO2混合气氛诱导法非原位构筑可...
【文章页数】：99 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
学位论文数据集
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 α,β-不饱和醛选择性加氢反应概述
1.1.1 α,β-不饱和醛加氢反应路径与工艺
1.1.2 α,β-不饱和醛的吸附态
1.1.3 α,β-不饱和醛选择性加氢催化剂研究进展
1.2 界面结构调控及其催化作用研究概述
1.2.1 界面结构简介
1.2.2 界面结构的构筑
1.2.3 界面结构的性质及组成调控
1.3 层状复合金属氢氧化物材料概述
1.3.1 层状复合金属氢氧化物的结构
1.3.2 层状复合金属氢氧化物的性质及应用
1.4 本文研究内容和意义
1.4.1 研究意义
1.4.2 研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验原料
2.2 实验内容
2.2.1 负载型金属催化剂前驱体的制备
2.2.2 负载型金属催化剂的制备
2.3 样品表征
2.3.1 X射线衍射
2.3.2 电感耦合等离子体发射光谱
2.3.3 拉曼光谱
2.3.4 热重-质谱连用
2.3.5 高分辨透射电子显微镜
2.3.6 球差校正电镜
2.3.7 程序升温还原/脱附/氧化
2.3.8 脉冲吸附
2.3.9 X射线吸收精细结构
2.3.10 X射线光电子能谱
2.3.11 Zeta电位
2.3.12 原位漫反射红外光谱
2.4 催化剂性能评价
第三章 Ga_2O_3@PtGa界面结构构筑及其对肉桂醛加氢选择性强化机制研究
3.1 前言
3.2 催化剂前驱体的筛选
3.3 催化剂结构表征
3.4 肉桂醛选择性加氢性能研究
3.5 催化剂电子结构对性能的影响
3.6 界面结构构筑对H_2和C=O键活化能力的影响
3.7 Ga_2O_3@PtGa/MgAlGaOx催化剂的肉桂醛选择性加氢反应机理
3.8 本章小结
第四章 非晶碳@PtGa界面结构构筑及其对肉桂醛加氢选择性和活性的协同强化机制
4.1 前言
4.2 催化剂结构表征
4.3 肉桂醛选择性加氢性能研究
4.4 催化剂电子结构对性能的影响
4.5 界面结构构筑对H_2和C=O键活化能力的影响
4.6 C@PtGa/MgAlGaO_x催化剂的肉桂醛选择性加氢反应机理
4.7 本章小结
第五章 结论
本论文创新点
参考文献
研究成果及学术论文
致谢
论文作者及导师简介
附件
【参考文献】：
期刊论文
[1]Preparation and characterization of bimetallic Pt^Ni-P/CNT catalysts via galvanic displacement reaction on electrolessly-plated Ni-P/CNT[J]. Yangcheng Jiang,Zhen Liu,Jili Song,Ikwhang Chang,Jianhuang Zeng. Green Energy ＆ Environment. 2018(04)
[2]层间阴离子对四元水滑石超分子作用力的影响(英文)[J]. 胡军,施炜,倪哲明,刘娇,薛继龙. 物理化学学报. 2013(03)
本文编号：3733403
【文章页数】：99 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
学位论文数据集
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 α,β-不饱和醛选择性加氢反应概述
1.1.1 α,β-不饱和醛加氢反应路径与工艺
1.1.2 α,β-不饱和醛的吸附态
1.1.3 α,β-不饱和醛选择性加氢催化剂研究进展
1.2 界面结构调控及其催化作用研究概述
1.2.1 界面结构简介
1.2.2 界面结构的构筑
1.2.3 界面结构的性质及组成调控
1.3 层状复合金属氢氧化物材料概述
1.3.1 层状复合金属氢氧化物的结构
1.3.2 层状复合金属氢氧化物的性质及应用
1.4 本文研究内容和意义
1.4.1 研究意义
1.4.2 研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验原料
2.2 实验内容
2.2.1 负载型金属催化剂前驱体的制备
2.2.2 负载型金属催化剂的制备
2.3 样品表征
2.3.1 X射线衍射
2.3.2 电感耦合等离子体发射光谱
2.3.3 拉曼光谱
2.3.4 热重-质谱连用
2.3.5 高分辨透射电子显微镜
2.3.6 球差校正电镜
2.3.7 程序升温还原/脱附/氧化
2.3.8 脉冲吸附
2.3.9 X射线吸收精细结构
2.3.10 X射线光电子能谱
2.3.11 Zeta电位
2.3.12 原位漫反射红外光谱
2.4 催化剂性能评价
第三章 Ga_2O_3@PtGa界面结构构筑及其对肉桂醛加氢选择性强化机制研究
3.1 前言
3.2 催化剂前驱体的筛选
3.3 催化剂结构表征
3.4 肉桂醛选择性加氢性能研究
3.5 催化剂电子结构对性能的影响
3.6 界面结构构筑对H_2和C=O键活化能力的影响
3.7 Ga_2O_3@PtGa/MgAlGaOx催化剂的肉桂醛选择性加氢反应机理
3.8 本章小结
第四章 非晶碳@PtGa界面结构构筑及其对肉桂醛加氢选择性和活性的协同强化机制
4.1 前言
4.2 催化剂结构表征
4.3 肉桂醛选择性加氢性能研究
4.4 催化剂电子结构对性能的影响
4.5 界面结构构筑对H_2和C=O键活化能力的影响
4.6 C@PtGa/MgAlGaO_x催化剂的肉桂醛选择性加氢反应机理
4.7 本章小结
第五章 结论
本论文创新点
参考文献
研究成果及学术论文
致谢
论文作者及导师简介
附件
【参考文献】：
期刊论文
[1]Preparation and characterization of bimetallic Pt^Ni-P/CNT catalysts via galvanic displacement reaction on electrolessly-plated Ni-P/CNT[J]. Yangcheng Jiang,Zhen Liu,Jili Song,Ikwhang Chang,Jianhuang Zeng. Green Energy ＆ Environment. 2018(04)
[2]层间阴离子对四元水滑石超分子作用力的影响(英文)[J]. 胡军,施炜,倪哲明,刘娇,薛继龙. 物理化学学报. 2013(03)
本文编号：3733403
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3733403.html
