单层二硫化钼/石墨烯基复合催化剂的制备、表征及其羰基硫加氢性能研究
发布时间：2023-03-11 16:08
整体煤气化联合循环发电(IGCC)技术是解决传统煤炭利用方式中存在的环境污染和能源浪费等诸多问题的最为有效的方法。然而,在煤转化过程中不可避免地会混有硫化氢(H2S)、羰基硫(COS)等含硫化合物,对生态环境和发电设备造成影响。羰基硫因其化学性质相对稳定而较难脱除。催化加氢法可以利用煤气中的氢气而无需其他氢源,并且具有COS转化率高的优点,将难脱除的COS转化为易脱除的H2S。但是,传统的加氢脱硫催化剂(γ-Al2O3负载Co(Ni)-Mo的氧化物)需要预硫化,所需反应温度较高(>320 oC),操作条件苛刻,大大限制了其应用。因此,寻求新型的载体材料以及对活性组分进行改性是提高加氢脱硫催化剂活性的有效手段。二硫化钼(MoS2)是典型的层状过渡金属硫化物,也是典型的加氢脱硫催化剂,被广泛应用到各种加氢反应中。而单层的MoS2则具有更多的边缘缺陷活性位,可以大大提高催化活性。石墨烯作为新兴的碳材料,具有延展的二维平面、较大的比表面积、高的电导率和热稳定性等特点。由石墨烯担载单层MoS2...
【文章页数】：106 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
1 绪论
1.1 研究背景
1.2 COS的性质及脱除方法
1.2.1 COS的性质与结构
1.2.2 COS的脱除方法
1.3 MoS2简介
1.3.1 MoS2的性质与结构
1.3.2 单层MoS2的制备方法
1.4 石墨烯及其复合物
1.4.1 石墨烯的结构及性质
1.4.2 石墨烯的制备方法
1.5 石墨烯纳米带及其复合物
1.5.1 石墨烯纳米带的结构及性质
1.5.2 石墨烯纳米带的制备方法
1.6 本文立题依据
2 实验部分
2.1 实验材料及设备仪器
2.1.1 实验材料
2.1.2 实验设备
2.1.3 分析仪器
2.2 样品的制备
2.2.1 氧化石墨 (GO) 的制备
2.2.2 碳纳米管 (CNTs) 的制备
2.2.3 氧化石墨烯纳米带 (GONRs) 的制备
2.2.4 四硫代钼酸铵 (ATTM) 的制备
2.3 样品表征
2.3.1 X射线衍射 (XRD)
2.3.2 红外光谱 (FTIR)
2.3.3 拉曼光谱 (Raman)
2.3.4 热重分析仪 (TGA)
2.3.5 扫描电镜 (SEM)
2.3.6 透射电镜 (TEM)
2.3.7 低温氮吸附 (BET)
2.3.8 NH3程序升温脱附 (NH3-TPD)
2.4 催化剂的加氢脱硫活性评价
3 单层MoS2/RGO复合催化剂制备、表征及其加氢脱硫性能
3.1 引言
3.2 催化剂的制备
3.2.1 ML-MoS2/RGO催化剂的制备
3.2.2 FL-MoS2/RGO催化剂的制备
3.2.3 B-MoS2催化剂的制备
3.2.4 纯相RGO催化剂的制备
3.3 ML-MoS2/RGO合成机理
3.4 催化剂的表征
3.4.1 XRD分析
3.4.2 FTIR分析
3.4.3 Raman分析
3.4.4 TGA分析
3.4.5 SEM/TEM分析
3.5 单层MoS2与石墨烯复合催化剂的加氢脱硫性能
3.5.1 加氢脱硫性能
3.5.2 不同载体加氢脱硫性能
3.5.3 抗杂质气体加氢脱硫性能
3.6 催化表征分析
3.6.1 H2S的选择性
3.6.2 NH3-TPD分析
3.6.3 催化剂结构分析
3.7 催化动力学研究
3.7.1 内外扩散影响的消除
3.7.2 反应级数的测定
3.7.3 活化能的测定
3.7.4 催化反应动力学分析
3.8 单层MoS2与石墨烯复合催化剂催化脱硫机理
3.9 本章小结
4 Co/Ni掺杂单层MoS2/石墨烯催化剂制备、表征及其加氢脱硫性能
4.1 引言
4.2 催化剂的制备
4.2.1 SL-CoMoS2/GS催化剂的制备
4.2.2 SL-NiMoS2/GS催化剂的制备
4.2.3 SL-MoS2/GS催化剂的制备
4.3 催化剂的表征
4.3.1 XRD分析
4.3.2 XPS分析
4.3.3 Raman分析
4.3.4 SEM分析
4.3.5 TGA分析
4.4 Co/Ni掺杂单层MoS2与石墨烯复合催化剂的加氢脱硫性能
4.4.1 催化性能及稳定性
4.4.2 动力学分析
4.5 本章小结
5 单层MoS2与石墨烯纳米带催化剂制备、表征及其加氢脱硫性能
5.1 引言
5.2 催化剂的制备
5.2.1 SL-MoS2/GNRs催化剂的制备
5.2.2 FL-MoS2/GNRs催化剂的制备
5.2.3 ML-MoS2催化剂的制备
5.2.4 纯相GNRs催化剂的制备
5.3 不同层数MoS2/GNRs催化剂合成机理
5.4 催化剂的表征
5.4.1 XRD分析
5.4.2 Raman分析
5.4.3 FTIR分析
5.4.4 电镜分析 (SEM、TEM、HRTEM)
5.4.5 负载MoS2的片长与层数统计
5.4.6 TGA测试分析
5.4.7 BET测试分析
5.4.8 XPS测试分析
5.5 单层MoS2与石墨烯纳米带复合催化剂的加氢脱硫性能
5.5.1 催化剂的催化活性
5.5.2 催化剂的稳定性
5.6 MoS2/石墨烯纳米带复合催化剂加氢脱硫反应动力学研究
5.6.1 内外扩散影响的消除
5.6.2 反应级数的测定
5.6.3 活化能的测定
5.6.4 催化反应动力学分析
5.7 单层MoS2与石墨烯纳米带复合催化剂催化脱硫机理
5.8 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
本文编号：3759827
【文章页数】：106 页
【学位级别】：硕士
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摘要
Abstract
1 绪论
1.1 研究背景
1.2 COS的性质及脱除方法
1.2.1 COS的性质与结构
1.2.2 COS的脱除方法
1.3 MoS2简介
1.3.1 MoS2的性质与结构
1.3.2 单层MoS2的制备方法
1.4 石墨烯及其复合物
1.4.1 石墨烯的结构及性质
1.4.2 石墨烯的制备方法
1.5 石墨烯纳米带及其复合物
1.5.1 石墨烯纳米带的结构及性质
1.5.2 石墨烯纳米带的制备方法
1.6 本文立题依据
2 实验部分
2.1 实验材料及设备仪器
2.1.1 实验材料
2.1.2 实验设备
2.1.3 分析仪器
2.2 样品的制备
2.2.1 氧化石墨 (GO) 的制备
2.2.2 碳纳米管 (CNTs) 的制备
2.2.3 氧化石墨烯纳米带 (GONRs) 的制备
2.2.4 四硫代钼酸铵 (ATTM) 的制备
2.3 样品表征
2.3.1 X射线衍射 (XRD)
2.3.2 红外光谱 (FTIR)
2.3.3 拉曼光谱 (Raman)
2.3.4 热重分析仪 (TGA)
2.3.5 扫描电镜 (SEM)
2.3.6 透射电镜 (TEM)
2.3.7 低温氮吸附 (BET)
2.3.8 NH3程序升温脱附 (NH3-TPD)
2.4 催化剂的加氢脱硫活性评价
3 单层MoS2/RGO复合催化剂制备、表征及其加氢脱硫性能
3.1 引言
3.2 催化剂的制备
3.2.1 ML-MoS2/RGO催化剂的制备
3.2.2 FL-MoS2/RGO催化剂的制备
3.2.3 B-MoS2催化剂的制备
3.2.4 纯相RGO催化剂的制备
3.3 ML-MoS2/RGO合成机理
3.4 催化剂的表征
3.4.1 XRD分析
3.4.2 FTIR分析
3.4.3 Raman分析
3.4.4 TGA分析
3.4.5 SEM/TEM分析
3.5 单层MoS2与石墨烯复合催化剂的加氢脱硫性能
3.5.1 加氢脱硫性能
3.5.2 不同载体加氢脱硫性能
3.5.3 抗杂质气体加氢脱硫性能
3.6 催化表征分析
3.6.1 H2S的选择性
3.6.2 NH3-TPD分析
3.6.3 催化剂结构分析
3.7 催化动力学研究
3.7.1 内外扩散影响的消除
3.7.2 反应级数的测定
3.7.3 活化能的测定
3.7.4 催化反应动力学分析
3.8 单层MoS2与石墨烯复合催化剂催化脱硫机理
3.9 本章小结
4 Co/Ni掺杂单层MoS2/石墨烯催化剂制备、表征及其加氢脱硫性能
4.1 引言
4.2 催化剂的制备
4.2.1 SL-CoMoS2/GS催化剂的制备
4.2.2 SL-NiMoS2/GS催化剂的制备
4.2.3 SL-MoS2/GS催化剂的制备
4.3 催化剂的表征
4.3.1 XRD分析
4.3.2 XPS分析
4.3.3 Raman分析
4.3.4 SEM分析
4.3.5 TGA分析
4.4 Co/Ni掺杂单层MoS2与石墨烯复合催化剂的加氢脱硫性能
4.4.1 催化性能及稳定性
4.4.2 动力学分析
4.5 本章小结
5 单层MoS2与石墨烯纳米带催化剂制备、表征及其加氢脱硫性能
5.1 引言
5.2 催化剂的制备
5.2.1 SL-MoS2/GNRs催化剂的制备
5.2.2 FL-MoS2/GNRs催化剂的制备
5.2.3 ML-MoS2催化剂的制备
5.2.4 纯相GNRs催化剂的制备
5.3 不同层数MoS2/GNRs催化剂合成机理
5.4 催化剂的表征
5.4.1 XRD分析
5.4.2 Raman分析
5.4.3 FTIR分析
5.4.4 电镜分析 (SEM、TEM、HRTEM)
5.4.5 负载MoS2的片长与层数统计
5.4.6 TGA测试分析
5.4.7 BET测试分析
5.4.8 XPS测试分析
5.5 单层MoS2与石墨烯纳米带复合催化剂的加氢脱硫性能
5.5.1 催化剂的催化活性
5.5.2 催化剂的稳定性
5.6 MoS2/石墨烯纳米带复合催化剂加氢脱硫反应动力学研究
5.6.1 内外扩散影响的消除
5.6.2 反应级数的测定
5.6.3 活化能的测定
5.6.4 催化反应动力学分析
5.7 单层MoS2与石墨烯纳米带复合催化剂催化脱硫机理
5.8 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
本文编号：3759827
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