二氧化碳甲烷化反应催化剂制备及反应机理研究
发布时间：2023-03-16 19:15
CO2是温室气体的主要成分,也是一种储量丰富、廉价易得的碳资源,借助可再生能源的CO2的资源化利用是实现可持续发展战略的有效途径之一,将CO2化为高附加值的化学品有望缓解人类因过量使用化石能源所造成的能源危机及环境恶化问题。Ni基催化剂因价格低廉,且对CO2加氢反应催化活性及选择性都很高而吸引了广泛关注。但传统Ni基催化剂催化温度较高(250℃～450℃)使得能耗高且设备复杂,在长时间反应过程中催化剂容易积碳、团聚,进而导致催化剂失活,成为制约其工业化应用的瓶颈,因此寻找一种能在温和条件下进行CO2定向转化的方法或者催化剂是研究者们努力的重要方向。本论文以RNi5(R=La,Ce,Pr,Nd,Sm等)稀土储氢合金作为制备催化剂的前驱体,一方面,旨在获得室温球磨条件下具有高催化活性、高选择性的甲烷化反应催化剂,而另一方面,希望利用La Ni5的室温吸氢特性,为工业废氢的增值利用开发新途径。首先,尝试了球磨RNi5-...
【文章页数】：115 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.1.1 温室效应与二氧化碳排放
1.1.2 能源危机与氢能的利用
1.2 二氧化碳的化学性质及利用
1.2.1 二氧化碳的化学性质
1.2.2 二氧化碳的利用
1.3 二氧化碳的甲烷化反应
1.3.1 甲烷化反应机理
1.3.2 反应催化剂
1.3.3 研究现状及面临的问题
1.4 储氢材料与二氧化碳甲烷化反应
1.4.1 储氢材料用于二氧化碳甲烷化反应
1.4.2 存在的问题
1.5 等离子体技术用于材料的制备
1.5.1 等离子体技术原理
1.5.2 等离子技术的应用
1.6 课题研究内容及选题意义
1.6.1 研究目的及意义
1.6.2 研究内容及技术路线
第二章 材料制备、表征及性能测试
2.1 试验原材料与使用仪器
2.2 催化剂材料的制备
2.2.1 感应炉熔炼制备储氢合金
2.2.2 储氢合金氢化物球磨反应制备Ni/La2O3催化剂
2.2.3 等离子球磨法制备纳米Ru/DG(NG)催化剂
2.3 催化剂材料结构表征
2.3.1 X射线衍射分析
2.3.2 傅里叶变换红外光谱
2.3.3 场发射扫描电子显微镜
2.3.4 透射电子显微镜
2.3.5 X射线光电子能谱分析
2.4 催化剂材料性能测试
2.4.1 储氢合金氢化物用于二氧化碳甲烷化反应
2.4.2 储氢合金氢化物用于碳酸盐甲烷化反应
2.4.3 Ru/DG(NG)催化剂用于二氧化碳甲烷化反应
第三章 稀土金属储氢合金对二氧化碳甲烷化反应的影响
3.1 引言
3.2 催化剂的原位生成及催化性能
3.2.1 球磨转速对催化性能的影响
3.2.2 球磨气压对催化性能的影响
3.2.3 还原剂H2来源对催化性能的影响
3.2.4 催化剂的循环性能
3.2.5 储氢合金类型对催化性能的影响
3.3 室温球磨条件下二氧化碳甲烷化反应机理
3.3.1 储氢合金作用机理
3.3.2 二氧化碳甲烷化反应路径
3.4 添加剂对催化剂性能的促进作用
3.4.1 添加剂添加量
3.4.2 添加剂种类
3.5 本章小结
第四章 稀土金属储氢合金对碳酸盐甲烷化反应的影响
4.1 引言
4.2 碳酸盐甲烷化反应催化性能
4.2.1 还原剂H2来源对催化性能的影响
4.2.2 H2与碳酸盐比例对催化性能的影响
4.2.3 碳酸盐类型对催化性能的影响
4.2.4 储氢合金氢化物类型对催化性能的影响
4.3 球磨条件下碳酸盐还原机理
4.4 本章小结
第五章 介质阻挡放电等离子体辅助球磨法制备纳米Ru/DG(NG)催化剂用于二氧化碳甲烷化反应
5.1 引言
5.2 Ru/DG(NG)催化剂的制备及表征
5.2.1 介质阻挡放电等离子体对催化剂制备的影响
5.2.2 介质阻挡放电等离子气体类型对催化剂制备的影响
5.2.3 介质阻挡放电等离子气压对催化剂制备的影响
5.3 Ru/DG(NG)催化剂性能测试
5.4 本章小结
全文总结与展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件
本文编号：3763156
【文章页数】：115 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.1.1 温室效应与二氧化碳排放
1.1.2 能源危机与氢能的利用
1.2 二氧化碳的化学性质及利用
1.2.1 二氧化碳的化学性质
1.2.2 二氧化碳的利用
1.3 二氧化碳的甲烷化反应
1.3.1 甲烷化反应机理
1.3.2 反应催化剂
1.3.3 研究现状及面临的问题
1.4 储氢材料与二氧化碳甲烷化反应
1.4.1 储氢材料用于二氧化碳甲烷化反应
1.4.2 存在的问题
1.5 等离子体技术用于材料的制备
1.5.1 等离子体技术原理
1.5.2 等离子技术的应用
1.6 课题研究内容及选题意义
1.6.1 研究目的及意义
1.6.2 研究内容及技术路线
第二章 材料制备、表征及性能测试
2.1 试验原材料与使用仪器
2.2 催化剂材料的制备
2.2.1 感应炉熔炼制备储氢合金
2.2.2 储氢合金氢化物球磨反应制备Ni/La2O3催化剂
2.2.3 等离子球磨法制备纳米Ru/DG(NG)催化剂
2.3 催化剂材料结构表征
2.3.1 X射线衍射分析
2.3.2 傅里叶变换红外光谱
2.3.3 场发射扫描电子显微镜
2.3.4 透射电子显微镜
2.3.5 X射线光电子能谱分析
2.4 催化剂材料性能测试
2.4.1 储氢合金氢化物用于二氧化碳甲烷化反应
2.4.2 储氢合金氢化物用于碳酸盐甲烷化反应
2.4.3 Ru/DG(NG)催化剂用于二氧化碳甲烷化反应
第三章 稀土金属储氢合金对二氧化碳甲烷化反应的影响
3.1 引言
3.2 催化剂的原位生成及催化性能
3.2.1 球磨转速对催化性能的影响
3.2.2 球磨气压对催化性能的影响
3.2.3 还原剂H2来源对催化性能的影响
3.2.4 催化剂的循环性能
3.2.5 储氢合金类型对催化性能的影响
3.3 室温球磨条件下二氧化碳甲烷化反应机理
3.3.1 储氢合金作用机理
3.3.2 二氧化碳甲烷化反应路径
3.4 添加剂对催化剂性能的促进作用
3.4.1 添加剂添加量
3.4.2 添加剂种类
3.5 本章小结
第四章 稀土金属储氢合金对碳酸盐甲烷化反应的影响
4.1 引言
4.2 碳酸盐甲烷化反应催化性能
4.2.1 还原剂H2来源对催化性能的影响
4.2.2 H2与碳酸盐比例对催化性能的影响
4.2.3 碳酸盐类型对催化性能的影响
4.2.4 储氢合金氢化物类型对催化性能的影响
4.3 球磨条件下碳酸盐还原机理
4.4 本章小结
第五章 介质阻挡放电等离子体辅助球磨法制备纳米Ru/DG(NG)催化剂用于二氧化碳甲烷化反应
5.1 引言
5.2 Ru/DG(NG)催化剂的制备及表征
5.2.1 介质阻挡放电等离子体对催化剂制备的影响
5.2.2 介质阻挡放电等离子气体类型对催化剂制备的影响
5.2.3 介质阻挡放电等离子气压对催化剂制备的影响
5.3 Ru/DG(NG)催化剂性能测试
5.4 本章小结
全文总结与展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件
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