基于非热效应的类煤含硫化合物微波脱硫分子模拟计算与实验研究

发布时间：2023-03-25 04:05

　　开展新型煤炭脱硫理论与技术研究,对提高我国煤炭洁净利用水平和改善生态环境具有重大意义。微波作为一种特殊能量手段,在煤脱硫领域的应用引起了同行专家的高度关注。本文选取山西新峪煤为研究对象,在对煤中含硫组分赋存形态分析基础上,选取了二苄基硫醚、二苯砜、二苯并噻吩进行微波-水浴对照实验和非等温动力学实验,并采用量子化学计算分析了三种化合物的特性以及二苯并噻吩与过氧乙酸的反应情况,探索煤炭微波脱硫机理,进而揭示煤炭微波脱硫的非热效应。得到如下结论:(1)采用高斯09量子化学计算分析了三种模型化合物的分子特性,明确了反应活性位点,含硫键强弱及其反应活性。结果表明:C-S键键长及偶极矩大小顺序为:二苄基硫醚>二苯砜>二苯并噻吩,即二苄基硫醚的S最易脱除,而二苯并噻吩最难脱除;能隙大小顺序为:二苄基硫醚<二苯并噻吩<二苯砜,说明二苄基硫醚反应活性最好,二苯并噻吩反应活性最差;三种分子的Hirshfeld电荷分析表明,二苄基硫醚分子中S原子的电荷数为负值,最易发生反应,而二苯砜和二苯并噻吩不易发生反应;从分子轨道角度分析,二苄基硫醚和二苯并噻吩中的S原子为分子中的反应活性点,而...

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【学位级别】：硕士

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致谢
摘要
abstract
变量注释表
1 绪论
    1.1 课题来源
    1.2 选题背景和意义
    1.3 研究内容和方法
2 文献综述
    2.1 煤中硫的赋存形态及硫结构研究
    2.2 煤炭微波脱硫技术研究现状
    2.3 含硫模型化合物筛选与应用
    2.4 煤的脱硫机理研究
    2.5 量子化学理论
3 模型化合物的筛选及试验研究条件
    3.1 含硫模型化合物的筛选
    3.2 试验条件
    3.3 试验仪器及条件材料
4 含硫模型化合物分子模拟
    4.1 优化后分子稳态结构
    4.2 电荷分析
    4.3 含硫模型化合物最高占据轨道和最低空轨道分析
    4.4 含硫键解离能分析
    4.5 二苯并噻吩氧化反应分析
    4.6 小结
5 煤样及三种模型化合物微波-水浴升温对照实验与分析
    5.1 微波水浴对照试验结果分析
    5.2 处理后新峪煤样的XANES分析
    5.3 煤样及三种模型化合物处理后的红外分析
    5.4 煤样及三种模型化合物处理后的XPS分析
    5.5 小结
6 煤样及含硫化合物脱硫动力学研究
    6.1 非等温动力学模型建立
    6.2 煤炭微波脱硫非等温反应试验
    6.3 二苄基硫醚微波脱硫非等温反应试验
    6.4 二苯砜微波脱硫非等温反应试验
    6.5 二苯并噻吩微波脱硫非等温反应试验
    6.6 小结
7 结论与展望
    7.1 结论
    7.2 创新点
    7.3 展望
参考文献
作者简历
学位论文数据集



本文编号：3770502