固载型磷钼钒杂多酸离子液体催化氧化脱硫性能研究

发布时间：2023-03-31 20:01

　　燃油使用过程中,由于含硫氧化物及颗粒的大量排放,导致了严重的环境污染问题,如酸雨、雾霾等。因此世界各国纷纷制定了严苛的标准,以降低燃油中的硫含量。随着燃油标准不断提高,传统加氢脱硫技术的局限性变得日益突出,非加氢脱硫技术得到了广泛关注。氧化脱硫技术因其反应条件温和,脱硫效率高,逐渐成为了研究热点,并被认为最有可能替代加氢脱硫的技术之一。杂多酸作为一类具有高催化活性的物质,常作为催化剂用于氧化脱硫研究中。在氧化脱硫过程中,由于氧化剂过氧化氢的使用,造成油水二相的出现,使得传质阻力增大,催化脱硫效果下降。同时杂多酸溶解在水相中,难以回收利用。为解决上述问题,本文分别设计制备了磷钼钒杂多酸离子液体及其固载型磷钼钒杂多酸离子液体并作为催化剂,以过氧化氢为氧化剂、乙腈为萃取剂,进行了萃取催化氧化脱硫研究。主要内容如下:(一)通过咪唑类离子液体与磷钼钒酸直接反应,制备了三种杂多酸离子液体[C3H3N2(CH3)(C2H4)]5PMo10V2O40(简称[C2MIM]PMo V2),[C3H3N2(CH3)(C4H8)]5-PMo10V2O40(简称[C4MIM]PMo V2)和[C3H3N2(CH...

【文章页数】：63 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
目录
第1章 引言
    1.1 前言
    1.2 燃油中的含硫物质
    1.3 燃油脱硫技术简介
        1.3.1 加氢脱硫
        1.3.2 非加氢脱硫
            1.3.2.1 吸附脱硫
            1.3.2.2 生物脱硫
            1.3.2.3 萃取脱硫
            1.3.2.4 烷基化脱硫
            1.3.2.5 氧化脱硫
    1.4 氧化脱硫研究进展
        1.4.1 分子氧氧化脱硫
        1.4.2 光化学氧化脱硫
        1.4.3 超声波氧化脱硫
        1.4.4 过氧化氢氧化脱硫
    1.5 杂多酸催化脱硫研究进展
        1.5.1 杂多酸简介
        1.5.2 固体杂多酸及其盐催化剂
        1.5.3 固载型杂多酸催化剂
        1.5.4 杂多酸季铵盐催化剂
        1.5.5 杂多酸离子液体催化剂
    1.6 研究目的与意义
第2章 杂多酸离子液体的制备及其催化氧化脱硫性能研究
    2.1 前沿
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂和仪器
        2.2.2 杂多酸离子液体的制备
            2.2.2.1 磷钼钒杂多酸的制备
            2.2.2.2 1-乙基-3-甲基咪唑磷钼钒离子液体的制备
            2.2.2.3 1-丁基-3-甲基咪唑磷钼钒离子液体的制备
            2.2.2.4 1-己基-3-甲基咪唑磷钼钒离子液体的制备
        2.2.3 催化剂的表征
        2.2.4 模拟油品的氧化脱硫
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 催化剂的表征
            2.3.1.1 紫外可见光谱分析(UV-vis)
            2.3.1.2 傅里叶变换红外分析(FTIR)
            2.3.1.3 X射线衍射分析(XRD)
            2.3.1.4 核磁共振分析(1H-NMR)
        2.3.2 催化脱硫性能研究
            2.3.2.1 不同磷钼钒离子液体催化剂的催化活性比较
            2.3.2.2 催化剂用量对脱硫性能影响
            2.3.2.3 氧化剂用量对脱硫性能影响
            2.3.2.4 反应温度对脱硫性能影响
            2.3.2.5 萃取剂用量对脱硫性能影响
            2.3.2.6 催化剂的循环使用性能
    2.4 本章小结
第3章 固载型磷钼钒杂多酸离子液体的制备及其催化氧化脱硫性能研究
    3.1 前沿
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂及仪器
        3.2.2 固载型杂多酸离子液体的制备
            3.2.2.1 SBA-15 的制备
            3.2.2.2 离子液体的制备
            3.2.2.3 固载型杂多酸离子液体的制备
        3.2.3 催化剂的表征
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂的表征
            3.3.1.1 傅里叶红外变换光谱（FTIR）
            3.3.1.2 X射线衍射分析(XRD)
            3.3.1.3 N2吸附/脱附分析
            3.3.1.4 透射电镜分析(TEM)
            3.3.1.5 热重分析(TG-DTA)
        3.3.2 催化脱硫性能研究
            3.3.2.1 反应温度对脱硫性能影响
            3.3.2.2 反应时间对脱硫性能影响
            3.3.2.3 催化剂用量对脱硫性能影响
            3.3.2.4 氧化剂用量对脱硫性能影响
            3.3.2.5 不同负载量活性组分对脱硫性能影响
            3.3.2.6 对不同有机硫的催化脱硫性能
            3.3.2.7 催化剂的循环使用性能
        3.3.3 DBT的氧化反应动力学研究
        3.3.4 催化氧化反应脱硫机理探讨
            3.3.4.1 氧化产物分析
            3.3.4.2 反应机理探讨
    3.4 本章小结
第4章 结论与展望
    4.1 结论
    4.2 展望
参考文献
致谢
附录 研究生期间发表论文情况



本文编号：3775705