2-苯基环己硫醇在钼基催化剂上的脱硫反应
发布时间：2023-05-10 18:12
稠环含硫化合物的脱除是清洁油品生产的重要过程,而揭示加氢脱硫反应机理对于催化剂的开发具有重要意义。本论文通过浸渍法制备了以Al2O3和SiO2为载体的MoS2、Ni-MoS2和Co-MoS2六种催化剂,合成了含烷基C-S键的2-苯基环己硫醇(2-PCHT);在临氢和非临氢条件下研究了2-PCHT在催化剂上的脱硫反应以及含氮化合物哌啶对脱硫反应的影响,研究了2-PCHT的反应网络和临氢条件下其在催化剂上的反应动力学;对比研究了六种催化剂的催化特性,考察了载体、活性金属组分、反应气氛以及含氮化合物对催化剂脱硫反应性能的影响规律。在240℃和5.0 MPa H2条件下,2-PCHT通过氢解、β消除和脱氢三条平行路径进行脱硫,其中以氢解和β消除为主要反应路径,脱氢路径贡献较小。非临氢条件下,2-PCHT主要通过β消除、C-S均裂(或氢解)以及脱氢三条平行路径脱硫,以β消除为主要反应路径,C-S均裂(或氢解)贡献较小。临氢和非临氢条件下,β消除...
【文章页数】：83 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
1.1 油品中的含硫化合物及其加氢脱硫反应
1.1.1 汽柴油及原油中的含硫化合物
1.1.2 含硫化合物的加氢脱硫反应性能
1.2 硫化物催化剂活性相结构模型
1.2.1 嵌入模型
1.2.2 辐缘-棱边模型
1.2.3 遥控模型
1.2.4 Co-Mo-S相模型
1.3 负载型加氢脱硫催化剂活性的影响因素
1.3.1 载体
1.3.2 活性组分和助剂
1.3.3 制备方法
1.3.4 预硫化过程
1.4 DBT中C-S键的断裂及反应动力学
1.4.1 C-S键的断裂方式
1.4.2 DBT的HDS反应动力学
1.5 论文选题
2 实验部分
2.1 实验试剂及仪器
2.2 催化剂的制备
2.2.1 MoS2催化剂前体的制备
2.2.2 Ni-MoS2催化剂前体的制备
2.2.3 Co-MoS2催化剂前体的制备
2.3 催化剂的表征
2.3.1 X射线衍射(XRD)表征
2.3.2 氮气物理吸附表征
2.3.3 H2程序升温还原表征(H2-TPR)
2.4 2-苯基环己硫醇的合成
2.5 脱硫反应条件、产物检测及数据处理
2.5.1 脱硫反应条件
2.5.2 脱硫产物检测及数据分析
3 2-PCHT在 MoS2催化剂上的脱硫反应
3.1 MoS2催化剂的表征
3.2 2-PCHT在MoS2催化剂上的脱硫反应
3.2.1 临氢条件下2-PCHT在MoS2/Al2O3上的脱硫反应
3.2.2 临氢条件下2-PCHT在MoS2/SiO2上的脱硫反应
3.2.3 非临氢条件下2-PCHT在MoS2/Al2O3上的脱硫反应
3.2.4 非临氢条件下2-PCHT在MoS2/SiO2上的脱硫反应
3.3 1-PCHE在MoS2催化剂上的反应
3.4 2-PCHT在MoS2催化剂上脱硫反应的动力学分析
3.5 本章小结
4 2-PCHT在Ni-MoS2催化剂上的脱硫反应
4.1 Ni-MoS2催化剂的表征
4.2 2-PCHT在 Ni-MoS2催化剂上的脱硫反应
4.2.1 临氢条件下2-PCHT在 Ni-MoS2/Al2O3上的脱硫反应
4.2.2 临氢条件下2-PCHT在 Ni-MoS2/SiO2上的脱硫反应
4.2.3 非临氢条件下2-PCHT在 Ni-MoS2/Al2O3上的脱硫反应
4.2.4 非临氢条件下2-PCHT在 Ni-MoS2/SiO2上的脱硫反应
4.3 1-PCHE在 Ni-MoS2催化剂上的反应
4.4 2-PCHT在 Ni-MoS2催化剂上脱硫反应的动力学分析
4.5 助剂Ni的影响
4.6 本章小结
5 2-PCHT在Co-MoS2催化剂上的脱硫反应
5.1 Co-MoS2催化剂的表征
5.2 2-PCHT在Co-MoS2催化剂上的脱硫反应
5.2.1 临氢条件下2-PCHT在Co-MoS2/Al2O3上的脱硫反应
5.2.2 临氢条件下2-PCHT在Co-MoS2/SiO2上的脱硫反应
5.2.3 非临氢条件下2-PCHT在Co-MoS2/Al2O3上的脱硫反应
5.2.4 非临氢条件下2-PCHT在Co-MoS2/SiO2上的脱硫反应
5.3 1-PCHE在Co-MoS2催化剂上的反应
5.4 2-PCHT在Co-MoS2催化剂上脱硫反应的动力学分析
5.5 助剂Co的影响
5.6 MoS2、Ni-MoS2和Co-MoS2催化剂的比较
5.7 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
本文编号：3813255
【文章页数】：83 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
1.1 油品中的含硫化合物及其加氢脱硫反应
1.1.1 汽柴油及原油中的含硫化合物
1.1.2 含硫化合物的加氢脱硫反应性能
1.2 硫化物催化剂活性相结构模型
1.2.1 嵌入模型
1.2.2 辐缘-棱边模型
1.2.3 遥控模型
1.2.4 Co-Mo-S相模型
1.3 负载型加氢脱硫催化剂活性的影响因素
1.3.1 载体
1.3.2 活性组分和助剂
1.3.3 制备方法
1.3.4 预硫化过程
1.4 DBT中C-S键的断裂及反应动力学
1.4.1 C-S键的断裂方式
1.4.2 DBT的HDS反应动力学
1.5 论文选题
2 实验部分
2.1 实验试剂及仪器
2.2 催化剂的制备
2.2.1 MoS2催化剂前体的制备
2.2.2 Ni-MoS2催化剂前体的制备
2.2.3 Co-MoS2催化剂前体的制备
2.3 催化剂的表征
2.3.1 X射线衍射(XRD)表征
2.3.2 氮气物理吸附表征
2.3.3 H2程序升温还原表征(H2-TPR)
2.4 2-苯基环己硫醇的合成
2.5 脱硫反应条件、产物检测及数据处理
2.5.1 脱硫反应条件
2.5.2 脱硫产物检测及数据分析
3 2-PCHT在 MoS2催化剂上的脱硫反应
3.1 MoS2催化剂的表征
3.2 2-PCHT在MoS2催化剂上的脱硫反应
3.2.1 临氢条件下2-PCHT在MoS2/Al2O3上的脱硫反应
3.2.2 临氢条件下2-PCHT在MoS2/SiO2上的脱硫反应
3.2.3 非临氢条件下2-PCHT在MoS2/Al2O3上的脱硫反应
3.2.4 非临氢条件下2-PCHT在MoS2/SiO2上的脱硫反应
3.3 1-PCHE在MoS2催化剂上的反应
3.4 2-PCHT在MoS2催化剂上脱硫反应的动力学分析
3.5 本章小结
4 2-PCHT在Ni-MoS2催化剂上的脱硫反应
4.1 Ni-MoS2催化剂的表征
4.2 2-PCHT在 Ni-MoS2催化剂上的脱硫反应
4.2.1 临氢条件下2-PCHT在 Ni-MoS2/Al2O3上的脱硫反应
4.2.2 临氢条件下2-PCHT在 Ni-MoS2/SiO2上的脱硫反应
4.2.3 非临氢条件下2-PCHT在 Ni-MoS2/Al2O3上的脱硫反应
4.2.4 非临氢条件下2-PCHT在 Ni-MoS2/SiO2上的脱硫反应
4.3 1-PCHE在 Ni-MoS2催化剂上的反应
4.4 2-PCHT在 Ni-MoS2催化剂上脱硫反应的动力学分析
4.5 助剂Ni的影响
4.6 本章小结
5 2-PCHT在Co-MoS2催化剂上的脱硫反应
5.1 Co-MoS2催化剂的表征
5.2 2-PCHT在Co-MoS2催化剂上的脱硫反应
5.2.1 临氢条件下2-PCHT在Co-MoS2/Al2O3上的脱硫反应
5.2.2 临氢条件下2-PCHT在Co-MoS2/SiO2上的脱硫反应
5.2.3 非临氢条件下2-PCHT在Co-MoS2/Al2O3上的脱硫反应
5.2.4 非临氢条件下2-PCHT在Co-MoS2/SiO2上的脱硫反应
5.3 1-PCHE在Co-MoS2催化剂上的反应
5.4 2-PCHT在Co-MoS2催化剂上脱硫反应的动力学分析
5.5 助剂Co的影响
5.6 MoS2、Ni-MoS2和Co-MoS2催化剂的比较
5.7 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
本文编号：3813255
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