煤基碳黑的生成和氧化过程的实验及模拟研究

发布时间：2023-05-18 23:17

　　煤炭是我国的基础能源和战略原料,煤炭清洁高效利用是国家重大需求。碳黑是煤炭利用过程中的常见副产物,小分子热解气体和煤焦油等在缺氧条件下极易生成碳黑颗粒,一方面会导致煤利用过程中碳转化率降低,另一方面,由于碳黑颗粒尺寸小,反应性差,易随尾气进入大气中,对环境和人类健康产生危害,因此研究煤利用过程中碳黑的生成机理和反应特性意义重大。本文的目的在于,通过对典型煤种热解过程中碳黑生成机理和碳黑气化/氧化规律的深入研究,为煤炭利用过程中抑制碳黑生成和促进碳黑转化提供理论支撑,促进煤炭的清洁高效利用。本文以中国常用煤种神府烟煤为研究对象,考察了热解气氛(N2和CO2)、热解温度及停留时间等对煤颗粒快速热解过程的影响;使用高分辨率透射电镜(HRTEM)、红外光谱分析仪(FT-IR)、X射线衍射仪(XRD)及拉曼光谱分析仪(Raman)等研究手段对快速热解碳黑性质进行表征,系统探究了煤热解碳黑和对照样品的气化/氧化模式及结构变化;基于煤热解碳黑的透射电镜图像和理化性质建立了碳黑颗粒结构模型,并对碳黑颗粒的氧化过程进行了模拟。(1)设计建立了一套可调节停留时间(0～774 ms)的快速热解实验装置,研究...

【文章页数】：179 页

【学位级别】：博士

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摘要
Abstract
第1章 前言
    1.1 研究背景及目标
    1.2 主要研究内容
    1.3 创新点
第2章 文献综述
    2.1 煤气化过程
        2.1.1 煤炭的热解过程
        2.1.2 煤焦的气化过程
    2.2 碳黑生成过程
        2.2.1 煤热解过程碳黑生成机理
        2.2.2 碳黑生成过程结构变化
    2.3 碳黑氧化过程
        2.3.1 氧化机理概论
        2.3.2 氧化动力学
        2.3.3 氧化过程碳黑结构变化
    2.4 碳黑分析测试方法
        2.4.1 离线检测方法
        2.4.2 原位检测方法
        2.4.3 碳黑分离方法
    2.5 碳黑颗粒模型
    2.6 本章小结
第3章 热解气氛对快速热解煤焦生成的影响
    3.1 实验部分
        3.1.1 实验样品
        3.1.2 快速热解实验装置
        3.1.3 热解产物收集方法
        3.1.4 煤焦样品及热解气分析方法
    3.2 热解气氛对快速热解过程的影响
        3.2.1 热解气氛对热解煤焦的影响
        3.2.2 热解气氛对热解气体的影响
        3.2.3 热解气氛对煤焦化学结构的影响
    3.3 热解气氛对快速热解碳黑生成的影响
        3.3.1 碳黑生成量
        3.3.2 碳黑元素分析
        3.3.3 碳黑形貌
        3.3.4 碳黑微观结构
        3.3.5 碳黑片层结构缺陷
        3.3.6 碳黑气化反应性分析
    3.4 本章小结
第4章 碳黑气化过程分析
    4.1 实验部分
        4.1.1 实验样品
        4.1.2 气化装置
        4.1.3 样品性质表征
    4.2 气化过程碳黑形貌变化
    4.3 气化过程碳黑微观结构变化
    4.4 气化过程碳黑真密度变化
    4.5 气化过程中碳黑孔隙结构演变
    4.6 气化反应特性
    4.7 本章小结
第5章 碳黑氧化过程分析
    5.1 实验部分
        5.1.1 实验样品
        5.1.2 氧化装置
        5.1.3 样品性质表征
    5.2 氧化过程形貌变化
    5.3 颗粒尺寸变化
    5.4 氧化过程微观结构变化
    5.5 氧化过程孔隙结构变化
    5.6 氧化过程真密度变化
    5.7 本章小结
第6章 碳黑颗粒结构模型及氧化过程模拟
    6.1 建模方法
        6.1.1 实验样品
        6.1.2 Material Studio软件
        6.1.3 模型外部结构描述
        6.1.4 模型内核结构建立过程
    6.2 模型结果
    6.3 碳黑颗粒模型氧化过程模拟
    6.4 氧化过程模拟结果
    6.5 本章小结
第7章 结论与展望
    7.1 结论
    7.2 展望
附录
    附录1
    附录2
    附录3
    附录4
    附录5
    附录6
    附录7
    附录8
参考文献
致谢
博士期间工作成果与获奖



本文编号：3819192