氧化石墨烯/Fe-MOF衍生材料的合成及其活化PS催化降解2,4,6-三氯苯酚的研究
发布时间：2023-08-29 23:26
针对水环境中卤代芳烃难降解有机污染物的浓度低、分布范围广以及生物富集性和潜在威胁性等特点,以及现有的催化体系中催化剂催化活性有限,活化PS产生的硫酸根自由基释放后,不能快速传递至污染物被充分利用,导致污染物氧化降解效率下降的问题。本课题以卤代芳烃类污染物作为代表性目标物,以Fe基金属有机骨架(Fe-MOF)和氧化石墨烯(GO)为对象,首先合成了氧化石墨烯/新型金属有机骨架复合材料GO/Fe-MOF。然后针对其存在的起始反应速率低,催化效率还需进一步提升的不足,采用以GO/Fe-MOF为模板/前驱体的高温热解法,对催化剂的结构和性能进一步优化和调控。通过一锅溶剂热法制备了还原性氧化石墨烯/金属有机骨架(RGO/MIL-101(Fe)),研究复合催化剂中RGO和MIL-101(Fe)之间的协同效应,考察了催化剂的催化活性。以2,4,6-三氯苯酚(TCP)为目标污染物分子研究了复合材料的催化性能,以及反应参数对催化活性的影响。由此得出,RGO/MIL-101(Fe)相对于纯MIL-101(Fe)和单独的RGO,其催化活性明显增强,反应速率常数达到6.64×10-2 mi...
【文章页数】：98 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 前言
1.2 典型难降解有机污染物的危害及治理
1.2.1 水中难降解有机污染物的概述
1.2.2 氯酚类难降解有机污染物的性质及危害
1.2.3 氯酚类难降解有机污染物的处理技术
1.3 高级氧化技术处理氯酚类污染物
1.3.1 高级氧化技术概述
1.3.2 基于羟基自由基的传统高级氧化技术
1.3.3 基于硫酸根自由基的新型高级氧化技术
1.4 金属有机骨架活化过硫酸盐体系
1.4.1 金属有机骨架材料的简介
1.4.2 金属有机骨架活化过硫酸盐的研究进展
1.4.3 碳材料复合的金属有机骨架化合物
1.4.4 金属有机骨架衍生碳材料的研究进展
1.5 论文选题思路、创新点和技术路线
1.5.1 研究目的和意义
1.5.2 研究内容
1.5.3 创新点
1.5.4 技术路线
第二章 还原性氧化石墨烯/MIL-101(Fe)的合成对其结构与活性的影响研究
2.1 引言
2.2 实验试剂和仪器
2.2.1 实验试剂
2.2.2 实验仪器
2.3 实验方法
2.3.1 样品的制备
2.3.2 催化剂的物性表征
2.3.3 催化性能的评价
2.4 结果与讨论
2.4.1 不同合成方法催化剂性能比较
2.4.2 不同体系催化降解性能的研究
2.4.3 RGO/MOFs复合催化剂的表面形貌分析
2.4.4 RGO/MIL-101(Fe)表面结构特征分析
2.4.5 RGO/MIL-101(Fe)的表面元素价态分析
2.4.6 RGO/MIL-101(Fe)的孔道结构分析
2.5 本章小结
第三章 还原性氧化石墨烯/MIL-101(Fe)活化PS的机理与体系降解性能的研究
3.1 引言
3.2 实验试剂和仪器
3.2.1 实验试剂
3.2.2 实验仪器
3.3 实验方法
3.3.1 催化剂的制备
3.3.2 催化剂的表征分析
3.3.3 2,4,6-TCP的降解实验
3.3.4 阴离子、有机质以及模拟废水对2,4,6-TCP去除的影响
3.3.5 体系溶液中铁含量的测定
3.4 结果与讨论
3.4.1 反应条件的影响
3.4.2 环境中存在的干扰物质的影响
3.4.3 电化学性能测试
3.4.4 催化剂可循环性和稳定性研究
3.4.5 RGO/MIL-101(Fe)活化PS反应机理的研究
3.5 本章小结
第四章 氧化石墨烯负载的铁/氮掺杂多孔碳杂化材料的合成及催化性能的研究
4.1 引言
4.2 实验试剂与仪器
4.2.1 实验试剂
4.2.2 实验仪器
4.3 实验方法
4.3.1 样品的制备
4.3.2 催化剂的表征
4.3.3 催化性能的评价
4.3.4 体系溶液中铁含量的测定
4.4 结果与讨论
4.4.1 FexCN@GN催化剂的表征分析
4.4.2 FexCN@GN催化性能研究
4.4.3 催化剂稳定性分析
4.4.4 反应机理的研究
4.5 本章小结
结论与展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件
本文编号：3844494
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【学位级别】：硕士
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摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 前言
1.2 典型难降解有机污染物的危害及治理
1.2.1 水中难降解有机污染物的概述
1.2.2 氯酚类难降解有机污染物的性质及危害
1.2.3 氯酚类难降解有机污染物的处理技术
1.3 高级氧化技术处理氯酚类污染物
1.3.1 高级氧化技术概述
1.3.2 基于羟基自由基的传统高级氧化技术
1.3.3 基于硫酸根自由基的新型高级氧化技术
1.4 金属有机骨架活化过硫酸盐体系
1.4.1 金属有机骨架材料的简介
1.4.2 金属有机骨架活化过硫酸盐的研究进展
1.4.3 碳材料复合的金属有机骨架化合物
1.4.4 金属有机骨架衍生碳材料的研究进展
1.5 论文选题思路、创新点和技术路线
1.5.1 研究目的和意义
1.5.2 研究内容
1.5.3 创新点
1.5.4 技术路线
第二章 还原性氧化石墨烯/MIL-101(Fe)的合成对其结构与活性的影响研究
2.1 引言
2.2 实验试剂和仪器
2.2.1 实验试剂
2.2.2 实验仪器
2.3 实验方法
2.3.1 样品的制备
2.3.2 催化剂的物性表征
2.3.3 催化性能的评价
2.4 结果与讨论
2.4.1 不同合成方法催化剂性能比较
2.4.2 不同体系催化降解性能的研究
2.4.3 RGO/MOFs复合催化剂的表面形貌分析
2.4.4 RGO/MIL-101(Fe)表面结构特征分析
2.4.5 RGO/MIL-101(Fe)的表面元素价态分析
2.4.6 RGO/MIL-101(Fe)的孔道结构分析
2.5 本章小结
第三章 还原性氧化石墨烯/MIL-101(Fe)活化PS的机理与体系降解性能的研究
3.1 引言
3.2 实验试剂和仪器
3.2.1 实验试剂
3.2.2 实验仪器
3.3 实验方法
3.3.1 催化剂的制备
3.3.2 催化剂的表征分析
3.3.3 2,4,6-TCP的降解实验
3.3.4 阴离子、有机质以及模拟废水对2,4,6-TCP去除的影响
3.3.5 体系溶液中铁含量的测定
3.4 结果与讨论
3.4.1 反应条件的影响
3.4.2 环境中存在的干扰物质的影响
3.4.3 电化学性能测试
3.4.4 催化剂可循环性和稳定性研究
3.4.5 RGO/MIL-101(Fe)活化PS反应机理的研究
3.5 本章小结
第四章 氧化石墨烯负载的铁/氮掺杂多孔碳杂化材料的合成及催化性能的研究
4.1 引言
4.2 实验试剂与仪器
4.2.1 实验试剂
4.2.2 实验仪器
4.3 实验方法
4.3.1 样品的制备
4.3.2 催化剂的表征
4.3.3 催化性能的评价
4.3.4 体系溶液中铁含量的测定
4.4 结果与讨论
4.4.1 FexCN@GN催化剂的表征分析
4.4.2 FexCN@GN催化性能研究
4.4.3 催化剂稳定性分析
4.4.4 反应机理的研究
4.5 本章小结
结论与展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
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