三维有序多级孔ZSM-5分子筛的合成与催化甲醇制丙烯反应性能评价
发布时间：2024-01-31 20:55
丙烯是重要的化工原料,广泛用于生产聚丙烯、环氧丙烷、丙酮等产品,近年来丙烯需求量逐年递增,供不应求。作为非石油路线生产丙烯的重要方法之一,甲醇制丙烯(MTP)技术既可以缓解我国石油资源紧缺的局面,又可以促进煤炭资源的清洁利用,具有非常重要的战略意义和应用价值。MTP技术的关键在于高性能催化剂的开发和应用。三维有序多级孔ZSM-5分子筛(Three-dimensional ordered mesoporous-imprinted ZSM-5,3DOm-i ZSM-5)是一种微孔-有序介孔高度贯通的高结晶性ZSM-5分子筛,是MTP反应的理想催化剂,但其制备原理基于限制域生长技术,即以三维有序介孔碳(3DOm Carbon)为硬模板,经两次结构反转获得,其合成过程受限于碳模板,且晶化形成分子筛后碳模板还需通过煅烧脱除,导致制备周期长、过程繁琐、原料浪费严重,难以合成放大。鉴于此,本论文拟从合成设计入手,引入固相转化技术,实现无碳模板、以Si O2纳米胶晶为硅源一步法制备3DOm-i ZSM-5分子筛。此外,将所制备的3DOm-i ZSM-5以及磷改性的3DOm-i Z...
【文章页数】：113 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 甲醇制烯烃
1.1.1 低碳烯烃的供需现状
1.1.2 低碳烯烃的主要制取方法
1.1.3 甲醇制烯烃技术
1.2 甲醇制烯烃反应机理的研究进展
1.2.1 氧鎓离子机理
1.2.2 卡宾机理
1.2.3 自由基机理
1.2.4 碳正离子机理
1.2.5 烃池机理
1.3 甲醇制烯烃催化剂的研究进展
1.3.1 分子筛骨架结构的影响
1.3.2 分子筛酸性结构的影响
1.3.3 分子筛形貌结构与晶体尺寸的影响
1.3.4 多级孔道结构的影响
1.3.5 活性组分与结构改性的影响
1.4 三维有序多级孔分子筛
1.4.1 多级孔分子筛的合成策略
1.4.2 三维有序多级孔分子筛
1.4.3 三维有序多级孔分子筛的晶化方法
1.4.4 三维有序多级孔分子筛的应用研究进展
1.5 存在的问题与本论文的研究思路
1.5.1 存在的问题
1.5.2 本论文的研究思路
1.6 本论文的研究内容与技术路线
1.6.1 研究内容
1.6.2 技术路线
第二章 实验部分
2.1 实验原料与仪器设备
2.1.1 实验原料与试剂
2.1.2 实验仪器与设备
2.2 合成原料制备
2.2.1 SiO2胶晶的制备
2.2.2 SiO2-C复合物的制备
2.2.3 3DOm carbon的制备
2.3 表征技术与仪器类型
第三章 三维有序多级孔ZSM-5分子筛的合成方法研究
3.1 合成步骤
3.1.1 Z5CSS分子筛的制备
3.1.2 Z5CSS/SC分子筛的制备
3.1.3 Z5SC分子筛的制备
3.2 结构表征
3.2.1 X射线衍射分析
3.2.2 扫描电镜分析
3.2.3 透射电镜分析
3.2.4 N2吸-脱附分析
3.2.5 ICP-OES分析
3.2.6 氨气程序升温热脱附分析
3.2.7 固体核磁共振分析
3.3 合成方法的对比
3.3.1 合成时间对比
3.3.2 单釜产量对比
3.3.3 原料成本对比
3.4 本章小结
第四章 三维有序多级孔ZSM-5分子筛催化甲醇制丙烯反应性能研究
4.1 甲醇制丙烯反应评价过程
4.1.1 催化剂预处理
4.1.2 反应装置与反应条件
4.1.3 气相色谱分析条件
4.2 3DOm-i ZSM-5 分子筛用于甲醇制丙烯反应
4.3 本章小结
第五章 磷改性的3DOm-i ZSM-5 分子筛催化甲醇制丙烯反应性能评价
5.1 三维有序多级孔ZSM-5分子筛的磷改性
5.2 P改性前后3Dom-i ZSM-5 的表征对比
5.2.1 X射线衍射分析
5.2.2 扫描电镜分析
5.2.3 透射电镜分析
5.2.4 N2吸-脱附分析
5.2.5 ICP-OES分析
5.2.6 氨气程序升温热脱附分析
5.2.7 固体核磁共振分析
5.3 磷改性的3DOm-i ZSM-5 分子筛用于甲醇制丙烯反应
5.4 本章小结
结论
展望
论文创新点
参考文献
攻读硕士学位期间取得的科研成果
致谢
本文编号：3891535
【文章页数】：113 页
【学位级别】：硕士
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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 甲醇制烯烃
1.1.1 低碳烯烃的供需现状
1.1.2 低碳烯烃的主要制取方法
1.1.3 甲醇制烯烃技术
1.2 甲醇制烯烃反应机理的研究进展
1.2.1 氧鎓离子机理
1.2.2 卡宾机理
1.2.3 自由基机理
1.2.4 碳正离子机理
1.2.5 烃池机理
1.3 甲醇制烯烃催化剂的研究进展
1.3.1 分子筛骨架结构的影响
1.3.2 分子筛酸性结构的影响
1.3.3 分子筛形貌结构与晶体尺寸的影响
1.3.4 多级孔道结构的影响
1.3.5 活性组分与结构改性的影响
1.4 三维有序多级孔分子筛
1.4.1 多级孔分子筛的合成策略
1.4.2 三维有序多级孔分子筛
1.4.3 三维有序多级孔分子筛的晶化方法
1.4.4 三维有序多级孔分子筛的应用研究进展
1.5 存在的问题与本论文的研究思路
1.5.1 存在的问题
1.5.2 本论文的研究思路
1.6 本论文的研究内容与技术路线
1.6.1 研究内容
1.6.2 技术路线
第二章 实验部分
2.1 实验原料与仪器设备
2.1.1 实验原料与试剂
2.1.2 实验仪器与设备
2.2 合成原料制备
2.2.1 SiO2胶晶的制备
2.2.2 SiO2-C复合物的制备
2.2.3 3DOm carbon的制备
2.3 表征技术与仪器类型
第三章 三维有序多级孔ZSM-5分子筛的合成方法研究
3.1 合成步骤
3.1.1 Z5CSS分子筛的制备
3.1.2 Z5CSS/SC分子筛的制备
3.1.3 Z5SC分子筛的制备
3.2 结构表征
3.2.1 X射线衍射分析
3.2.2 扫描电镜分析
3.2.3 透射电镜分析
3.2.4 N2吸-脱附分析
3.2.5 ICP-OES分析
3.2.6 氨气程序升温热脱附分析
3.2.7 固体核磁共振分析
3.3 合成方法的对比
3.3.1 合成时间对比
3.3.2 单釜产量对比
3.3.3 原料成本对比
3.4 本章小结
第四章 三维有序多级孔ZSM-5分子筛催化甲醇制丙烯反应性能研究
4.1 甲醇制丙烯反应评价过程
4.1.1 催化剂预处理
4.1.2 反应装置与反应条件
4.1.3 气相色谱分析条件
4.2 3DOm-i ZSM-5 分子筛用于甲醇制丙烯反应
4.3 本章小结
第五章 磷改性的3DOm-i ZSM-5 分子筛催化甲醇制丙烯反应性能评价
5.1 三维有序多级孔ZSM-5分子筛的磷改性
5.2 P改性前后3Dom-i ZSM-5 的表征对比
5.2.1 X射线衍射分析
5.2.2 扫描电镜分析
5.2.3 透射电镜分析
5.2.4 N2吸-脱附分析
5.2.5 ICP-OES分析
5.2.6 氨气程序升温热脱附分析
5.2.7 固体核磁共振分析
5.3 磷改性的3DOm-i ZSM-5 分子筛用于甲醇制丙烯反应
5.4 本章小结
结论
展望
论文创新点
参考文献
攻读硕士学位期间取得的科研成果
致谢
本文编号：3891535
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