调控费托合成产物分布高效合成低碳烯烃的研究

发布时间：2024-03-01 01:04

　　低碳烯烃(C₂-C₄)是现代化学工业中最重要的基础原料之一,长久以来在工业中主要通过石脑油裂解过程得到。由合成气经费托合成(FTS)反应直接生产低碳烯烃是一个很有前景的技术路线,这可以满足世界范围内对化工原料日益增长的需求。一直以来,费托合成都被作为由非石油资源生产清洁燃料的关键技术。通常,费托合成的产物主要是直链脂肪烃,产物分布宽且选择性差。因此,研究费托合成最大的挑战在于选择性的生成特定产物,特别是低碳烯烃。因此,本文中的工作主要集中在研究具有高低碳烯烃选择性的Fe基催化剂以及费托合成产物传质速率对低碳烯烃选择性的影响两个方面。在此基础上,通过多种表征手段深入研究催化剂制备方法、催化剂结构、活性金属粒径、助剂效应、表面碳化铁物种等对反应性能的影响规律。主要工作如下：1、采用乙二醇改性的共沉淀法制备了具有高活性和高低碳烯烃选择性的费托合成催化剂。乙二醇改性后制备的催化剂颗粒更小,并且粒径更均一(15-25nm),这比传统共沉淀法制备的催化剂颗粒粒径小1倍。Fe/Mn-EG催化剂比普通催化剂的活性更高,同时低碳烯烃选择性和烯烷比都大大增加。此...

【文章页数】：143 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图２－１费托合成反应装置流程图??？?Ｆｉｇ．?２－１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?Ｆｉｓｃｈｅｒ－Ｔｒｏｐｓｃｈ?ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ??

２．?３巧托合成反应评价??费托合成反应在固定床反应器（ＳＵＳ３１６Ｌ，Ｓｍｍｉ．ｄ．）中进行，反应装置流程图如??图２－１所示。采用程序控温电炉加热反应器，反应温度通过插在催化剂床层中部的Ｋ??型热电偶测量。气体流量由质量流量控制器（Ｂｒｏｏｋｓ?５８５０?ＴＲ）控制。铁基费托....

图３－４新鲜催化剂的孔分布曲线（ａ）和Ｎ２吸附－脱附曲线（ｂ）??Ｆｉｇ．?３－４?Ｐｏｒｅ?ｓｉｚｅ?ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ?（ａ）?ａｎｄ?Ｎ２?ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ－ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｉｓｏｔｈｅｒｍｓ?（ｂ）?ｏｆ?化ｅ?行ｅｓｈ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ．??

困３－５新鲜催化剂的ＸＲＤ谱图??Ｆｉｇ．?３－５?Ｔｈｅ?ＸＲＤ?ｐａｔｔｅｒｎｓ?ｏｆ?化ｅ?ｆｒｅｓｈ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ．??所有新鲜催化剂的ＸＲＤ谱图如图３－５所示。对比标准ＰＤＦ卡片，所有的催化剂??都没有观察到明显的ａ－Ｆｃ２〇３和ＭｎＯ、的特征衍射峰，说明催化剂在....

图４－６负载型无助剂Ｆｅ基催化剂的ＸＰＳ图；（ａ）Ｆｅ２ｐ；?（ｂ）Ｓｉ２ｐ??Ｆｉｇ．?４－６?ＸＰＳ?ｓｐｅｃｔｒａ?ｏｆ?Ｆｅ?２ｐ?似?

１００?２００?３００?４００?５００?６００?７００?８００??Ｔｅｍｐｅ?巧?ｔｕｒｅ（°Ｃ）??图４－７负载型铁基催化剂的Ｈ２－ＴＰ民图??Ｆｉｇ．?４￣７?Ｈ２－ＴＰ民?ｐｒｏｆｉｌｅｓ?ｏｆ?ｓｉｌｉｃａ?ｓｕｐｐｏｒｔｅｄ?ｉｒｏｎ－ｂａｓｅｄ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ．?....

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本文编号：3915204