费托合成铁、钴基催化剂结构—性能关系的理论研究

发布时间：2024-03-03 12:17

　　费托合成(Fischer-Tropsch synthesis,FTS)是将合成气高效转化为液体燃料和高附加值化学品的途径之一,铁、钴基催化剂是目前费托合成领域里应用最为广泛的催化体系。然而,这两个催化体系上的产物分布并不一致,前者对低碳烯烃具有较高的选择性,但是其副产物CO₂选择性也较高,而后者的催化产物基本为烃类化合物。针对这一显著不同的催化现象,深入探究铁、钴基催化剂结构和催化性能之间的构效关系,不仅能够用来揭示铁、钴基费托催化剂上的反应机理,同时也对设计和开发新型费托催化剂、提高目标产物选择性具有指导意义。本文采用密度泛函理论(DFT)从原子尺度上分别研究了在铁基和钴基两个不同催化体系上的费托反应过程。在铁基催化剂上探究了CO₂和低碳烯烃的形成机制;在钴基催化剂上研究了相态结构对CO活化、C₁物种加氢、C-C偶联和CO插入机理等的影响,并探究了Co-Co₃C的界面效应对其催化性能的影响。主要研究内容如下:(1)构建了x-Fe₅C₂(510)、K

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【部分图文】：

图1-1能源消费结构2010年和2015年对比图

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图1-2费托合成反应产物ASF图[11,12]Figure1-2TheASFdistributionmapofFTSreactionproduct.[11,12]成反应机理解和认识FTS反应机理，对费托催化剂的设计和开发并提高目标产物意义。上百年来，....

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图1-4FTS反应CO插入机理图

图1-4FTS反应CO插入机理图[14]Figure1-4TheCOinsertiondiagramofFTSreaction.[14]机理[15]，如图1-5所示：图1-5FTS反应烯醇机理图[15]Figure1-5Theenolm....

本文编号：3917767