贵金属/金属有机配位化合物催化呋喃醛生成环状酮反应的研究

发布时间：2024-03-20 04:32

　　生物质衍生呋喃醛(糠醛或5-羟甲基糠醛)加氢环重排合成的环戊酮类化合物(环戊酮或3-羟甲基环戊酮)是重要的精细化工品。目前,贵金属/酸性载体双功能催化剂中的Br?nsted酸导致催化反应碳损失,而较弱的Lewis酸难以引发水解反应。为了解决上述问题,合成了不同构型的纯Lewis酸位MIL-MOFs(FeMIL-100,Fe-MIL-101和Cr-MIL-101),然后将Ru、Pt、Pd和Au纳米粒子均匀地分散在MOF载体的表面。因为Fe-MIL-100孔径较小,金属纳米粒子的分散性较高,使其更容易跟反应物接触,贵金属/Fe-MIL-100催化剂的加氢速率比FeMIL-101和Cr-MIL-101基催化剂的加氢速率快三倍。同时,Fe-MIL-100酸性更强,更容易促进中间体呋喃醇(糠醇或2,5-呋喃二甲醇)的吸附和水解,Fe-MIL-100、Fe-MIL-101上的贵金属对环戊酮类化合物的选择性均高于Cr-MIL-101。最终,在Pd/Fe-MIL-100的条件下,环戊酮的收率为92.2%,3-羟甲基环戊酮的收率为85.4%。贵金属/MIL-MOFs催化剂在循环运行5次后仍能保持良好的活...

【文章页数】：63 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1.1生物质平台化合物呋喃醛的来源Figure1.1SourceofBiomassplatformcompoundFuraldehyde

图1.1生物质平台化合物呋喃醛的来源Figure1.1SourceofBiomassplatformcompoundFuraldehyde1.2环状酮简介环戊酮作为重要的精细化工品，用途非常广泛，是医药及香料工业的原料，可制备新型香料氢茉莉酮酸甲酯，也用于橡胶....

图1.2糠醛转化成环戊酮的反应流程图

图1.2糠醛转化成环戊酮的反应流程图Figure1.2Flowchartforconversionoffurfuraltocyclopentanone在其他文献中，中科院大连物化所徐杰教授课题组报告了糠醛在NiCu/SBA-15催化剂上的同样转化并且提出了....

图2.5Pd/MIL-MOFS的吡啶吸附红外光谱

图2.5Pd/MIL-MOFS的吡啶吸附红外光谱Fig.2.5DifferenceinfraredspectraofadsorbedpyridineforPd/MIL-MO示，Fe-MIL-100和Fe-MIL-101的热稳定性数据表明，20因于晶体水和....

图3.1制备双金属氰化物示意图

间歇式高压反应釜安徽科幂有限公司扫描电子显微镜FEIQUANTA200F日立高新技术公司透射电子显微镜JEM-2100日本电子株式会社X射线衍射仪PANalytical荷兰帕纳科公司氮气吸附仪ASAP2046麦克默瑞提克仪器有限公热重分析仪NETZSCH....

本文编号：3932965