核壳结构ZSM-5@S-1催化甲苯和甲醇烷基化制对二甲苯

发布时间：2024-03-30 01:31

　　对二甲苯简称PX,是一种重要的基本有机化工原料,是聚酯产业的源头。利用甲苯与甲醇烷基化高选择性制备对二甲苯工艺是一条经济高效的生产路径。但普通ZSM-5催化剂外表面的酸中心会造成对二甲苯的异构化,从而降低选择性。本论文通过在ZSM-5分子筛外包覆不具有酸性的Silicate-1壳层,制备核壳结构催化剂,以提高对二甲苯的选择性。具体的研究内容如下:小晶粒Pt@ZSM-5@S-1核壳结构的制备:通过原位合成的方式将Pt引入晶粒大小为200nm的ZSM-5中,TEM显示Pt颗粒分散良好,以Pt@ZSM-5母体为核,二次外延生长Silicate-1壳层,考察了催化剂不同包覆量的影响。经反应评价发现,包覆量增加,对二甲苯的选择性明显提高,甲苯的转化率略有降低,其中Pt@ZSM-5@3S-1反应性能最优,甲苯转化率为10.9%,对二甲苯选择性为73.5%;加氢金属Pt的存在,有效地降低了积碳前驱体乙烯、丙烯的含量,提高了稳定性,30h反应评价的积碳量为Pt@ZSM-5的60.92%,此方法有效地提高了催化剂的选择性和稳定性。大晶粒ZSM-5@S-1核壳结构的制备:首先通过在合成体系中调节晶种含量,...

【文章页数】：67 页

【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
引言
1 文献综述
    1.1 对二甲苯概述
    1.2 对二甲苯的生产现状
        1.2.1 芳烃联合装置生产对二甲苯
        1.2.2 甲苯歧化与烷基转移技术
        1.2.3 二甲苯异构化技术
        1.2.4 甲苯甲醇烷基化制备二甲苯
        1.2.5 合成气一步法制备二甲苯
        1.2.6 合成气和苯制备二甲苯
        1.2.7 合成气和甲苯制备二甲苯
        1.2.8 烷烃转化制备二甲苯
    1.3 分子筛上甲苯与甲醇择形烷基化制对二甲苯
        1.3.1 甲苯甲醇烷基化的反应机理
        1.3.2 甲苯甲醇烷基化反应催化剂的选择
        1.3.3 ZSM-5分子筛上甲苯甲醇烷基化反应的探究
    1.4 课题选择
2 实验部分
    2.1 原料与试剂
    2.2 催化剂制备
        2.2.1 ZSM-5分子筛合成
        2.2.2 催化剂的成型
    2.3 催化剂的表征
        2.3.1 X射线衍射(XRD)
        2.3.2 扫描电镜(SEM)
        2.3.3 透射电镜(TEM)
        2.3.4 热重分析
        2.3.5 氮气物理吸附脱附
        2.3.6 酸性表征(NH3-TPD)
        2.3.7 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)
    2.4 催化剂评价
        2.4.1 实验装置
        2.4.2 产物分析
        2.4.3 评价指标的计算方法
3 小晶粒ZSM-5@S-1催化剂的合成及反应评价
    3.1 核壳Pt@ZSM-5@S-1 分子筛的合成
        3.1.1 Pt@ZSM-5分子筛的合成
        3.1.2 ZSM-5分子筛的合成
        3.1.3 核壳Pt@ZSM-5@S-1 分子筛的合成
    3.2 核壳Pt@ZSM-5@S-1 分子筛的表征
    3.3 Pt@ZSM-5及不同包覆量核壳结构的反应评价
    3.4 小结
4 大晶粒ZSM-5@S-1催化剂的合成及反应评价
    4.1 不同晶粒大小ZSM-5的合成、表征及反应评价
        4.1.1 不同晶粒大小ZSM-5的合成
        4.1.2 不同晶粒大小ZSM-5的表征
        4.1.3 不同晶粒大小ZSM-5的反应评价
        4.1.4 小结
    4.2 大晶粒核壳结构的合成、表征及反应评价
        4.2.1 大晶粒核壳结构的合成
        4.2.2 调节包覆量合成大晶粒核壳结构的表征及反应评价
        4.2.3 调节水硅比合成大晶粒核壳结构的表征及反应评价
        4.2.4 调节CTAB加入量合成大晶粒核壳结构的表征及反应评价
        4.2.5 小结
结论
展望
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢



本文编号：3941603