金属/氮掺杂的碳基电催化材料制备及其电还原二氧化碳应用研究

发布时间：2024-04-03 04:48

　　通过电催化过程将二氧化碳转化为有价值的化学品或低碳燃料,不仅可以解决日趋严峻的能源问题,还能有效缓解“温室效应”所带来的负面影响。因此对于发展可再生能源技术和改善地球碳循环具有重要意义。然而,要实现高效的电催化二氧化碳还原反应(CO₂RR)过程主要取决于获得优异的电催化材料。近年来,碳基材料具有成本低、导电性优异、比表面积高、以及孔隙率可调等优势,成为二氧化碳电还原过程非常青睐的电催化材料选择。研究者已发现和证实在传统的碳基材料中引入氮、过渡金属等可以获得具有电催化活性的材料。因此,进一步设计和寻找原材料便宜、制备工艺简单、法拉第效率高、催化活性稳定的过渡金属/氮掺杂的碳材料应用于二氧化碳电还原应用具有深远的意义。本论文以制备成本低、法拉第效率高、稳定性好的用于二氧化碳电还原反应的碳基电催化材料为目标。采用高温煅烧工艺,以脲醛树脂和季戊四醇为原料制备掺氮碳材料;在此材料制备基础上,陆续分别引入过渡金属Sn和Fe掺杂到掺氮碳材料中获得Sn-N-C和Fe-N-C两种非贵碳基催化剂。本论文制备的三种材料分别用于CO₂RR,均获得了较好的CO

【文章页数】：70 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1.1电化学还原CO2产生化学品和燃料

金属/氮掺杂的碳基电催化材料制备及其电还原二氧化碳应用研究-2-值的化学品以及燃料[20]。这些化学品不仅可以用作重要的化工原料还可以作为再生能源被利用。因此，构建一个CO2-能源-CO2-能源的有机良性循环系统，这将对人类的可持续发展极具意义。图1.1电化学还原CO2产生化学品....

图1.2电解装置示意图

金属/氮掺杂的碳基电催化材料制备及其电还原二氧化碳应用研究-2-值的化学品以及燃料[20]。这些化学品不仅可以用作重要的化工原料还可以作为再生能源被利用。因此，构建一个CO2-能源-CO2-能源的有机良性循环系统，这将对人类的可持续发展极具意义。图1.1电化学还原CO2产生化学品....

图1.3水溶液中CO2还原的主要产物的反应机理

兰州交通大学硕士学位论文-3-原反应后阴极室的溶液进行核磁共振氢谱检测。阳极区的反应主要是水分子中的氧被氧化为氧气，而阴极区的反应较为复杂，主要是如表1.1的CO2还原和析氢的竞争反应[21]：表1.1阴极反应方程式及对应的电极电势。Tab.1.1Cathodicreaction....

图1.4Pd/SnO2NSs示意图；（b）PdNS的TEM图像；（c）TEM图像；（d）HAADF-STEM和EDX映射；（e）Pd/SnO2NS（Pd：Sn=1：1）的HRTEM图像；b和e的插图是HRTEM图像

兰州交通大学硕士学位论文-5-1.3.1贵金属催化剂由于d电子轨道未填满，铂、钯等贵金属的表面极易吸附反应物以形成中间活性物，从而产生良好的催化性能。值得一提的是，耐高温、抗氧化、耐腐蚀等特点使它们成为最理想的贵催化剂材料[27]。已经有报道过贵金属在适中的电位下，能够将CO2还....

本文编号：3946740