基于普鲁士蓝制备多相催化剂及其降解有机污染物的性能
发布时间：2024-06-10 20:35
芬顿反应和单过硫酸盐(PMS)活化反应依靠强氧化性自由基降解水中的有机污染物。设计合成催化活性高和稳定性好的催化剂是加速自由基产生和提高污染物降解效率的关键。普鲁士蓝(PB)及其类似物(PBAs)不仅在各类催化反应中发挥良好的催化活性,还可以作为自牺牲模板转化为金属氧化物和氮掺杂碳材料。本论文以PB和PBAs为基础材料合成不同类型的多相催化剂,研究其在光芬顿反应和PMS活化反应中降解有机污染物的性能和反应机理。具有八面体构型的氯铂酸通过外球反应机制原位刻蚀PB晶体,得到一系列形貌演变的PB纳米晶体。与原始的PB立方体相比,六角柱PB晶体(PBhpds)的比表面积和表面FeIII含量得到明显提升。PB-hpds在光芬顿活化H2O2降解罗丹明B(Rh B)时60 min可实现97.1%的降解效率,这与其较高的比表面积和丰富的FeIII-NC活性位点密切相关。催化剂在重复利用时活性显著提高,经过10次循环后能在10 min内去除90%以上的Rh B,这是因为催化剂与H2O2反应后表面的FeIII含量增加,...
【文章页数】：181 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 课题背景及研究的目的和意义
1.2 高级氧化技术
1.2.1 芬顿与类芬顿反应
1.2.2 单过硫酸盐与过硫酸盐活化反应
1.3 芬顿与类芬顿反应中多相催化剂的研究进展
1.3.1 零价铁
1.3.2 铁氧化物及其复合材料
1.3.3 其他含铁化合物
1.4 单过硫酸盐与过硫酸盐活化反应中多相催化剂的研究进展
1.4.1 零价金属及单金属氧化物
1.4.2 多金属氧合物及其复合材料
1.4.3 碳材料
1.5 普鲁士蓝与普鲁士蓝类似物
1.6 普鲁士蓝与普鲁士蓝类似物衍生的金属氧化物和碳材料
1.7 本论文的主要研究内容
第2章 实验原料与实验方法
2.1 实验药品、试剂和仪器设备
2.1.1 实验药品及试剂
2.1.2 实验仪器和设备
2.2 实验材料的制备
2.2.1 不同形貌的普鲁士蓝晶体的制备
2.2.2 Fe2O3@SnO2纳米立方体的制备
2.2.3 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体的制备
2.2.4 氮掺杂碳笼封装碳泡(CBs@NCCs)的制备
2.2.5 多孔氮掺杂碳(PNC)微球的制备
2.3 实验材料的表征
2.3.1 材料的微观形貌表征
2.3.2 材料的晶体结构表征
2.3.3 材料的元素价态分析
2.3.4 材料的比表面积和孔结构测试
2.3.5 材料的热失重分析
2.3.6 材料的光谱分析
2.3.7 铁的穆斯堡尔谱测试
2.4 实验材料的性能测试
2.4.1 催化剂在光芬顿反应中降解有机污染物的实验
2.4.2 催化剂在单过硫酸盐活化反应中降解有机污染物的实验
2.4.3 材料的元素含量和金属离子溶出浓度的检测
2.4.4 有机污染物浓度的检测
2.4.5 活性自由基的检测
第3章 不同形貌普鲁士蓝晶体的制备及光芬顿性能
3.1 引言
3.2 不同形貌普鲁士蓝晶体的物理化学性质的表征与分析
3.2.1 不同形貌普鲁士蓝晶体的微观形貌表征
3.2.2 不同形貌普鲁士蓝晶体的物质结构表征
3.2.3 不同形貌普鲁士蓝晶体的比表面积和孔结构分析
3.2.4 不同形貌普鲁士蓝晶体的元素组成和价态分析
3.2.5 不同形貌普鲁士蓝晶体的穆斯堡尔谱分析
3.3 不同形貌普鲁士蓝晶体的光芬顿反应性能
3.3.1 不同形貌普鲁士蓝晶体的光芬顿反应性能
3.3.2 不同形貌普鲁士蓝晶体的光芬顿反应机理
3.3.3 不同形貌普鲁士蓝晶体的光芬顿反应性能的影响因素
3.3.4 不同形貌普鲁士蓝晶体的光芬顿反应的循环稳定性和普适性
3.4 本章小结
第4章 Fe2O3@SnO2纳米立方体的制备及光芬顿性能
4.1 引言
4.2 PB前驱体的形貌和结构表征
4.3 Fe2O3@SnO2纳米立方体的物理化学性质的表征与分析
4.3.1 Fe2O3@SnO2纳米立方体的微观形貌表征
4.3.2 Fe2O3@SnO2纳米立方体的物质结构表征
4.3.3 Fe2O3@SnO2纳米立方体的光吸收性能
4.3.4 Fe2O3@SnO2纳米立方体的比表面积和孔结构分析
4.3.5 Fe2O3@SnO2纳米立方体的元素组成和价态分析
4.4 Fe2O3@SnO2纳米立方体的光芬顿反应性能
4.4.1 Fe2O3@SnO2纳米立方体的光芬顿反应性能
4.4.2 Fe2O3@SnO2纳米立方体的光芬顿反应机理
4.4.3 Fe2O3@SnO2纳米立方体光芬顿反应性能的影响因素
4.4.4 Fe2O3@SnO2纳米立方体光芬顿反应的循环稳定性和普适性
4.5 本章小结
第5章 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体的制备及活化单过硫酸盐的性能
5.1 引言
5.2 Co-Fe PBA前驱体的形貌和结构表征
5.3 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体的物理化学性质的表征与分析
5.3.1 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体的物质结构表征
5.3.2 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体的微观形貌表征
5.3.3 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体的比表面积和孔结构分析
5.3.4 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体的元素组成和价态分析
5.3.5 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体的穆斯堡尔谱分析
5.4 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体活化单过硫酸盐的性能
5.4.1 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体活化单过硫酸盐的性能
5.4.2 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体活化单过硫酸盐的反应机理
5.4.3 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体活化单过硫酸盐的影响因素
5.4.4 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体活化单过硫酸盐的循环稳定性和普适性
5.5 本章小结
第6章 氮掺杂碳笼封装碳泡(CBs@NCCs)的制备及活化单过硫酸盐的性能
6.1 引言
6.2 Co-Fe PBA前驱体的形貌和结构表征
6.3 CBs@NCCs的物理化学性质的表征与分析
6.3.1 CBs@NCCs的微观形貌表征
6.3.2 CBs@NCCs的物质结构和石墨化程度表征
6.3.3 CBs@NCCs的比表面积和孔结构分析
6.3.4 CBs@NCCs的元素组成和价态分析
6.4 CBs@NCCs活化单过硫酸盐的性能
6.4.1 CBs@NCCs活化单过硫酸盐的性能
6.4.2 CBs@NCCs活化单过硫酸盐的影响因素
6.4.3 CBs@NCCs活化单过硫酸盐的反应机理
6.4.4 CBs@NCCs活化单过硫酸盐的循环稳定性和普适性
6.5 本章小结
第7章 多孔氮掺杂碳(PNC)微球的制备及活化单过硫酸盐的性能
7.1 引言
7.2 Zn-Co PBA前驱体的形貌和结构表征
7.3 PNC微球的物理化学性质的表征与分析
7.3.1 PNC微球的微观形貌表征
7.3.2 PNC微球的物质结构和石墨化程度表征
7.3.3 PNC微球的比表面积和孔结构分析
7.3.4 PNC微球的元素组成和价态分析
7.4 PNC微球活化单过硫酸盐的性能
7.4.1 PNC微球活化单过硫酸盐的性能
7.4.2 PNC微球活化单过硫酸盐的反应机理
7.4.3 PNC微球活化单过硫酸盐的影响因素
7.4.4 PNC微球活化单过硫酸盐的循环稳定性和普适性
7.5 本章小结
结论
创新点
展望
参考文献
附录
攻读博士学位期间发表的论文及其它成果
致谢
个人简历
本文编号：3991868
【文章页数】：181 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 课题背景及研究的目的和意义
1.2 高级氧化技术
1.2.1 芬顿与类芬顿反应
1.2.2 单过硫酸盐与过硫酸盐活化反应
1.3 芬顿与类芬顿反应中多相催化剂的研究进展
1.3.1 零价铁
1.3.2 铁氧化物及其复合材料
1.3.3 其他含铁化合物
1.4 单过硫酸盐与过硫酸盐活化反应中多相催化剂的研究进展
1.4.1 零价金属及单金属氧化物
1.4.2 多金属氧合物及其复合材料
1.4.3 碳材料
1.5 普鲁士蓝与普鲁士蓝类似物
1.6 普鲁士蓝与普鲁士蓝类似物衍生的金属氧化物和碳材料
1.7 本论文的主要研究内容
第2章 实验原料与实验方法
2.1 实验药品、试剂和仪器设备
2.1.1 实验药品及试剂
2.1.2 实验仪器和设备
2.2 实验材料的制备
2.2.1 不同形貌的普鲁士蓝晶体的制备
2.2.2 Fe2O3@SnO2纳米立方体的制备
2.2.3 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体的制备
2.2.4 氮掺杂碳笼封装碳泡(CBs@NCCs)的制备
2.2.5 多孔氮掺杂碳(PNC)微球的制备
2.3 实验材料的表征
2.3.1 材料的微观形貌表征
2.3.2 材料的晶体结构表征
2.3.3 材料的元素价态分析
2.3.4 材料的比表面积和孔结构测试
2.3.5 材料的热失重分析
2.3.6 材料的光谱分析
2.3.7 铁的穆斯堡尔谱测试
2.4 实验材料的性能测试
2.4.1 催化剂在光芬顿反应中降解有机污染物的实验
2.4.2 催化剂在单过硫酸盐活化反应中降解有机污染物的实验
2.4.3 材料的元素含量和金属离子溶出浓度的检测
2.4.4 有机污染物浓度的检测
2.4.5 活性自由基的检测
第3章 不同形貌普鲁士蓝晶体的制备及光芬顿性能
3.1 引言
3.2 不同形貌普鲁士蓝晶体的物理化学性质的表征与分析
3.2.1 不同形貌普鲁士蓝晶体的微观形貌表征
3.2.2 不同形貌普鲁士蓝晶体的物质结构表征
3.2.3 不同形貌普鲁士蓝晶体的比表面积和孔结构分析
3.2.4 不同形貌普鲁士蓝晶体的元素组成和价态分析
3.2.5 不同形貌普鲁士蓝晶体的穆斯堡尔谱分析
3.3 不同形貌普鲁士蓝晶体的光芬顿反应性能
3.3.1 不同形貌普鲁士蓝晶体的光芬顿反应性能
3.3.2 不同形貌普鲁士蓝晶体的光芬顿反应机理
3.3.3 不同形貌普鲁士蓝晶体的光芬顿反应性能的影响因素
3.3.4 不同形貌普鲁士蓝晶体的光芬顿反应的循环稳定性和普适性
3.4 本章小结
第4章 Fe2O3@SnO2纳米立方体的制备及光芬顿性能
4.1 引言
4.2 PB前驱体的形貌和结构表征
4.3 Fe2O3@SnO2纳米立方体的物理化学性质的表征与分析
4.3.1 Fe2O3@SnO2纳米立方体的微观形貌表征
4.3.2 Fe2O3@SnO2纳米立方体的物质结构表征
4.3.3 Fe2O3@SnO2纳米立方体的光吸收性能
4.3.4 Fe2O3@SnO2纳米立方体的比表面积和孔结构分析
4.3.5 Fe2O3@SnO2纳米立方体的元素组成和价态分析
4.4 Fe2O3@SnO2纳米立方体的光芬顿反应性能
4.4.1 Fe2O3@SnO2纳米立方体的光芬顿反应性能
4.4.2 Fe2O3@SnO2纳米立方体的光芬顿反应机理
4.4.3 Fe2O3@SnO2纳米立方体光芬顿反应性能的影响因素
4.4.4 Fe2O3@SnO2纳米立方体光芬顿反应的循环稳定性和普适性
4.5 本章小结
第5章 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体的制备及活化单过硫酸盐的性能
5.1 引言
5.2 Co-Fe PBA前驱体的形貌和结构表征
5.3 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体的物理化学性质的表征与分析
5.3.1 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体的物质结构表征
5.3.2 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体的微观形貌表征
5.3.3 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体的比表面积和孔结构分析
5.3.4 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体的元素组成和价态分析
5.3.5 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体的穆斯堡尔谱分析
5.4 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体活化单过硫酸盐的性能
5.4.1 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体活化单过硫酸盐的性能
5.4.2 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体活化单过硫酸盐的反应机理
5.4.3 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体活化单过硫酸盐的影响因素
5.4.4 FexCo3-xO4@SnO2纳米立方体活化单过硫酸盐的循环稳定性和普适性
5.5 本章小结
第6章 氮掺杂碳笼封装碳泡(CBs@NCCs)的制备及活化单过硫酸盐的性能
6.1 引言
6.2 Co-Fe PBA前驱体的形貌和结构表征
6.3 CBs@NCCs的物理化学性质的表征与分析
6.3.1 CBs@NCCs的微观形貌表征
6.3.2 CBs@NCCs的物质结构和石墨化程度表征
6.3.3 CBs@NCCs的比表面积和孔结构分析
6.3.4 CBs@NCCs的元素组成和价态分析
6.4 CBs@NCCs活化单过硫酸盐的性能
6.4.1 CBs@NCCs活化单过硫酸盐的性能
6.4.2 CBs@NCCs活化单过硫酸盐的影响因素
6.4.3 CBs@NCCs活化单过硫酸盐的反应机理
6.4.4 CBs@NCCs活化单过硫酸盐的循环稳定性和普适性
6.5 本章小结
第7章 多孔氮掺杂碳(PNC)微球的制备及活化单过硫酸盐的性能
7.1 引言
7.2 Zn-Co PBA前驱体的形貌和结构表征
7.3 PNC微球的物理化学性质的表征与分析
7.3.1 PNC微球的微观形貌表征
7.3.2 PNC微球的物质结构和石墨化程度表征
7.3.3 PNC微球的比表面积和孔结构分析
7.3.4 PNC微球的元素组成和价态分析
7.4 PNC微球活化单过硫酸盐的性能
7.4.1 PNC微球活化单过硫酸盐的性能
7.4.2 PNC微球活化单过硫酸盐的反应机理
7.4.3 PNC微球活化单过硫酸盐的影响因素
7.4.4 PNC微球活化单过硫酸盐的循环稳定性和普适性
7.5 本章小结
结论
创新点
展望
参考文献
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攻读博士学位期间发表的论文及其它成果
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