银催化下β-羰基-α-亚胺基腈的合成研究

发布时间：2024-07-05 19:31

　　在过去的几十年中,碳氢键活化的研究一直是有机化学研究的热点之一。C(sp³)-H键活化反应由于具有很多突出的优点,吸引了越来越多的研究者关注。金属催化下,通过碳氢键的异腈插入反应合成新的有机化合物是一个非常有效的途径。在本论文中,我们从简单的原料苄基叔丁基醚和叔丁基异腈出发,在三氟甲磺酸银的催化下,实现了苄位C(sp³)-H键活化,发展了一种高效构建β-羰基-α-亚胺基腈化合物的新方法。该方法在一步反应中同时构建羰基、腈基和亚胺基三种不同的官能团,具有原料易于制备、反应收率高、底物普适性广等特点。全文主要包括以下三部分内容:在第一部分工作中,我们介绍了苄基叔丁基醚参与的反应研究进展;调研了银催化下异腈参与的反应和β-羰基-α-亚胺基腈化合物参与的反应的研究进展;最后说明了本论文的设计思路。在第二部分工作中,我们调研了苄基叔丁基醚的合成方法,在现有合成方法的基础上进行了条件优化。我们从氯化苄或溴化苄和叔丁醇钾出发,合成了一系列取代的苄基叔丁基醚。对于不能使用该方法合成的叔丁基醚,我们从取代的苄醇和叔丁醇出发,也得到了叔丁基醚。在第三部分工作中,...

【文章页数】：127 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 前言
    1.1 芳甲基叔丁基醚参与的反应研究
        1.1.1 芳甲基叔丁基醚的氧化反应
        1.1.2 芳甲基叔丁基醚的碳氧键断裂反应
        1.1.3 芳甲基叔丁基醚的碳氢键活化反应
    1.2 银催化下异腈参与的反应
        1.2.1 银催化下异腈参与的环加成反应
        1.2.2 银催化下异腈参与的偶联反应
    1.3 β-羰基-α-亚胺基腈的反应研究
    1.4 本论文研究思路
第二章 芳甲基叔丁基醚的合成
    2.1 芳甲基叔丁基醚的合成
    2.2 芳甲基叔丁基醚衍生物的合成
    2.3 本章小结
第三章 β-羰基-α-亚胺基腈化合物的合成研究
    3.1 β-羰基-α-亚胺基腈化合物的合成
        3.1.1 基于氰化物构建β-羰基-α-亚胺基腈化合物
        3.1.2 基于氰硅烷构建β-羰基-α-亚胺基腈化合物
    3.2 反应条件的探索
    3.3 β-羰基-α-亚胺基腈化合物的合成研究
    3.4 β-羰基-α-亚胺基腈化合物的应用研究
    3.5 反应机理的研究
        3.5.1 自由基反应验证
        3.5.2 产物叔丁基来源的研究
    3.6 本章小结
全文总结
实验部分
参考文献
化合物一览表
新化合物数据一览表
已知化合物一览表
作者在攻读硕士学位期间公开发表的论文
作者在攻读硕士学位期间所作的项目
致谢



本文编号：4001420