石油样品的钌离子催化反应规律及反应产物分子组成分析

发布时间：2025-01-14 17:35

　　重质油分子结构是石油化学领域一个存在争议的问题。钌离子催化氧化(RICO)是一种基于化学转化研究重质油分子结构的方法,通过分析氧化产物的分子组成研究重质油中芳核结构上的烷基侧链及芳核间的桥键组成。传统研究方法中对氧化产物的分析在气相色谱上完成,但气相色谱反映的组成信息并不完整。本文采用电喷雾电离(ESI)傅立叶变换离子回旋共振质谱仪(FT-ICR MS)研究RICO反应产物的分子组成,基于分析结果对RICO反应实验条件进行优化,并通过RICO反应研究了不同重油和不同馏分油中芳核上侧链及芳核间桥键的结构及组成特征。ESI FT-ICR MS分析结果揭示RICO反应产物分子组成十分复杂,存在大量在传统气相色谱方法中检测不到的组分,包括大分子难挥发性化合物和一些杂原子化合物,这些产物对于解释重质油分子组成具有重要意义。发现在经典的RICO实验条件下,反应物存在明显的过氧化现象,24小时的反应时间虽然保证了芳烃的充分反应,但也造成一些反应产物进一步氧化为多氧化合物。通过对反应条件的考察,发现反应1小时即可达到合适的一次反应转化率,且可以较大限度控制副反应。通过RICO反应,研究了原油及其蒸馏窄馏...

【文章页数】：79 页

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摘要
ABSTRACT
引言
第1章 文献综述
    1.1 重质油概念及资源状况
        1.1.1 重质油的概念
        1.1.2 重质油的资源状况
    1.2 重质油的化学组成及分离方法
        1.2.1 重质油的元素组成
    1.3 重质油分子结构研究方法及进展
        1.3.1 物理方法
        1.3.2 化学方法
        1.3.3 重质油的结构模型
    1.4 钌离子催化氧化(RICO)反应简介
        1.4.1 RICO反应机理
        1.4.2 RICO反应的影响因素
        1.4.3 RICO反应的基本反应类型
        1.4.4 RICO反应的副反应类型
        1.4.5 RICO反应的应用进展
    1.5 傅立叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS)
        1.5.1 FT-ICR MS在石油组成分析中的应用
        1.5.2 FT-ICR MS对化合物的定量探索
    1.6 文献综述小结
第2章 RICO反应产物分子组成分析
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 样品与试剂
        2.2.2 RICO反应及分析流程
        2.2.3 ESI FT-ICR MS分析
        2.2.4 不同时间RICO产物有机相中物质组成变化
            2.2.4.1 目标产物羧酸(O₂)的组成变化
            2.2.4.2 其它干扰物质(O_n)的组成变化
    2.3 本章小结
第3章 馏分油RICO产物组成分析
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 样品与试剂
        3.2.2 RICO反应及分析流程
        3.2.3 GC-MS分析
        3.2.4 ESI FT-ICR MS分析
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 渤海原油馏分油RICO产物结果分析
            3.3.1.1 GC-MS结果分析
            3.3.1.2 ESI FT-ICR MS结果分析
        3.3.2 加拿大油砂沥青馏分油RICO产物结果分析
            3.3.2.1 GC/MS结果分析
            3.3.2.2 ESI FT-ICR MS结果分析
        3.3.3 渤海原油，加拿大油砂沥青分子结构对比
    3.4 本章小结
第4章 不同重油RICO反应产物组成分析
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 样品与试剂
        4.2.2 RICO反应及分析流程
        4.2.3 GC-MS分析
    4.3 本章小结
第5章 结论
参考文献
致谢
在校期间发表的学术论文及研究成果



本文编号：4026950