基于石墨烯量子点和卟啉之间FRET体系的构建及其在食品检测中的应用

发布时间：2020-06-11 04:57

【摘要】：近几年荧光共振能量转移(FRET)技术引起了大家的广泛关注并在多个领域都有应用,为了更好的发展这项技术,许多新的方法不断涌现出来。本论文以石墨烯量子点(GQDs)作为能量给体,以不同官能团的卟啉作为能量受体,构建了不同的荧光共振能量转移体系,并将其作为荧光探针应用到生物检测、环境检测和食品安全检测等多个领域。为日后荧光共振能量转移技术的发展提供了技术支撑。本论文的主要内容有:1.综述了纳米材料、半导体纳米粒子(其中半导体纳米粒子主要介绍石墨烯量子点)、卟啉类化合物的理化性质和应用以及荧光共振能量转移的原理与研究进展。2.基于石墨烯量子点(GQDs)和原卟啉IX(PpIX)的荧光共振能量转移体系,我们开发了一种具有高灵敏度和高选择性的生物传感器,用于三聚氰胺的定量检测。带正电荷的PpIX与带负电荷的GQDs通过静电相互作用相结合产生自组装纳米传感器,在GQDs和PpIX之间发生了FRET过程。当三聚氰胺加入到上述FRET体系后,PpIX和三聚氰胺能够通过静电作用相结合,这样就破坏了GQDs和PpIX之间的FRET体系。在最优化的实验条件下,荧光强度比IPpIX/IGQDs(IPpIX和IGQDs分别指PpIX和GQDs的荧光强度)与三聚氰胺浓度在1.0×10~(-8)~2.0×10~-66 mol/L范围内呈线性关系,检出限为3.6×10~-99 mol/L。该方法用于牛奶样品中三聚氰胺的测定,得出的结果令人满意。3.本文基于生物硫醇与马来酰亚胺衍生探针之间的快速和特异性迈克尔加成反应,设计了两种荧光探针用来检测食品中的生物硫醇含量。首先,根据迈克尔加成反应原理合成用马来酰亚胺苯甲酸功能化的GQDs(M-GQDs),并用于生物硫醇的识别。实验发现M-GQDs探针具有高灵敏度和高选择性。在pH 7.4的条件下,能够在5×10~(-9)mol/L~4×10~-77 mol/L范围内检测生物硫醇,检出限为1.69×10~-99 mol/L。另一方面,我们将马来酰亚胺修饰的石墨烯量子点(M-GQDs)与四(4-氨基苯基)卟啉(TAPP)通过静电相互作用相连接,并形成荧光共振能量转移体系。利用这种体系可以快速准确的检测生物硫醇,检测范围在6.7×10~-1010 mol/L~2×10~-77 mol/L,检出限为2.34×10~-1010 mol/L。通过比较我们发现,荧光共振能量转移体系的检测范围更广、检出限更低,并且相关的生物分子不会干扰生物硫醇的定量识别。在实际样品检测中该探针显示出更好的特异性、高选择性和高灵敏度,可以用于食品中生物硫醇含量的测定。
【图文】：

纳米材料,领域

[2]。图1-1 不同种类的纳米材料。Figure 1-1 Different types of nanomaterials.通常纳米材料被分为零维、一维、二维、三维。不同维度的纳米材料具有不同的特点，也在不同的领域发挥着重要的作用[3]。纳米材料可以通过多种手段合成，例如：电化学法、气相沉积法、模板法、沉淀法、激光烧蚀法、电弧放电法、水热溶剂法、微波合成法等。由于纳米材料表现出很多其特有的物理、化学、催化和光电特性，使得它在生物领域、机械材料领域、微电子领域、环保领域和医药领域都有很重要的应用[4-5]。

吸收光谱,量子点,荧光发射光谱

的增大而发生红移现象（如图 1-2）。量子点具有许多优良的性能，如出色的光学特性、高量子产率、宽吸收光谱、低毒性、可调的尺寸、以及抗光漂白性等。图1-2 量子点荧光发射光谱。Figure 1-2 The PL spectrum of QDs.由于量子点具备许多优点，使得它在许多领域都有所应用。在生物医药方面，量子点主要被应用于生物呈像、免疫分析、蛋白质核酸类物质分析检测等方面。在重金属检测方面，一些带有重金属的被分析物能够促使荧光化合物发生荧光猝灭反应，我们可以通过监测荧光下降的程度，来间接的确定该反应物的浓度。运用量子点的荧光猝灭法可以高效简便地检测环境和食品中的重金属离子[7-8]。在食品安全检测方面，，由于量子点良好的荧光特性，以及它低毒性和环境友好的特性，越来越多的量子点应用于食品检测方面的报道涌现出来。除此之外量子点在光电领域也具有卓越的贡献。现在越来越多的目光都投向了量子点的发展，相信在进一步的研究中我们会发掘出它更多的作用?
【学位授予单位】：渤海大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TS207.3;O657.3

【参考文献】