铈基催化剂的制备改性及其对秸秆加氢液化制取生物油的研究
发布时间：2020-10-11 03:27
随着不可再生能源的大量消耗和环境问题的日益严峻,使用可再生能源来替代不可再生能源的呼声日益高涨。生物质作为可再生型的碳资源,在制备各类高附加值化学品和燃料方面具有巨大的应用潜力。秸秆是自然界中资源丰富的生物质之一,将其加氢液化制备成液态生物油,不仅可以减少环境污染,而且能够达到资源合理化使用、变废为宝等目的。由于直接液化制取的生物油具有产率低、热值低等问题,因此开发出一种高效、廉价的催化剂对提高产油率和获取目标化合物具有重大意义。本文采用水热法制备一系列不同Ni/Ce摩尔比的Ni/CeO_2催化剂,并将其应用于秸秆的催化加氢液化反应中,同时考察了反应条件(反应温度、反应时间、反应初始氢气压力和Ni/Ce摩尔比)对秸秆催化加氢液化反应的影响,以及研究了催化剂对生物油的化学组成、热值的影响等。此外,还探讨了Ni/CeO_2催化剂催化秸秆加氢液化反应的机理。研究结果表明:秸秆催化加氢液化反应的最佳反应条件为:反应温度为290°C,反应时间为1.0h,反应的初始氢气压力为2.0MPa,Ni/Ce摩尔比为2/10。在此条件下,秸秆的转化率和生物油产率最高,分别为89.09%和66.7%。反应温度、初始氢气压力以及反应时间对生物油的组成影响很大,在最优的反应条件下,生物油中含有较高含量的酚类化合物。加入不同Ni/Ce摩尔比的Ni/CeO_2催化剂后,生物油中碳氢化合物和酯类含量增加,酸类和酮类化合物含量降低;生物油中氧元素含量减少,导致其热值增加。催化剂回收循环使用五次后,生物油的产率仅下降3.8%,表明此催化剂具有良好的稳定性和可重复性。此外,本文用水热法制备了金属(Co、Cu)改性CeO_2催化剂,并与Ni/CeO_2催化剂进行了催化性能的比较。研究结果表明:三种金属(Ni、Co和Cu)改性CeO_2的催化剂的催化活性大小依次为:Ni/CeO_2Co/CeO_2Cu/CeO_2。过渡金属Ni、Co和Cu改性的CeO_2催化剂对生成的生物油中产物具有不同的选择性,Co/CeO_2和Cu/CeO_2催化剂有利于生成酚类化合物。Ni/CeO_2催化后得到的生物油中,C7-C10化合物所占比例最高(86.31%),C11+化合物所占比例最低(5.73%)。高度分散的Ni纳米粒子与CeO_2之间的强相互作用,以及产生较多的氧空位,增强了Ni/CeO_2催化剂的加氢脱氧性能,促进了秸秆转化率和生物油产率的增加。
【学位单位】：东南大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O643.36;TK6
【部分图文】：
东南大学硕士学位论文化学成分使它很难生产目标燃料和高产量、高品质式为(C6H10O5)n，其结构是以 D-吡喃式葡萄糖通过，纤维素的结构式如图 1-1 所示。纤维素分子结构中C 键更容易断裂使纤维素大分子裂解成其他小分子术中，断裂 C-O 键是极为重要的，为获得高附加值的反应中，当反应温度在 200-240°C 时，纤维素中葡萄糖或低聚物；当反应温度高于 240°C 过后，纤有第一阶段生成的葡萄糖会进一步降解，当反应温度，产生中间产物 5-羟甲基康醛、呋喃、羟丙酮类等生的中间产物会发生缩合，聚合、断裂和重组等反
图 1-2 半纤维素的结构式Figure 1-2 the structure of cellulose纤维素类生物质的第三种重要组成成分。木质素是丙烷、紫丁香基丙烷和愈创木基丙烷组合而成。-3 为木质素的结构式。木质素中结构单元是通过不-1）和醚键（如：α-O-4、5-O-4、β-O-4）连接在一形聚合物。木质素中还有甲氧基（-OCH3）、羰基（-程中，木质素的热解温度范围比较宽，而在温度为失重率。木质素中 β-O-4 键在热解反应中稳定性键的断裂[15]。继续升高温度，木质素中的大分子会子的碎片中碳氧键和碳碳键断裂形成小分子的化合
Figure 1-2 the structure of cellulose纤维素类生物质的第三种重要组成成分。木质素是丙烷、紫丁香基丙烷和愈创木基丙烷组合而成。-3 为木质素的结构式。木质素中结构单元是通过不-1）和醚键（如：α-O-4、5-O-4、β-O-4）连接在一形聚合物。木质素中还有甲氧基（-OCH3）、羰基（-程中，木质素的热解温度范围比较宽，而在温度为失重率。木质素中 β-O-4 键在热解反应中稳定性键的断裂[15]。继续升高温度，木质素中的大分子会子的碎片中碳氧键和碳碳键断裂形成小分子的化合
【参考文献】
本文编号：2835985
【学位单位】：东南大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O643.36;TK6
【部分图文】：
东南大学硕士学位论文化学成分使它很难生产目标燃料和高产量、高品质式为(C6H10O5)n，其结构是以 D-吡喃式葡萄糖通过，纤维素的结构式如图 1-1 所示。纤维素分子结构中C 键更容易断裂使纤维素大分子裂解成其他小分子术中，断裂 C-O 键是极为重要的，为获得高附加值的反应中，当反应温度在 200-240°C 时，纤维素中葡萄糖或低聚物；当反应温度高于 240°C 过后，纤有第一阶段生成的葡萄糖会进一步降解，当反应温度，产生中间产物 5-羟甲基康醛、呋喃、羟丙酮类等生的中间产物会发生缩合，聚合、断裂和重组等反
图 1-2 半纤维素的结构式Figure 1-2 the structure of cellulose纤维素类生物质的第三种重要组成成分。木质素是丙烷、紫丁香基丙烷和愈创木基丙烷组合而成。-3 为木质素的结构式。木质素中结构单元是通过不-1）和醚键（如：α-O-4、5-O-4、β-O-4）连接在一形聚合物。木质素中还有甲氧基（-OCH3）、羰基（-程中，木质素的热解温度范围比较宽，而在温度为失重率。木质素中 β-O-4 键在热解反应中稳定性键的断裂[15]。继续升高温度，木质素中的大分子会子的碎片中碳氧键和碳碳键断裂形成小分子的化合
Figure 1-2 the structure of cellulose纤维素类生物质的第三种重要组成成分。木质素是丙烷、紫丁香基丙烷和愈创木基丙烷组合而成。-3 为木质素的结构式。木质素中结构单元是通过不-1）和醚键（如：α-O-4、5-O-4、β-O-4）连接在一形聚合物。木质素中还有甲氧基（-OCH3）、羰基（-程中，木质素的热解温度范围比较宽，而在温度为失重率。木质素中 β-O-4 键在热解反应中稳定性键的断裂[15]。继续升高温度，木质素中的大分子会子的碎片中碳氧键和碳碳键断裂形成小分子的化合
【参考文献】
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本文编号：2835985
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