负载型钴基催化剂催化加氢生物质醛酮类化合物
发布时间：2021-03-19 19:35
随着社会的发展、科技的进步以及人们日益增进的物质需求,地球上的能源结构也随之发生变化。由于在传统的石化行业中,其资源的不可再生性以及在使用过程中造成的一系列环境问题,发展新型能源对于世界可持续发展有着非常重要的意义。在众多的可再生资源中,生物质资源作为地球上储能最丰富的资源之一,可以用于能源以及化工领域,具有取代传统化石能源的广阔前景,因此得到人们广泛的关注和研究。木质纤维素生物质储量非常丰富,每年产量约2000亿吨,是最有希望替代化石资源的可再生资源。通过使用木质纤维素可以制备高价值化学品和燃料添加剂等一系列生物质平台分子,这些平台分子既可以直接应用,也可以进一步催化转化为其他重要的分子。因此,研究生物质解聚以及后续平台分子的催化转化有着显著的战略意义。针对生物质平台分子的催化转化,目前学术界已经有了大量的研究成果。对于平台分子的加氢催化,传统的方法大多使用贵金属催化剂,成本较高。同时,大多数催化反应都需要在有机溶剂中进行,后续分离相对较难,并且容易引起各类环境问题。因此,我们发展一种新的加氢催化体系,以钴为催化活性金属,稀土金属掺杂的二氧化锆作为载体,可以在水相高效地选择性加氢催化...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：90 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图２－１．?—系列载体与催化剂的ＸＲＤ图谱??
图２－２．ＺｒＬａ〇．２〇ｘ和Ｃｏ／ＺｒＬａ〇．２〇ｘ的氮气吸脱附曲线??为了清楚地观察催化剂形貌，我们对所有钴基催化剂的进行ＴＥＭ表征，所??得图像如图２－３所示。从图２－３（ａ）和（ｂ），我们很难看出Ｃｏ／ＺｒＬａＧ．２〇ｘ和ＺｒＬａ〇２〇ｘ??之间的差异。为了更清楚地观测到负载的金属Ｃｏ，我们通过ＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ研??宄新鲜制备并且还原后的催化剂样品。如图２－３（ｃ）所示，我们依旧无法区分Ｃｏ??团簇。之后我们拍摄了?Ｃｏ／ＺｒＬａｃｎＯｘ样品的能量色散光谱仪映射图像，如图２－３（ｄ）??所示，这一图像证实了?Ｃｏ和Ｌａ的存在并且很好地分散在ＺｒＬａ（）．２Ｏｘｉ。除了载??４０??
作用也是催化剂具有如此高效的催化活性的原因。由于羰基是路易斯碱，??因此催化剂载体的表面酸度可以促进醛酮类原料的吸附。通过氨气程序升??温脱附实验（ＮＨ３－ＴＰＤ）研究了一系列催化剂载体的酸性，如图２－６所示。??一般情况下，载体的酸性位点的数量会受到Ｌａ的掺杂的影响８８。而我们制??备的混合氧化物载体中的酸性位点主要来自位于表面的金属阳离子，根据??ＮＨ３解吸附的温度可以将信号峰分为弱酸性位点（＜２００?°Ｃ），中等酸性位??点（２００－４００?°Ｃ）和强酸性位点（＞４００?°Ｃ）?８９。根据图２－６中的曲线所示，??所有载体都在８０?°Ｃ到２００?°Ｃ的区间内显示出宽峰，这表明它们均存在弱??酸性位点。而当温度升至２００°Ｃ以上时，未发现新的解吸附信号峰。随着??Ｌａ掺杂量的增加，载体的酸度先增加后减小。与Ｚｒ０２相比，２］１＾（）．２（＾酸??度的增加可以从两方面进行诠释
【参考文献】：
期刊论文
[1]纳米SO42-/ZrO2的合成及其在酯交换反应中的催化性能[J]. 王会刚,张琪,张继龙,于峰,李瑞丰. 无机化学学报. 2016(11)
[2]无铬Co-Cu/SBA-15催化剂催化生物质衍生α-,β-不饱和醛加氢制醇（英文）[J]. Sanjay Srivastava,Pravakar Mohanty,Jigisha K.Parikh,Ajay K.Dalai,S.S.Amritphale,Anup K.Khare. 催化学报. 2015(07)
[3]葡萄糖加氢用Ru/活性炭催化剂:改性方法对活性炭表面性能的影响（英文）[J]. 徐三魁,李利民,郭楠楠,苏运来,张朋. 物理化学学报. 2012(01)
[4]Preparation and activity evaluation of NiMoB/-Al2O3 catalyst by liquid-phase furfural hydrogenation[J]. Shuqin Wei a , Hongyou Cui a, , Jinghua Wang a , Shuping Zhuo a , Weiming Yi b , Lihong Wang b , Zhihe Li b a School of Chemical Engineering, Shandong University of Technology, Zibo 255091, China b Shandong Research Center of Engineering and Technology for Clean Energy, Shandong University of Technology, Zibo 255091, China. Particuology. 2011(01)
[5]纳米La2O3及其复合氧化物的制备方法研究进展[J]. 谈玲华,李勤华,郭长平,冯春霞,潘仁明,李凤生. 微纳电子技术. 2010(05)
[6]Au/ZrO2催化剂中ZrO2的尺寸效应:1,3-丁二烯加氢反应[J]. 张鑫,徐柏庆. 高等学校化学学报. 2005(01)
[7]磁性超细固体酸催化剂SO42--ZrO2/Fe3O4的组装及表征[J]. 常铮,郭灿雄,段雪,张密林. 催化学报. 2003(01)
本文编号：3090112
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：90 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图２－１．?—系列载体与催化剂的ＸＲＤ图谱??
图２－２．ＺｒＬａ〇．２〇ｘ和Ｃｏ／ＺｒＬａ〇．２〇ｘ的氮气吸脱附曲线??为了清楚地观察催化剂形貌，我们对所有钴基催化剂的进行ＴＥＭ表征，所??得图像如图２－３所示。从图２－３（ａ）和（ｂ），我们很难看出Ｃｏ／ＺｒＬａＧ．２〇ｘ和ＺｒＬａ〇２〇ｘ??之间的差异。为了更清楚地观测到负载的金属Ｃｏ，我们通过ＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ研??宄新鲜制备并且还原后的催化剂样品。如图２－３（ｃ）所示，我们依旧无法区分Ｃｏ??团簇。之后我们拍摄了?Ｃｏ／ＺｒＬａｃｎＯｘ样品的能量色散光谱仪映射图像，如图２－３（ｄ）??所示，这一图像证实了?Ｃｏ和Ｌａ的存在并且很好地分散在ＺｒＬａ（）．２Ｏｘｉ。除了载??４０??
作用也是催化剂具有如此高效的催化活性的原因。由于羰基是路易斯碱，??因此催化剂载体的表面酸度可以促进醛酮类原料的吸附。通过氨气程序升??温脱附实验（ＮＨ３－ＴＰＤ）研究了一系列催化剂载体的酸性，如图２－６所示。??一般情况下，载体的酸性位点的数量会受到Ｌａ的掺杂的影响８８。而我们制??备的混合氧化物载体中的酸性位点主要来自位于表面的金属阳离子，根据??ＮＨ３解吸附的温度可以将信号峰分为弱酸性位点（＜２００?°Ｃ），中等酸性位??点（２００－４００?°Ｃ）和强酸性位点（＞４００?°Ｃ）?８９。根据图２－６中的曲线所示，??所有载体都在８０?°Ｃ到２００?°Ｃ的区间内显示出宽峰，这表明它们均存在弱??酸性位点。而当温度升至２００°Ｃ以上时，未发现新的解吸附信号峰。随着??Ｌａ掺杂量的增加，载体的酸度先增加后减小。与Ｚｒ０２相比，２］１＾（）．２（＾酸??度的增加可以从两方面进行诠释
【参考文献】：
期刊论文
[1]纳米SO42-/ZrO2的合成及其在酯交换反应中的催化性能[J]. 王会刚,张琪,张继龙,于峰,李瑞丰. 无机化学学报. 2016(11)
[2]无铬Co-Cu/SBA-15催化剂催化生物质衍生α-,β-不饱和醛加氢制醇（英文）[J]. Sanjay Srivastava,Pravakar Mohanty,Jigisha K.Parikh,Ajay K.Dalai,S.S.Amritphale,Anup K.Khare. 催化学报. 2015(07)
[3]葡萄糖加氢用Ru/活性炭催化剂:改性方法对活性炭表面性能的影响（英文）[J]. 徐三魁,李利民,郭楠楠,苏运来,张朋. 物理化学学报. 2012(01)
[4]Preparation and activity evaluation of NiMoB/-Al2O3 catalyst by liquid-phase furfural hydrogenation[J]. Shuqin Wei a , Hongyou Cui a, , Jinghua Wang a , Shuping Zhuo a , Weiming Yi b , Lihong Wang b , Zhihe Li b a School of Chemical Engineering, Shandong University of Technology, Zibo 255091, China b Shandong Research Center of Engineering and Technology for Clean Energy, Shandong University of Technology, Zibo 255091, China. Particuology. 2011(01)
[5]纳米La2O3及其复合氧化物的制备方法研究进展[J]. 谈玲华,李勤华,郭长平,冯春霞,潘仁明,李凤生. 微纳电子技术. 2010(05)
[6]Au/ZrO2催化剂中ZrO2的尺寸效应:1,3-丁二烯加氢反应[J]. 张鑫,徐柏庆. 高等学校化学学报. 2005(01)
[7]磁性超细固体酸催化剂SO42--ZrO2/Fe3O4的组装及表征[J]. 常铮,郭灿雄,段雪,张密林. 催化学报. 2003(01)
本文编号：3090112
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