香草醛耦合反应及壳聚糖降解反应研究
发布时间：2021-04-22 09:08
环境污染和能源短缺问题已引起了全世界的关注,研究和开发绿色可再生能源逐渐成为许多国家的重要发展战略和科学研究热点领域。生物质是一种天然可再生资源,数量巨大,价格低廉。若能充分开发利用生物质资源,将可能替代不可再生化石资源成为人类生存的重要能量来源,为解决目前面临的能源问题和环境污染问题提供可行性的路线。因此,发展生物质及其平台化合物转化制备燃料和化学品的新路线和新方法,是未来可持续能源体系发展的重要目标。本论文研究不仅对木质纤维素衍生物香草醛进行开发利用,丰富了以生物质木质素裂解产物为原料的化学物质向高附加值化工产品开发的途径;而且探索出一条高效降解壳聚糖转化为5-羟甲基糠醛的绿色方法,并研究了该降解反应机理,为壳聚糖转化为能源化合物提供了依据。本论文主要进行了以下四方面的研究:1、根据离子液体的结构可设计性,设计并合成了六种具有不同官能团的噻唑类离子液体,并对其进行了结构表征,将其应用于催化苯偶姻缩合反应。同时,考察了不同催化剂体系、反应时间、反应温度、催化剂用量以及溶剂对耦合产物反应产率的影响,并对反应条件进行优化。2、为提高反应效率,我们使香草醛结构中的羟基发生苄基化、磺酰基化和...
【文章来源】：天津工业大学天津市
【文章页数】：85 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
学位论文的主要创新点
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 前言
1.2 生物质概述及应用
1.2.1 生物质概述
1.2.2 生物质的组成
1.2.2.1 木质纤维素
1.2.2.2 甲壳素
1.2.3 生物质制备液体燃料的研究进展
1.3 生物质基平台分子
1.3.1 香草醛简介
1.3.2.1 生物质转化制备香草醛现状
1.3.2.2 香草醛的转化及应用
1.3.2 5-羟甲基糠醛简介
1.3.2.1 生物质转化制备5-羟甲基糠醛现状
1.3.2.2 5-羟甲基糠醛的转化及应用
1.4 离子液体简介及其应用
1.4.1 离子液体简介
1.4.2 Br（?）nsted-Lewis双酸性离子液体
1.4.3 离子液体在生物质转化为HMF中的应用
1.4.3.1 离子液体用于单糖/二糖降解
1.4.3.2 离子液体用于多糖降解
1.5 卡宾的概述
1.5.1 卡宾的定义
1.5.2 N-杂环卡宾的合成方法
1.5.3 N-杂环卡宾在有机反应中的应用
1.5.3.1 苯偶姻缩合反应
1.6 本论文研究的目的和意义
第二章 卡宾催化香草醛耦合反应
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验仪器及试剂
2.2.2 离子液体的合成
2.2.3 香草醛羟基保护的合成
2.2.4 香草醛的苯偶姻缩合反应
2.2.5 苯偶姻的羟基脱保护反应
2.2.5.1 苄基化苯偶姻的羟基脱保护反应
2.2.5.2 磺酰基化苯偶姻的羟基脱保护反应
2.2.5.3 乙酰基化苯偶姻的羟基脱保护反应
2.2.6 结果与讨论
2.2.6.1 离子液体结构表征
2.2.6.2 部分产品结构表征
2.2.6.3 苯偶姻缩合反应条件优化
2.2.6.4 羟基脱保护反应结果
2.2.6.5 卡宾催化苯偶姻缩合反应机理
2.3 小结
第三章 双酸性离子液体催化壳聚糖降解反应
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验仪器及试剂
3.2.2 离子液体的合成
3.2.2.1 季铵盐类Br（?）nsted-Lewis双酸性离子液体
3.2.2.2 咪唑类Br（?）nsted-Lewis双酸性离子液体
3.2.3 Br（?）nsted-Lewis双酸性离子液体催化壳聚糖降解
3.2.3.1 HMF标准曲线的绘制
3.2.3.2 催化剂的选择
3.2.3.3 配比系数x对反应的影响
3.2.3.4 催化剂浓度对反应的影响
3.2.3.5 时间对反应的影响
3.2.3.6 温度对反应的影响
3.2.3.7 催化剂的回收利用
3.3 结果与讨论
3.3.1 HMF结构表征
3.3.2 催化剂结构表征
1H NMR表征"> 3.3.2.1 1H NMR表征
3.3.2.2 FT-IR表征
3.3.2.3 TGA表征
3.3.3 催化剂的选择
3.3.4 配比系数x对反应的影响
3.3.5 催化剂浓度对反应的影响
3.3.6 时间对反应的影响
3.3.7 温度对反应的影响
3.4 壳聚糖降解反应机理
3.5 催化剂的回收利用
3.6 小结
第四章 结论
参考文献
攻读硕士期间的论文发表情况
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]Br?nsted-Lewis双酸性离子液体催化合成L-丙交酯[J]. 姜斌,澹台晓伟,肖晓明,邓林,赵秋迪,李楠楠. 化学工业与工程. 2017(05)
[2]功能化Br?nsted-Lewis酸性离子液体催化合成1-氨基烷基-2-萘酚[J]. 于浩,田玲,徐溶熔,边敏,梅来宝. 精细化工. 2016(05)
[3]Br?nsted-Lewis双酸性离子液体催化合成对苯二甲酸二（二乙二醇丁醚）酯[J]. 胡兵,谈继淮,谢冰雪,张海飞,尹佳伟,朱新宝. 精细化工. 2015(08)
[4]木质素的结构研究与应用[J]. 路瑶,魏贤勇,宗志敏,陆永超,赵炜,曹景沛. 化学进展. 2013(05)
[5]木质素催化氧化降解制备芳香醛的研究[J]. 石忠亮,刘仕伟,于世涛. 化工科技. 2012(05)
[6]可再生生物质资源——木质素的研究[J]. 李忠正. 南京林业大学学报(自然科学版). 2012(01)
[7]离子液体的应用进展[J]. 关淑霞,于海南,邰永娜. 化学工业与工程技术. 2011(06)
[8]氮杂环卡宾在有机催化中的研究进展[J]. 屈孟男,何金梅. 有机化学. 2011(09)
[9]木质素制备香草醛的研究进展[J]. 杨晓慧,周永红,胡丽红,张猛. 纤维素科学与技术. 2010(04)
[10]离子液体分类、合成、表征及应用研究[J]. 柏杨,曹晓燕,代军. 当代化工. 2010(04)
博士论文
[1]电化学方法在生物质催化转化中的应用研究[D]. 赵博.中国科学技术大学 2015
[2]生物质催化转化制备芳烃化合物的研究[D]. 赵岩.中国科学技术大学 2014
[3]生物质基糠醛和乙酰丙酸制备化学品和含氧燃料的研究[D]. 潘涛.中国科学技术大学 2014
[4]生物质基平台化合物的绿色有机合成研究[D]. 黄耀兵.中国科学技术大学 2014
[5]生物质在离子液体和高温液态水中转化为化学品的研究[D]. 刘维娜.北京化工大学 2012
[6]离子液体催化碳水化合物水解制备5-羟甲基糠醛的研究[D]. 曲永水.北京化工大学 2012
[7]催化转化生物质基乙酰丙酸制备高附加值化学品研究[D]. 杜贤龙.复旦大学 2012
硕士论文
[1]3-叔丁基-2，5-二羟基苯甲醛的合成工艺研究[D]. 刘晓明.大连理工大学 2012
[2]3-叔丁基-2，5-二羟基苯甲醛的合成[D]. 裴和瑛.大连理工大学 2011
[3]单糖转化制备5-羟甲基糠醛的研究[D]. 刘力谦.北京化工大学 2010
[4]新型Brφnsted-Lewis双酸性离子液体的合成及表征[D]. 高伟.河北工业大学 2010
[5]甲壳素/壳聚糖及其衍生物的合成与性能研究[D]. 于海峰.河北工业大学 2000
本文编号：3153504
【文章来源】：天津工业大学天津市
【文章页数】：85 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
学位论文的主要创新点
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 前言
1.2 生物质概述及应用
1.2.1 生物质概述
1.2.2 生物质的组成
1.2.2.1 木质纤维素
1.2.2.2 甲壳素
1.2.3 生物质制备液体燃料的研究进展
1.3 生物质基平台分子
1.3.1 香草醛简介
1.3.2.1 生物质转化制备香草醛现状
1.3.2.2 香草醛的转化及应用
1.3.2 5-羟甲基糠醛简介
1.3.2.1 生物质转化制备5-羟甲基糠醛现状
1.3.2.2 5-羟甲基糠醛的转化及应用
1.4 离子液体简介及其应用
1.4.1 离子液体简介
1.4.2 Br（?）nsted-Lewis双酸性离子液体
1.4.3 离子液体在生物质转化为HMF中的应用
1.4.3.1 离子液体用于单糖/二糖降解
1.4.3.2 离子液体用于多糖降解
1.5 卡宾的概述
1.5.1 卡宾的定义
1.5.2 N-杂环卡宾的合成方法
1.5.3 N-杂环卡宾在有机反应中的应用
1.5.3.1 苯偶姻缩合反应
1.6 本论文研究的目的和意义
第二章 卡宾催化香草醛耦合反应
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验仪器及试剂
2.2.2 离子液体的合成
2.2.3 香草醛羟基保护的合成
2.2.4 香草醛的苯偶姻缩合反应
2.2.5 苯偶姻的羟基脱保护反应
2.2.5.1 苄基化苯偶姻的羟基脱保护反应
2.2.5.2 磺酰基化苯偶姻的羟基脱保护反应
2.2.5.3 乙酰基化苯偶姻的羟基脱保护反应
2.2.6 结果与讨论
2.2.6.1 离子液体结构表征
2.2.6.2 部分产品结构表征
2.2.6.3 苯偶姻缩合反应条件优化
2.2.6.4 羟基脱保护反应结果
2.2.6.5 卡宾催化苯偶姻缩合反应机理
2.3 小结
第三章 双酸性离子液体催化壳聚糖降解反应
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验仪器及试剂
3.2.2 离子液体的合成
3.2.2.1 季铵盐类Br（?）nsted-Lewis双酸性离子液体
3.2.2.2 咪唑类Br（?）nsted-Lewis双酸性离子液体
3.2.3 Br（?）nsted-Lewis双酸性离子液体催化壳聚糖降解
3.2.3.1 HMF标准曲线的绘制
3.2.3.2 催化剂的选择
3.2.3.3 配比系数x对反应的影响
3.2.3.4 催化剂浓度对反应的影响
3.2.3.5 时间对反应的影响
3.2.3.6 温度对反应的影响
3.2.3.7 催化剂的回收利用
3.3 结果与讨论
3.3.1 HMF结构表征
3.3.2 催化剂结构表征
1H NMR表征"> 3.3.2.1 1H NMR表征
3.3.2.2 FT-IR表征
3.3.2.3 TGA表征
3.3.3 催化剂的选择
3.3.4 配比系数x对反应的影响
3.3.5 催化剂浓度对反应的影响
3.3.6 时间对反应的影响
3.3.7 温度对反应的影响
3.4 壳聚糖降解反应机理
3.5 催化剂的回收利用
3.6 小结
第四章 结论
参考文献
攻读硕士期间的论文发表情况
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]Br?nsted-Lewis双酸性离子液体催化合成L-丙交酯[J]. 姜斌,澹台晓伟,肖晓明,邓林,赵秋迪,李楠楠. 化学工业与工程. 2017(05)
[2]功能化Br?nsted-Lewis酸性离子液体催化合成1-氨基烷基-2-萘酚[J]. 于浩,田玲,徐溶熔,边敏,梅来宝. 精细化工. 2016(05)
[3]Br?nsted-Lewis双酸性离子液体催化合成对苯二甲酸二（二乙二醇丁醚）酯[J]. 胡兵,谈继淮,谢冰雪,张海飞,尹佳伟,朱新宝. 精细化工. 2015(08)
[4]木质素的结构研究与应用[J]. 路瑶,魏贤勇,宗志敏,陆永超,赵炜,曹景沛. 化学进展. 2013(05)
[5]木质素催化氧化降解制备芳香醛的研究[J]. 石忠亮,刘仕伟,于世涛. 化工科技. 2012(05)
[6]可再生生物质资源——木质素的研究[J]. 李忠正. 南京林业大学学报(自然科学版). 2012(01)
[7]离子液体的应用进展[J]. 关淑霞,于海南,邰永娜. 化学工业与工程技术. 2011(06)
[8]氮杂环卡宾在有机催化中的研究进展[J]. 屈孟男,何金梅. 有机化学. 2011(09)
[9]木质素制备香草醛的研究进展[J]. 杨晓慧,周永红,胡丽红,张猛. 纤维素科学与技术. 2010(04)
[10]离子液体分类、合成、表征及应用研究[J]. 柏杨,曹晓燕,代军. 当代化工. 2010(04)
博士论文
[1]电化学方法在生物质催化转化中的应用研究[D]. 赵博.中国科学技术大学 2015
[2]生物质催化转化制备芳烃化合物的研究[D]. 赵岩.中国科学技术大学 2014
[3]生物质基糠醛和乙酰丙酸制备化学品和含氧燃料的研究[D]. 潘涛.中国科学技术大学 2014
[4]生物质基平台化合物的绿色有机合成研究[D]. 黄耀兵.中国科学技术大学 2014
[5]生物质在离子液体和高温液态水中转化为化学品的研究[D]. 刘维娜.北京化工大学 2012
[6]离子液体催化碳水化合物水解制备5-羟甲基糠醛的研究[D]. 曲永水.北京化工大学 2012
[7]催化转化生物质基乙酰丙酸制备高附加值化学品研究[D]. 杜贤龙.复旦大学 2012
硕士论文
[1]3-叔丁基-2，5-二羟基苯甲醛的合成工艺研究[D]. 刘晓明.大连理工大学 2012
[2]3-叔丁基-2，5-二羟基苯甲醛的合成[D]. 裴和瑛.大连理工大学 2011
[3]单糖转化制备5-羟甲基糠醛的研究[D]. 刘力谦.北京化工大学 2010
[4]新型Brφnsted-Lewis双酸性离子液体的合成及表征[D]. 高伟.河北工业大学 2010
[5]甲壳素/壳聚糖及其衍生物的合成与性能研究[D]. 于海峰.河北工业大学 2000
本文编号：3153504
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/xnylw/3153504.html
