硫化与弱磁场加速零价铁去除水体中的偶氮染料及机理研究
本文关键词：硫化与弱磁场加速零价铁去除水体中的偶氮染料及机理研究 出处：《山东大学》2017年硕士论文 论文类型：学位论文
【摘要】：染料废水因其具有色度高、有机物含量高、成分复杂、酸碱度等水质波动大和毒性大(具有致癌、致畸、致突变效应)等特点,排放到环境中会对人类和其他生物的健康造成较严重的影响。由于零价铁(ZVI)含量丰富、廉价易得、还原性较强和环境友好等特点,近二十多年来被广泛地应用于环境修复和治理,利用零价铁处理染料废水也受到了越来越多的关注。然而,零价铁在生产和使用过程中其表面生成的钝化膜会降低其反应活性,减慢污染物的去除速率。本文利用硫化和弱磁场(WMF)来提高零价铁的反应活性,加快偶氮染料(橙黄I)的去除,取得了较好的效果。实验中利用市售微米零价铁和硫化钠制备了平均粒径为30 μ的Fe/FeS颗粒,在好氧搅拌的中性反应溶液中,研究了弱磁场、硫酸钠、Fe/FeS投加量、橙黄Ⅰ初始浓度、Fe(Ⅱ)和异丙醇等对反应的影响,并在同样的实验条件下与单纯的零价铁的去除效果进行对比分析。实验数据表明,反应活性符合以下趋势:Fe/FeO-WMFFe/FeS-WMFFe/FeS +WMF ≈Fe/FeO +WMF,其中Fe/FeO代表普通的市售零价铁,Fe/FeS代表硫化后的零价铁。所有实验结果均符合伪一级动力学反应,根据拟合出来的表观速率常数(kobs)可以得出硫化和弱磁场的加入极大地提高了橙黄I的去除率,提高倍数为2.4-71.8倍,同时硫化和弱磁场的组合也具有一定的协同作用。本文系统地研究了好氧条件下硫化零价铁和零价铁的腐蚀过程,并构建了反应过程中溶解氧驱动钝化模型,模型拟合数据和原始数据吻合较好,这说明了零价铁的表面钝化主要是受溶解氧的影响,并且此模型和"氧垂曲线"具有相似性。根据紫外扫描图谱和液相色谱-质谱分析结果得出硫化和弱磁场加速了偶氮键(发色基团)的还原断裂,但并没有改变零价铁去除橙黄I的机理。同时偶氮键断裂后生成的1-氨基-4-萘酚在有氧条件下不稳定,会变成相应的醌类物质。弱磁场的强化作用主要是由于磁场梯度力加速了溶液中的顺磁性物质(如反应过程中生成的Fe(II))向高磁场强度的方向移动,进而减弱了零价铁表面整体反应位点的钝化,促进了零价铁的腐蚀;而硫化提高零价铁反应活性的原因可能主要是其催化效应以及吸附态二价铁的还原作用等。硫化和弱磁场均能提高零价铁的重复使用性。本文首次采用了连续施加、交替施加和始终不施加弱磁场的重复性实验,结果表明在交替施加弱磁场时,当去掉弱磁场以后零价铁的反应活性并没有降低,反而变得更强,这说明弱磁场产的"剩磁"效应可能会超过弱磁场持续存在时产生的效果,因此当弱磁场和零价铁被应用于实际污水处理时,连续地施加弱磁场应该是不必要的,这也为以后的实际应用提供了新的理论依据。
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X788
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，本文编号：1334928
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