花状水合氧化铁的制备及其对偶氮染料的降解研究

发布时间：2017-12-30 03:06

本文关键词：花状水合氧化铁的制备及其对偶氮染料的降解研究　出处：《河北师范大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：偶氮染料因合成工艺简单、成本低、染色性能突出等优点广泛用于印染行业。有研究表明,大多数偶氮染料在一定条件下会分解,分解产物仅芳香胺就可达20多种,染料废水本身及其分解产物具有致畸、致突变、致癌性,可对人类身体健康造成威胁,因此关于染料废水的处理问题一直是环境研究的热点课题。我们课题组一直从事各种铁氧化物的液相合成及其在污水处理中的应用研究,在前期研究中,我们曾以Fe~(3+)溶液为原料,利用三种方法合成水合氧化铁,系统研究了水合氧化铁与H_2O_2构建的类Fenton体系对酸性媒介黄10和酚红等有机污染物的光催化降解机制。本文将柠檬酸作为添加剂,采用亚铁离子氧化法制备了花状水合氧化铁,并将其与过硫酸钠构建催化体系,以偶氮染料橙黄Ⅱ和萘酚蓝黑为目标污染物,研究过硫酸盐高级氧化法对其氧化降解过程,揭示污染物在可见光诱导下在水合氧化铁/过硫酸钠体系的降解机制。本论文的研究结果可为染料废水的有效处理提供理论依据和技术支持,因此具有重要的理论意义和实际应用价值。本论文主要研究内容及成果如下:(1)以硫酸亚铁为原料,以柠檬酸为添加剂,利用空气氧化法制备了花状水合氧化铁。研究了铁盐、不同氧化剂、不同添加剂对花状水合氧化铁形貌的影响,初步推测了花状水合氧化铁的形成机理。结果表明,铁盐种类对花状水合氧化铁的形成没有影响,当空气氧化换成H_2O_2时仍可以得到花状形貌的水合氧化铁,而改用Na_2S_2O_8和NaClO时,虽有成花的趋势但并不能得到完整的花状形貌。当以醋酸钠和丁二酸等含羧基的物质为添加剂时,反应产物为棒状的α-FeOOH;以葡萄糖及蔗糖等含羟基的物质为添加剂时,虽然得到的产物是水合氧化铁,但不是花状形貌;添加酒石酸钠及十二烷基磺酸钠也不能形成花状的水合氧化铁。依据实验结果和添加剂的结构推测了花状水合氧化铁的形成机制,柠檬酸中有三个羧基,其与Fe(Ⅱ)离子之间存在较大的亲和力,致使水合氧化铁纳米粒子聚集在三个羧基周围定向堆积而形成花状结构。(2)以水合氧化铁为催化剂,以橙黄Ⅱ为受试污染物,在可见光下探究其对橙黄Ⅱ降解过程及降解机制,同时评估了水合氧化铁的可重复利用性能。结果表明,以水合氧化铁/Na_2S_2O_8/可见光构建的类Fenton体系对偶氮染料橙黄Ⅱ显示出较好的降解效果,80ppm的橙黄Ⅱ在6 h时降解率98.43%。TOC结果显示完全矿化率为83.2%。对降解机制的研究表明:橙黄Ⅱ在水合氧化铁/Na_2S_2O_8/可见光体系下首先生成对氨基苯磺酸和1-氨基-2-萘酚。接下来,对氨基苯磺酸和1-氨基-2-萘酚大部分被完全矿化为CO_2,少部分被氧化降解成小分子。六次循环降解实验表明,橙黄Ⅱ降解率均达到98%以上,说明该方法制备的水合氧化铁具有良好的可重复利用性。(3)以水合氧化铁为催化剂,以萘酚蓝黑为受试污染物,探究了水合氧化铁对萘酚蓝黑的催化降解过程。结果表明,80 ppm的偶氮染料萘酚蓝黑在水合氧化铁/Na_2S_2O_8体系下120 min时降解率为98.26%,其中62%完全矿化,剩余的38%降解为包含硝基苯在内的小分子物质。另外,还探究了此体系对橙黄Ⅱ和萘酚蓝黑二元混合溶液的降解过程,结果表明,水合氧化铁/Na_2S_2O_8构建的体系对橙黄Ⅱ和萘酚蓝黑二元混合溶液也具有较好的降解效果,降解6小时后两种染料的降解率均可达95%以上。
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【学位授予单位】：河北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O614.811;X788

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