活化过硫酸氢盐氧化降解有机污染物的磁性纳米催化剂的制备及性能

发布时间：2018-03-15 10:05

本文选题：有机污染物　切入点：磁性纳米催化剂　出处：《武汉纺织大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：针对废水中的复杂有机污染物的治理,本文分别选取了酸性橙II(AO II)和2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)这两种典型的染料和酚类化合物作为目标污染物,探究了Fe_3O_4@C/MnCo_2O_4和Fe_3O_4@C/C_3N_4两种催化剂活化过硫酸氢盐(PMS)氧化降解AO II和2,4-DCP的效果。运用FT-IR、XRD、XPS、TEM、SEM、EDS、磁强计等手段对两种磁性纳米催化剂进行了表征。结果表明MnCo_2O_4和g-C_3N_4成功负载到Fe_3O_4@C表面,成功制备出两种磁性纳米复合物。探究了不同因素对AO II和2,4-DCP的降解的影响、降解机理、降解热力学和动力学及催化剂的循环再生方法等。主要有以下结论:(1)Fe_3O_4@C/MnCo_2O_4+PMS体系对AO II的脱色研究表明pH介于4.1-8.1时,25min内AO II溶液近乎被完全脱色。当不调节pH值(pH=6.38)的情况下,该体系表现出最佳的脱色效率,在15分钟内达到98%的脱色率。增大催化剂和PMS的用量以及提高反应温度均能促进Fe_3O_4@C/MnCo_2O_4+PMS体系对AO II的脱色。增大PMS的用量能有效提高对AO II的TOC去除率,当PMS用量为1.2 g L-1时,反应6h能去除95%的TOC。证明该体系不仅能使染料废水脱色,而且可以深度降解废水,达到较高的矿化程度。机理探究实验表明AO II溶液的脱色主要是由于Fe_3O_4@C/MnCo_2O_4活化PMS产生具有强氧化能力的SO_4~(-·)来氧化染料分子。催化剂能循环使用6次并方便地磁分离回收。通过一系列的活化措施能使催化剂的效果恢复。(2)Fe_3O_4@C/MnCo_2O_4+PMS体系对2,4-DCP的降解研究表明pH介于6.05-8.02时,2,4-DCP在30min内几乎被完全去除。当pH为8.02时,体系达到去除2,4-DCP的最佳效率,2,4-DCP在15min内几乎被完全去除。增大催化剂和PMS的用量以及提高反应温度均能促进Fe_3O_4@C/MnCo_2O_4+PMS体系氧化降解2,4-DCP。机理探究实验表明,Fe_3O_4@C/MnCo_2O_4能活化PMS产生具有强氧化能力的SO_4~(-·)而氧化降解2,4-DCP。对2,4-DCP的降解水样分析检出游离的氯离子,并且TOC浓度不断减小。当PMS用量为3.6 g L-1时,反应6h能去除90%的TOC。同时,采用质谱检测了2,4-DCP的降解中间产物。(3)Fe_3O_4@C/C_3N_4+PMS体系对AO II的脱色研究表明,Fe_3O_4@C/C_3N_4的效果受复合比例、煅烧温度和煅烧时间等制备条件的影响。在最佳条件下,20min内能达到96%的脱色率。增大催化剂和PMS的用量、提高反应温度和调节合适的pH环境均能促进Fe_3O_4@C/C_3N_4+PMS体系氧化AO II脱色。当PMS用量为0.6 g L-1时,反应8h能去除68.24%的TOC。对数据的动力学拟合表明该脱色过程符合准一级动力学过程。机理探究实验表明,SO_4~(-·)和OH·为主要反应活性物种。(4)Fe_3O_4@C/C_3N_4+PMS+Vis体系对2,4-DCP的降解研究表明pH介于2.08-7.02时,40min内2,4-DCP能被较好地去除。pH介于3.56-5.00时,30min内2,4-DCP能获得较高的去除率。增大催化剂和PMS的用量以及提高反应温度均能促进Fe_3O_4@C/C_3N_4+PMS+Vis体系氧化降解2,4-DCP。当PMS用量为1.2 g L-1时,反应2h能去除68.24%的TOC。TOC、溶液氯离子浓度和质谱分析表明该体系能有效地把2,4-DCP降解为小分子中间产物。机理实验表明,SO_4~(-·)、O_2~(-·)和h~+是反应中的活性物种。
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【学位授予单位】：武汉纺织大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X703;O643.36

【参考文献】