全氟辛酸在土壤介质上吸附平衡的研究

发布时间：2018-11-03 09:28

【摘要】：全氟化合物在全球范围内被广泛应用已长达50年,应用方面涉及日常生活用品、医药品及航空行业,于2009年被列入《斯德哥尔摩公约》作为持久性有机物被禁止使用。其进入环境后,会与环境介质发生复杂的物理化学反应,从而影响其在环境中的迁移转化。进入到环境中的全氟化合物会对生态系统及人类健康产生一定的危害。国内外学者对全氟化合物在环境中的迁移转化做了一定的研究,但对于全氟化合物在不同的土壤及土壤介质中的吸附特性及机制还不十分明了。本文以全氟辛酸(perfluorooctanoicacid,简称PFOA)为研究对象,分别考察了十种不同地域土壤对PFOA的吸附特性及机制,并详细研究了土壤中常见的针铁矿、蒙脱石和腐殖酸对PFOA的吸附特性及机制,论文主要得出以下几个结论:1.主要研究了 PFOA在十种不同地域土壤上的吸附特性,研究发现:PFOA在土壤S01-S10的吸附在24 h时达到完全的吸附解吸平衡,吸附动力学可以用拉格朗日二级动力学拟合较好,拟合相关系数R20.9,吸附解吸等温线表明PFOA在土壤上的吸附具有明显的线性分配作用,吸附解吸等温线可以用Freundlich和liner模型较好的拟合。PFOA在土壤上的吸附与土壤中的矿物成分、含量及有机质含量密切相关。疏水性作用可能是主导PFOA在土壤上吸附的主要机制。2.针铁矿(Goethite)和蒙脱石(Montmorillonite)对PFOA的吸附在24h时达到完全的吸附解吸平衡。吸附动力学用拉格朗日二级动力学拟合较好,拟合系数R2均为0.999。针铁矿对于PFOA的吸附可以用线性模型较好的拟合,蒙脱石对PFOA的吸附用Langmuir模型拟合较好。通过针铁矿蒙脱石吸附PFOA前后的FTIR和XRD,可以推测针铁矿和蒙脱石对PFOA的吸附机制不同。针铁矿对PFOA的吸附可能主要受静电作用和氢键作用的影响,而蒙脱石对PFOA的吸附可能主要通过蒙脱石层间的氢键作用主导。3.PFOA在腐殖酸(Humic Acid,简称HA)上的吸附在24 h时达到完全的吸附解吸平衡,吸附动力学可以用拉格朗日二级动力学较好的拟合。吸附等温线用Liner、Freundlich和Langmuir模型拟合的效果都很好,R2均大于0.95,N1,说明HA对PFOA的吸附主要是通过HA表面上的活性吸附位点来进行的。并且疏水性分配作用也可能是主导PFOA在HA上吸附的主要机制。
[Abstract]:Perfluorocarbons (PFCs) have been widely used in the world for 50 years. Their applications include daily necessities, pharmaceuticals and aviation industry. In 2009, perfluorocarbons have been listed as persistent organic compounds under the Stockholm Convention. After entering the environment, complex physical chemical reactions will take place with the environmental media, which will affect its migration and transformation in the environment. Perfluorocarbons entering the environment will do harm to ecosystem and human health. Scholars at home and abroad have done some research on the transport and transformation of perfluorocarbons in the environment, but the adsorption characteristics and mechanisms of perfluorocarbons in different soils and soil media are not very clear. In this paper, the adsorption characteristics and mechanism of perfluorooctanoic acid (PFOA) to PFOA in ten different soils were investigated, and the common goethite in soil was studied in detail. The adsorption characteristics and mechanism of montmorillonite and humic acid on PFOA. The main conclusions are as follows: 1. The adsorption characteristics of PFOA on ten different soils were studied. It was found that the adsorption of PFOA on soil S01-S10 reached a complete desorption equilibrium at 24 h, and the adsorption kinetics could be fitted well with the Lagrange second-order kinetics. Fitting the correlation coefficient R20.9. the adsorption and desorption isotherm showed that the adsorption of PFOA on soil had obvious linear partition effect. The adsorption and desorption isotherms can be fitted well by Freundlich and liner models. The adsorption of PFOA on soil is closely related to the mineral composition, content and organic matter content in soil. Hydrophobicity may be the main mechanism of PFOA adsorption on soil. 2. The adsorption of PFOA by goethite (Goethite) and montmorillonite (Montmorillonite) reached a complete adsorption and desorption equilibrium at 24 h. The adsorption kinetics was fitted well by Lagrange's second-order kinetics, and the fitting coefficient R2 was 0.999. The adsorption of PFOA on goethite can be well fitted by linear model, and the adsorption of PFOA on montmorillonite by Langmuir model. From the FTIR and XRD, of goethite montmorillonite before and after adsorption of PFOA, it can be inferred that the adsorption mechanism of PFOA between goethite and montmorillonite is different. The adsorption of PFOA to goethite may be mainly affected by electrostatic interaction and hydrogen bonding, while the adsorption of PFOA by montmorillonite may be dominated by hydrogen bonding between montmorillonite layers. 3.PFOA in humic acid (Humic Acid, At 24 h, the adsorption and desorption equilibrium can be achieved, and the adsorption kinetics can be fitted well with Lagrange's second order kinetics. The adsorption isotherms were fitted by Liner,Freundlich and Langmuir models, and R2 was greater than 0.95N _ 1, which indicated that the adsorption of PFOA by HA was mainly carried out by the active sites on the surface of HA. Hydrophobicity distribution may also be the main mechanism of PFOA adsorption on HA.
【学位授予单位】：安徽理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X53

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本文编号：2307380