华北平原污染物及相关光解系数观测研究

发布时间：2021-04-20 10:13

随着近年来经济的快速发展,华北平原已经成为全国污染最为严重的地区之一,高浓度的臭氧(O_3)和细颗粒物(PM_(2.5))等不仅出现在城市地区,而且在农村地区也很常见,污染呈现区域性特征。气溶胶的辐射效应会影响光化辐射通量,从而影响O_3的光化学生成。目前,政府着力控制细颗粒物污染,这一举措将导致大气中PM的变化,由此对O_3浓度带来的效应值得深入探究。本工作在北京城区(116°18’E,39°56’N,海拔57 m),上甸子区域大气本底站(117°07’E,40°39’N,海拔293.3 m),河北省固城生态与农业气象试验站(115°44’E,39°08’N,海拔15.2 m),河北省饶阳县气象站(115°44’E,38°14’N,海拔20 m)进行观测实验,获得了分别代表超大型城市,华北区域大气本底,华北平原腹地农村地区和华北平原腹地小城镇郊区的PM_(2.5)、光解系数(J-value)和O_3等污染物数据,分析了4种不同类型站点的污染物及相关光解系数变化特征,探究气溶胶-辐射效应对光解系数和O_3的影响。在北京城区及其远郊区的上甸子站均取得了跨度1年多的同步观测资料,时段分别为2015年9月至2016年10月和2010年3月至2011年3月。观测结果表明,北京城区夏季PM_(2.5)质量浓度低于冬季,jNO_2值春季夏季秋季冬季,可能与辐射和云量的季节变化共同作用有关;O_3浓度在夏季最高,冬季最低,与两年前相比,冬、春季平均O_3浓度有所上升。上甸子站PM_(2.5)质量浓度在冬季低于北京城区,但是夏季却高于北京城区,这很可能与污染物输送有关。此外,上甸子站jNO_2和O_3均高于北京城区,冬季O_3在凌晨没有像北京城区O_3的快速下降过程,这与上甸子站处于相对清洁地区,受交通源影响小有关。固城站和饶阳站的同步观测资料来自短期观测,分别取自2013年7-9月和2014年6-8月。固城站夏季O_3浓度低于上甸子站和北京城区,极大值出现时间较早。对比该站2010年夏季O_3浓度,7月O_3均值有明显升高。饶阳站夏季O_3浓度仅低于上甸子站,高于北京城区和固城站。饶阳站夏季jNO_2最大值高于其他三个站点,由于饶阳位置相对靠南,凌晨4:00后jNO_2开始快速增加,比其他三个站点早,导致了O_3日最小值出现时间偏早。在这4个站点,jNO_2在相对污染情况下均小于相对清洁情况,jNO_2极大值多出现于相对清洁情况,说明高浓度气溶胶会导致光解系数整体的减小,对jNO_2极值的影响显著。各站都存在jNO_2与O_3的显著正相关,而且jNO_2与滞后2小时的O_3相关度更高,尤其在固城站R2达到0.62,说明光化辐射对O_3形成的驱动作用在2小时的反应积累后得到更好的显现。基于光化学稳态假设探讨了风速=2m/s条件下jNO_2[NO2]/[NO]与O_3的正相关关系。夏季两者最大相关在饶阳站出现在6:00-7:00,固城站和上甸子站8:00-9:00,北京城区则出现在10:00-11:00;冬季最大相关在北京城区和上甸子站都出现在10:00-11:00。因此,在[NO2]/[NO]不变的情况下,气溶胶增多导致的低jNO_2,会造成O_3浓度的下降。在饶阳站观测期间,我们进行了7次成功的无人机实验,获得了2.5 km以下O_3,多粒径段气溶胶数浓度的垂直廓线。此外,还获得了低对流层气溶胶消光系数垂直廓线以及系留汽艇获得1 km以下O_3垂直廓线。并且,利用模式模拟得到同时段jNO_2的垂直廓线。采用气溶胶消光系数梯度法和气溶胶数浓度梯度法确定混合层与残留层高度,得到混合层与残留层内O_3、气溶胶数浓度和jNO_2的平均值。结果表明,O_3垂直分布存在正梯度,使得残留层O_3是混合层O_3的重要源。残留层的jNO_2大于混合层,这与混合层内气溶胶层对光化辐射通量的减小有关。气溶胶粒子大多分布在1μm以下,混合层与残留层存在很小的差距。与过去O_3垂直廓线对比发现,华北平原低对流层内O_3浓度有显著升高,尤其是2004年以后。这表明华北地区光化学污染加重,值得关注。
【学位授予单位】：中国气象科学研究院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X51

文章目录

摘要

Abstract

第一章绪论

1.1 对流层臭氧与光化学反应

1.1.1 对流层臭氧

1.1.2 光化辐射与对流层臭氧来源

1.2 大气气溶胶的辐射效应

1.3 臭氧与气溶胶

1.3.1 臭氧对气溶胶的影响

1.3.2 气溶胶对O3的影响

1.4 华北平原低对流层臭氧变化

1.5 论文主要研究内容及意义

第二章观测站点和实验介绍

2.1 观测站点及周边环境

2.2 观测项目及数据订正

2.2.1 地面观测

2.2.2 垂直分布观测

第三章北京城区污染物与相关光解系数观测结果与分析

3.1 臭氧、光解系数和PM2.5时间序列

3.2 平均日变化

3.3 气溶胶对光解系数的影响

3.4 光解系数与O3关系

3.5 气溶胶通过改变光解系数影响臭氧浓度变化的例证

3.6 本章小结

第四章上甸子站污染物与相关光解系数观测结果与分析

4.1 臭氧、光解系数和PM2.5时间序列

4.2 平均日变化

4.3 气溶胶对光解系数的影响

4.4 光解系数与O3关系

4.5 气溶胶通过改变光解系数影响臭氧浓度变化的例证

4.6 本章小结

第五章固城站污染物与相关光解系数观测结果与分析

5.1 臭氧、光解系数和PM2.5时间序列

5.2 平均日变化

5.3 气溶胶对光解系数的影响

5.4 光解系数与臭氧关系

5.5 本章小结

第六章饶阳站污染物与相关光解系数观测结果与分析

6.1 臭氧和光解系数时间序列

6.2 平均日变化

6.3 气溶胶对光解系数的影响

6.4 光解系数与O3关系

6.5 本章小结

第七章污染物与相关光解系数垂直分布分析

7.1 臭氧、气溶胶和jNO2垂直廓线

7.2 混合层与残留层高度的确定

7.3 混合层与残留层平均O3、气溶胶数浓度和jNO2

7.4 混合层与残留层气溶胶粒径谱分布

7.5 与历史O3垂直廓线的比较

7.6 本章小结

第八章结论与展望

8.1 研究要点

8.2 主要结论

8.3 工作展望

参考文献

致谢

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