石墨烯负载零价纳米铁去除水中重金属的研究

发布时间：2019-06-12 09:27

【摘要】：水污染的主要来源包括无机及有机污染物,例如:营养盐、重金属及持久性有机污染物等。在这些污染物中,由于重金属具有广泛的来源、不可降解性及高毒性,被认为是最重要的一类污染物。Pb和Cd毒性较大,且常被用于电池制造业、颜料、燃料、农业、摄影材料及炸药等,因此Pb和Cd污染的治理与修复至关重要。本研究通过化学沉积法制备还原氧化石墨烯负载零价纳米铁复合材料,并采用扫描电镜、X射线衍射仪、拉曼光谱仪、氮气吸附、X射线光电子能谱仪及傅里叶变换红外光谱仪等技术对其进行表征。其次,应用响应面及人工神经网络结合遗传算法模型对去除Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的实验参数(温度、pH、初始浓度和反应时间)进行建模及优化。通过比较神经网络模型的均方误差来确定隐含层中神经元个数。对比响应面及人工神经网络遗传算法预测Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)去除率的精度选择更适合的模型来模拟和优化污染物的去除过程。另外,通过Langmuir,Freundlich和Dubinin-Radushkevich(D-R)吸附等温线来定量评价还原氧化石墨烯负载零价纳米铁去除Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的过程,同时进行了范德霍夫方程及动力学模型研究。最后,通过X射线光电子能谱分析来探讨还原氧化石墨烯负载零价纳米铁去除Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)机理。响应面结果显示Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)二次多项式模型的R2均大于0.99,表明实验值和预测值具有很好的相关性。通过响应面预测了Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)去除实验的最优条件分别为:温度为21.30°C,pH为5.00,初始浓度为400.00 mg/L,反应时间为60.00 min;温度为37.13°C,pH为7.00,初始浓度为20.00 mg/L,反应时间为30.00 min。在此条件下可获得Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的去除率分别为100.37%和85.2%,验证试验结果表明在最佳吸附条件下的Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的去除率分别为97.25%和80.36%。Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)响应面模型的预测误差分别为3.11%和6.47%。对于Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ),神经网络结合遗传算法模型的最小均方误差分别在隐含层神经元个数为6个(0.000257)和4个(0.002461)时获得,Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)神经网络结合遗传算法模型的R2分别为0.9998和0.9999。优化得到的最佳去除Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的工艺条件分别为:温度为25.47℃,pH为5.00,浓度为410.16 mg/L,时间为58.60 min;温度为25.31°C,pH为6.48,浓度为20.16 mg/L,时间为30.00min,Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)模型的预测及实验去除率分别为98.27%和98.63%,81.50%和82.38%。这两个模型的预测误差分别为0.37%和1.08%,由此可知响应面模型的误差均高于神经网络模型的误差,表明了神经网络结合遗传算法的优越性。本文实验结果证实了神经网络结合遗传算法模型具有满意的精度来模拟和预测重金属去除过程。吸附等温线拟合实验结果表明,还原氧化石墨烯负载零价纳米铁去除Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的过程更符合Langmuir吸附,且计算得到的最大吸附量分别为910 mg/g和47.84 mg/g。还原氧化石墨烯负载零价纳米铁去除Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的过程分别在50 min和30 min反应完全,且此过程均可以用伪二级动力学来描述。此外,还原氧化石墨烯负载零价纳米铁去除Pb(Ⅱ)的主要机理是吸附并伴随少许还原,而去除Cd(Ⅱ)的机理为吸附。
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【学位授予单位】：贵州师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X52;O647.31

【参考文献】